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一氧化碳偶联制草酸二乙酯用Pd-Fe/α-Al2O3催化剂的表面结构 总被引:3,自引:0,他引:3
应用XPS,XRD,TEM和TPR等表征技术研究了CO常压气相偶联合成草酸酯反应体系中Pd-Fe/α-Al2O3催化剂的表面结构. 结果表明,催化剂表面的活性组分钯以高度分散的Pd0形式存在,分散的钯微晶平均粒径约为8 nm; 助剂铁以Fe2+形式存在,其分散度极高. 根据表征实验结果,讨论了活性组分、助剂和载体三者之间的相互作用. 助剂可以优先高度分散在载体表面,而活性组分会自动落位在助剂层上达到均匀分散,即催化剂表面形成了类似于金属-金属氧化物-载体相间的结构. 相似文献
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钯系催化剂的氨中毒研究 总被引:5,自引:0,他引:5
考察了CO常压气相偶联合成草酸酯反应体系中在不同氨含量下P\r\nd系催化剂活性随反应时间的变化.结果表明,随着氨含量的增加,催\r\n化剂活性降低的速率加快,氨含量不超过0.54%时,仅引起催化剂活\r\n性下降,但不会造成催化剂完全失活;当氨含量达1.16%时,催化剂\r\n活性随反应时间迅速下降,直至完全失活.同时,观测了催化剂氨中毒\r\n的不可逆性.利用XPS和TEM表征手段探讨了Pd系催化剂氨中毒机理,并\r\n分析了在工业生产条件下催化剂氨中毒不可逆性的原因. 相似文献
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一氧化碳气相催化偶联合成草酸二乙酯的研究 总被引:8,自引:0,他引:8
在固定床反应器中对一氧化碳气相催化偶联合成草酸二乙酯的双金属钯系催化剂进行了活性评价。研究结果表明,所研制的催化剂具有较高的活性、选择性和稳定性,具有工业开发价值;在较高的反应温度和浓度下,亚硝酸乙酯易分解而使一氧化碳转化率和草酸二乙酯空时收率下降;在原料气中加入适量的乙醇有助于提高草酸二乙酯的空时收率。提出了一氧化碳气相催化偶联合成草酸二乙酯的适宜的工艺条件。 相似文献
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负载钯催化剂上亚硝酸乙酯的催化分解 总被引:4,自引:0,他引:4
研究了亚硝酸乙酯在不同载体及负载钯催化剂上的分解行为.结果显示,固体酸性中心和金属钯中心都可以催化亚硝酸乙酯的分解反应.在C2H5ONO与CO合成草酸二乙酯的反应中,亚硝酸乙酯是在固体催化剂表面发生分解,而不是在气相发生热裂解.并且,该反应的活性与亚硝酸乙酯的分解程度不存在正比关系.通过对分解产物的分析,提出了亚硝酸乙酯在固体催化剂上分解的连续脱氢机理. 相似文献
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Cu/SiO2催化剂的制备、表征及其对草酸二乙酯加氢制乙二醇的催化性能 总被引:1,自引:0,他引:1
用沉淀沉积法和不同加料顺序制备了一系列草酸二乙酯气相加氢制乙二醇的Cu/SiO2催化剂,考察了反应温度、反应压力及氢气/草酸二乙酯摩尔比对催化性能的影响,以优化催化剂的制备方法和反应工艺条件.通过TPR,XRD,BET,HRTEM和SEM对催化剂进行了表征,揭示催化剂的稳定性、成型和活性位的分布.通过对实验数据的分析,确定了最佳的制备方法、铜负载量、还原温度和反应工艺条件,使草酸二乙酯的转化率和乙二醇的收率分别达到94.8%和76.0%. 相似文献