镧助剂对Ni2P/SBA-15催化剂结构及加氢脱硫性能的影响

以SBA-15为载体,Ni(NO3)2·6H2O为镍源,(NH4)2HPO4为磷源,制备了初始P/Ni比为0.8的Ni,P/SBA-15前驱体,然后添加La助剂,再经过干燥、焙烧和程序升温氧气还原,制备了一系列不同La含量的La-Ni,P/SBA-15催化剂.采用XRD,N2-吸脱附和XPS对催化剂的结构进行了表征,以...     

Na-W-Mn/SiO2催化剂活化甲烷的研究Ⅰ. 活性中心的结构

制备了不同Ｎａ、Ｗ、Ｍｎ组分的Ｎａ－Ｗ－ｍｎ／ＳｉＯ２催化剂,甲烷氧化偶联反应催化性能的评价和ＸＰＳ、ＸＲＤ、ＬＲＳ表征。研究结果表明,Ｎａ不但有强的表面富集能力,而且可以Ｍｎ向表面发生迁移,首次发现Ｎａ２Ｗ２Ｏ７也是活化甲烷的活性相,活化甲烷的活性中心是Ｎａ－Ｏ－Ｍｎ和Ｎａ－Ｏ－Ｗ结构单元,且Ｎａ－Ｏ－Ｍｎ主要存在于催化剂的的表面,Ｎａ－Ｏ－Ｗ则分布在距催化剂表面较深的部位。     

WxC-MCM-48催化剂的合成、表征及加氢脱硫催化性能

以正硅酸乙酯(TEOS)为硅源，十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为表面活性剂，仲钨酸铵为钨源，采用水热晶化法一步合成了不同钨含量(以Si、W物质的量比n_Si/n_W表示)的WO₃-MCM-48，然后经甲烷/氢气(V/V=1/4)混和气体程序升温还原碳化(TPC)，制备出了W_xC-MCM-48(x=1、2)催化剂，采用XRD、N₂吸附-脱附和NH₃-TPD对样品的结构进行了表征，用噻吩作为模型化合物，对W_xC-MCM-48催化剂的加氢脱硫催化活性进行了评价。结果表明，在一定钨含量的条件下，WO₃-MCM-48和W_xC-MCM-48样品仍然保持MCM-48的三维立方有序介孔结构，n_Si/n_W=30～15时，碳化钨的物相为W₂C；n_Si/n_W=7.5时，碳化钨为W₂C和WC物相，W_xC-MCM-48催化剂表现出了良好的加氢脱硫催化性能。     

反应条件对Mo2C/Al2O3催化的POM制合成气的影响

考察了反应温度、气体空速和进料中CH4：O2比值对Mo2C／Al2O3催化的POM反应制合成气的影响．结果发现较高的温度具有较高的甲烷转化率、CO和H2的选择性；而在较低的温度下，对CO的选择性比对H2的影响更大．反应气体的空速较小时对于甲烷的转化率、CO和H2的选择性是有利的；而在较高的气体空速下，氢气的选择性则更低．进料中CH4：O2比值稍高于2：1时有利于获得高的甲烷转化率、CO和H2的选择性．并且还可以增加催化剂的稳定性．当CH4：O2比值低于2：1时．甲烷转化率、CO和H2选择性随反应的进行急剧下降．而当此比值调整到高于2：1时．转化率和选择件都可以得到恢复。     

两段变温法水热合成多级孔ZSM-5分子筛及其催化裂化性能（英文）

以四丙基氢氧化铵(TPAOH)为单一模板剂,采用低温老化、高温晶化2段变温法合成出了球状多级孔ZSM-5分子筛。利用XRD、FT-IR、NH_3-TPD、SEM、TEM以及氮气吸-脱附等测试对合成样品进行了表征。结果表明:直径约为2μm左右的球状多级孔ZSM-5分子筛颗粒内的晶间介孔和大孔主要由棒状纳米晶堆积而成的,该产品具有较大的比表面积和介孔孔容。同常规水热法一步合成的微孔ZSM-5分子筛相比,2段变温法合成的多级孔ZSM-5分子筛具有更高的B酸/L酸比例(C_(BP)/C_(LP))、强酸/弱酸比例(C_s/C_w)以及活性位可接近性指数(ACI)。催化裂化评价结果显示,得益于活性位可接近性指数等指标的提高,球状多级孔ZSM-5分子筛比常规合成的微孔ZSM-5分子筛具有更高的转化率和丙烯收率等优异的催化性能。     

磁性Y-MOF@SiO2@Fe3O4催化剂的制备及其在Aza-Micheal加成反应中的性能

在磁性SiO₂@Fe₃O₄纳米微球表面原位合成包覆不同含量的Y-MOF,从而制备出新型磁性Y-MOF@SiO₂@Fe₃O₄催化剂。采用XRD、TEM、FT-IR、VSM和N₂吸附-脱附测试等手段对催化剂的结构进行表征,并且评价了催化剂对苯胺和丙烯酸甲酯的Aza-Micheal加成反应性能。结果表明Y-MOF能均匀包覆在磁性SiO₂@Fe₃O₄纳米微球表面,形成具有核壳结构的磁性Y-MOF@SiO₂@Fe₃O₄催化剂,催化剂具有良好的超顺磁性。Y-MOF含量为43.3%（w/w）的Y-MOF@SiO₂@Fe₃O₄催化剂,在苯胺和丙烯酸甲酯的Aza-Micheal加成反应表现出最好的催化性能,丙烯酸甲酯的转化率为88.3%时,N-（β-甲氧碳酰乙基）苯胺的选择性可达99.8%。反应后的催化剂可以通过外磁场容易回收,并且重复使用5次其转化率和选择性没有明显下降。     

磁性Y-MOF@SiO_2@Fe_3O_4催化剂的制备及其在Aza-Micheal加成反应中的性能（英文）

在磁性SiO_2@Fe_3O_4纳米微球表面原位合成包覆不同含量的Y-MOF,从而制备出新型磁性Y-MOF@SiO_2@Fe_3O_4催化剂。采用XRD、TEM、FT-IR、VSM和N_2吸附-脱附测试等手段对催化剂的结构进行表征,并且评价了催化剂对苯胺和丙烯酸甲酯的Aza-Micheal加成反应性能。结果表明Y-MOF能均匀包覆在磁性SiO_2@Fe_3O_4纳米微球表面,形成具有核壳结构的磁性YMOF@SiO_2@Fe_3O_4催化剂,催化剂具有良好的超顺磁性。Y-MOF含量为43.3%(w/w)的Y-MOF@SiO_2@Fe_3O_4催化剂,在苯胺和丙烯酸甲酯的Aza-Micheal加成反应表现出最好的催化性能,丙烯酸甲酯的转化率为88.3%时,N-(β-甲氧碳酰乙基)苯胺的选择性可达99.8%。反应后的催化剂可以通过外磁场容易回收,并且重复使用5次其转化率和选择性没有明显下降。     

CO_2催化还原转化为高附加值化学品

CO_2是一种对大气环境有重要影响的温室气体,同时又是一种廉价的碳源.合成氨工业中用NH_3和CO_2反应生成尿素和碳酸氢铵是CO_2大规模利用的典范.近年来研究表明,在高效催化剂的作用下,CO_2可以作为原料参与精细化学品的合成,如CO_2与H_2(或有机硅)和胺反应可以生成N-甲酰胺和N,N-二甲基胺类化合物.同时,CO_2还可以作为原料参与大宗基础化学品的合成,如CO_2用H_2(或有机硅烷)还原可以生成甲(乙)酸,CO_2和H_2在不同反应条件下可以生成低碳烯烃或甲醇等高附加值的化学品,这为CO_2的转化和利用开辟了新途径.本文对近年来CO_2与H_2(或有机硅烷)和胺反应生成N-甲酰胺和N,N-二甲基胺类化合物、H_2(或有机硅烷)还原CO_2生成甲酸、CO_2和H_2生成低碳烯烃和甲醇的一些高效催化剂体系、催化反应工艺条件、催化反应机理等方面的研究进展进行了归纳、评述和展望,以期对开发CO_2催化转化为高附加值化学品的新工艺提供参考.     

Na-W-Mn/SiO_2催化剂的拉曼光谱研究

对含有不同 Na、W、Mn组分的 Na- W- Mn/ Si O2 系列催化剂进行了付里叶变换激光拉曼光谱测定和研究 ,并参考先前的与之相关催化剂的拉曼光谱 ,对它们的特征拉曼吸收谱带进行了归属。结果表明 :960 ,92 8,81 0 ,789cm-1等吸收峰是 Na- W- Mn/ Si O2 催化剂中 Na-O- W物种的特征吸收谱带 ;62 7,577,51 7,478cm-1等吸收峰是 Na- O- Mn物种的特征吸收谱带 ;Na- O- W分布在距催化剂表面较深的体相中 ;Na- O- Mn主要分布在催化剂的表面     

付里叶变换红外光谱仪的操作参数对光谱的影响

本文以二苯基甲酮的ＫＢｒ压片为标样，在Ｂｒｕｋｅｒ ＩＦＳ １２０ＨＲ付里叶变换红外光谱仪上系统考察了该仪器折一些重要操作参数（光源光栏、切趾函数、扫描速度）对光谱质量（信噪比，分辨率）的影响。从而获得了测样时的优化操作条件。