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采用后合成法制备MnOx/Al-SBA-15催化剂, 考察了催化剂的低温NH3选择性催化还原(SCR)NOx的性能. 利用傅里叶透射红外变换(FTIR)光谱、N2吸附-脱附、X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、拉曼光谱(Raman)、X射线光电子能谱(XPS)及NH3程序升温脱附(NH3-TPD)的表征手段, 对催化剂的结构性质和SCR性能进行了系统分析. 结果表明, 适量Al的掺杂能提高MnOx/SBA-15催化剂的SCR活性, 当硅铝摩尔比为50时, 催化剂活性最佳. 表征结果显示, Al掺杂后, 催化剂仍保持良好的骨架结构, 较大比表面、孔容和孔径, 并且Mn在催化剂表面富集, 由低价态转化为高价态, MnO2为催化剂的主要活性相. 此外, Al的掺杂使MnOx在催化剂表面高度分散, 表面酸性增强, 从而提高了催化剂的SCR活性. 相似文献
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运用TPO,XRD,BET,O2-TPD,H2-TPR,XPS等技术,研究了在CeO2中引入不同Mn含量对催化剂表面氧性质的影响,并重点探讨了吸附于氧空位上的原子吸附氧O-与催化碳烟燃烧活性的关联。结果表明:将Mn中引入CeO2后,MnOx-CeO2晶格中可形成较CeO2更多的氧空位,并有利于氧的活化和迁移,生成了较多原子吸附氧O-;MnOx(0.4)-CeO2在碳烟起燃温度区间有最多的原子吸附氧O-,其碳烟起燃活性最高,对应的起燃温度是346℃,比无催化剂时降低了111℃,比CeO2降低了35℃。 相似文献
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分别采用浸渍法、柠檬酸络合法以及沉淀法在SAPO-11分子筛上负载MnOx,制备了一系列MnOx/SAPO-11催化剂。考察了催化剂的低温NH3选择性催化还原(SCR) (NH3-SCR) NOx的性能。结果表明,沉淀法制备的负载量为20%(w)的MnOx/SAPO-11催化剂表现出最优异的低温NH3-SCR性能及N2选择性。通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、能量散射谱(EDS)、原子吸收光谱(AAS)、N2吸附-脱附、X射线光电子能谱(XPS)、H2程序升温还原(H2-TPR)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)以及NO/O2程序升温脱附-质谱(NO/O2-TPD-MS)等多种表征手段对催化剂的结构及表面性质进行分析。表征结果显示,采用不同方法制备催化剂时,其表面MnOx的存在形式和晶相结构不同。沉淀法制备的催化剂表面存在无定型态MnOx以及MnO2晶型,具有较大的介孔及外表面积、更多比例的Mn4+和化学吸附氧,同时表面存在对反应有利的中强酸以及强酸。因此,催化剂在低温SCR反应阶段能够生成重要中间产物NO2,从而表现出最佳低温活性。同时,三种制备方法均能使MnOx相对均匀分散在SAPO-11表面。SAPO-11对催化剂表面MnOx物种的形成具有一定的影响,从而影响催化剂的酸性,拓宽了MnOx的活性温度窗口,提高了催化剂的N2选择性。 相似文献
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以ZrO(NO3)2·2H2O为前驱体对多壁碳纳米管(MWCNTs)进行了改性并负载MnOx制备了MnOx/ZrO2/MWCNTs 催化剂. 考察了Zr 对催化剂低温选择性催化还原(SCR)反应活性的影响,并通过多种分析手段对催化剂的结构进行了表征. 结果表明Zr 的添加对催化剂的低温SCR活性具有显著的促进作用,当Zr 负载量为30%时,催化剂活性最佳. X射线衍射(XRD)、拉曼(Raman)光谱、透射电镜(TEM)、N2吸附-脱附的表征结果分析表明,适量的Zr 改性促进了MnOx在载体表面的分散,增强金属氧化物与MWCNTs 之间的作用,也能增加催化剂的比表面积、孔容和孔径. X 射线光电子能谱(XPS)、H2程序升温还原(H2-TPR)和NH3程序升温脱附(NH3-TPD)的分析结果则显示,Zr 能提高催化剂表面化学吸附氧浓度,促进Mn3+转化为Mn4+,从而使催化剂表面的活性位点增多,氧化还原能力增强,同时还提高了催化剂表面酸性位点的数量和强度,促进了NH3的吸附,是MnOx/ZrO2/MWCNTs 催化剂低温SCR活性提高的主要原因. 相似文献
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PEO—PPO—PEO三嵌段共聚物自组装行为的耗散粒子动力学模拟 总被引:1,自引:0,他引:1
采用耗散粒子动力学方法(DPD),模拟了聚氧乙烯-聚氧丙烯-聚氧乙烯(PEO—PPO—PEO)三嵌段共聚物在乙醇溶液中的自组装行为,考察了该共聚物的体积分数和聚氧乙烯(PEO)嵌段链长对介观形貌的影响。当F88(PEO104-PPO39-PEO104)体积分数为20%时,胶柬由初始的均衡分散态逐渐聚合,最终形成PPO为核、PEO为壳的平衡态柱状团聚体。改变共聚物的体积分数和PEO链的长度,会形成不同的介观结构,如:球状、柱状、立体网络、层状和穿孔状结构等。结果表明,DPD方法是研究三嵌段共聚物自组装行为和介观结构形成机理的有效工具,对合成具有特定结构性能的材料有一定的指导意义。 相似文献
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利用La0.8K0.2Mn0.95Cu0.05O3氧化模拟碳烟,考察预硫化处理及程序升温氧化中SO2对催化剂性能的影响。采用H2-TPR,FTIR和XPS等方法对催化剂性能进行了表征。XPS表明催化剂在0.02%SO2气氛中400℃下进行4 h的预硫化后OI(O2-)转化为OII(O-),催化剂活性增加;TPO反应中低浓度SO2(0.01%)促进了催化剂的活性,可能是较高温度下高活性K的存在,有效阻止了硫酸盐的生成及积累,对O-的消耗减少。催化剂在0.02%SO2气氛中300℃下预硫化超过1 h以后活性明显降低,预硫化1.5 h后催化剂表面的O2-几乎消耗完全,O-大大减少,二者都转化为O(O2-);可能是较低温度下硫酸盐逐渐积累,加快了O2-的消耗,导致可用的氧源枯竭,催化剂活性降低。 相似文献
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以ZrO(NO3)2·2H2O为前驱体对多壁碳纳米管(MWCNTs)进行了改性并负载MnOx制备了MnOx/ZrO2/MWCNTs催化剂.考察了Zr对催化剂低温选择性催化还原(SCR)反应活性的影响,并通过多种分析手段对催化剂的结构进行了表征.结果表明Zr的添加对催化剂的低温SCR活性具有显著的促进作用,当Zr负载量为30%时,催化剂活性最佳.X射线衍射(XRD)、拉曼(Raman)光谱、透射电镜(TEM)、N2吸附-脱附的表征结果分析表明,适量的Zr改性促进了MnOx在载体表面的分散,增强金属氧化物与MWCNTs之间的作用,也能增加催化剂的比表面积、孔容和孔径.X射线光电子能谱(XPS)、H2程序升温还原(H2-TPR)和NH3程序升温脱附(NH3-TPD)的分析结果则显示,Zr能提高催化剂表面化学吸附氧浓度,促进Mn3+转化为Mn4+,从而使催化剂表面的活性位点增多,氧化还原能力增强,同时还提高了催化剂表面酸性位点的数量和强度,促进了NH3的吸附,是MnOx/ZrO2/MWCNTs催化剂低温SCR活性提高的主要原因. 相似文献
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通过改进的Hummers法合成氧化石墨烯(GO), 随后采用水热法制备石墨烯负载锰氧化物(MnOx/GR)催化剂. 考察了催化剂的低温NH3选择性催化还原(NH3-SCR)去除NOx的性能, 并通过傅里叶变换红外(FTIR)光谱, 拉曼(Raman)光谱, X射线衍射(XRD), 透射电镜(TEM), N2吸附-脱附, X射线光电子能谱(XPS)及H2程序升温还原(H2-TPR)等多种表征手段对催化剂的结构及NH3-SCR性能进行分析. 结果显示, 不同MnOx负载量的MnOx/GR催化剂均展现了较好的低温SCR催化活性, 且在负载量为20%(w)时活性最优. 表征分析结果表明, 制备的GO表面含有丰富的含氧基团, 锰可以通过与含氧基团结合而负载到GO上; MnOx/GR催化剂中MnOx以纳米颗粒分散于石墨烯载体表面, 且以多种氧化物(MnO、Mn3O4和MnO2)共同存在; 负载量为20%(w)的催化剂中高价锰和表面吸附氧含量增加, 低温区氧化还原能力增强及活性位点数量增加是其SCR活性提高的原因. 相似文献