Physico-chemical Characterization of Mo-Hβ Zeolite Catalysts

A series of Mo-impregnated Hβ samples, with MoO3 loading in Hβ zeolite in the mass fraction range of 0. 5%-6.0%, were studied by means of XRD and IR in order to characterize their structures. Mo/Hβ sampies‘ crystallinity almost linearly decreases with increasing the amount of MoO3 loaded, The IR spectra and XRD patterns suggest that the progressive destabilization of the Hβ zeolite structure is caused by increasing Mo loading in (MoO3 Hβ zeolite). During the calcination, Al2(MoO4)3 formed from the dealumination of Hβ zeolite, causes the substantially partial breakdown of the zeolite framework when the Mo loading in MoO3 Hβ is relatively high.     

Ni/SiO2催化剂上甲烷催化裂解制氢

研究了固定床反应器上甲烷在Ni/SiO2催化剂上的裂解反应，并分别用O2、H2O进行催化剂失活/活化循环实验，并对催化剂用XRD进行分析。结果表明,Ni/SiO2催化剂具有良好的催化性能,甲烷转化率～40%，并能在150 min的时间内保持其活性，无论是用空气氧化还是水蒸气汽化，都能有效地活化已失活的催化剂。XRD实验显示，多次裂解－再生循环过程，对催化剂结构没有明显破坏。     

载体和担载酸对乙烯直接氧化合成乙酸反应的影响

 在固定床流动反应器上研究了Pd－酸／载体体系催化乙烯直接氧\r\n化合成乙酸的反应，并对载体相同但担载酸强度不同的催化剂的催化活\r\n性进行了比较．结果表明，担载酸的强度明显影响催化剂的活性，酸强\r\n度越大其催化活性越高．用NH3－TPD和异丙醇脱水探针反应表征了二氧\r\n化硅、活性碳和酸性白土三种载体担载的Pd－H4SiW12催化剂的酸性，\r\n并测试了三种催化剂的催化活性．结果表明，载体通过影响担载酸的强\r\n度而影响催化剂的活性，载体上的强酸中心越多，催化剂的活性越高．\r\n测定了二氧化硅、活性碳和酸性白土三种载体担载的Pd－H4SiW12催化\r\n剂上Pd的分散度，并与其催化活性相关联．结果表明，决定乙烯直接氧\r\n化生成乙酸反应活性的主要因素是催化剂的酸强度而不是Pd的分散度．     

固体碱催化剂

综述了最近30年来固体碱催化剂的研究现状，包括固体碱催化剂的种类、优缺点以及各类催化剂中影响其催化性能的因素。重点探讨了碱性前驱体和载体对负载型无机固化碱碱强度的影响，展望了未来固体碱剂的发展方向。     

聚苯乙烯键合麻黄碱-Co(Ⅱ)络合物对烯烃环氧化反应的催化作用

聚苯乙烯键合麻黄碱 Ｃｏ（Ⅱ）络合物对烯烃环氧化反应的催化作用刘庆艳刘必前何纪纲（中国科学院化学研究所北京１０００８０）关键词环氧化，分子氧，烯烃，醛，高分子催化剂烯烃的环氧化反应是将烯烃进行氧化转化的重要反应［１］．由于高分子催化剂具有与反应...     

合成甲醇的催化剂Rh-ZnO/MWNTs的研究

研究新型的由多壁碳纳米管(MWNTs)负载的， ZnO助催的铑基甲醇合成催化剂. 当铑含量达到4％(w)时，催化剂具有较高的比表面积(99.6 m2•g－1), 催化剂的反应活化能为68.8 kJ•mol－1.在563 K, 1 MPa下，催化剂的最高催化活性和甲醇选择性分别为411.4 mg/gcat.•h和96.7％. TEM、TPR和TPD等表征结果显示，碳纳米管能增加Rh在催化剂表面的分散度，提高催化剂的还原温度并能增加氢物种的吸附量，这些结果将有助于更好地了解催化剂中各组分间的协同作用和催化活性中心本质.     

Pt-CNTs 修饰玻碳电极(Pt-CNTs/GC)电氧化活性的研究

采用透射电镜(TEM)和选区电子衍射(SAED)技术, 分别表征了Pt-CNTs/GC电极的表面形貌和所负载铂纳米原子簇的结构. 以CO和CH3OH为探针分子, 用循环伏安和计时电流等常规电化学方法检测了CO和CH3OH在Pt-CNTs/GC电极上的氧化行为. 研究结果表明, CO在Pt-CNTs/GC电极上有3个氧化电流峰(Ⅰ, Ⅱ, Ⅲ), 其中峰Ⅰ为CO桥式吸附的氧化峰, 而峰Ⅱ和Ⅲ则分别为CO线形吸附在碳纳米管负载的不同粒径的Pt纳米原子簇以及Pt原子薄膜上所分裂的氧化峰; CH3OH在Pt-CNTs/GC电极上也能自发解离吸附强吸附中间体CO; Pt-CNTs/GC电极对CH3OH的氧化峰电流不总是随CNTs上载铂量的增加而增大, 表明在制备直接甲醇燃料电池阳极时, 应选择合适的载铂量.     

Pt/K2La2Ti3O10催化剂的合成及其光催化分解甲醇水溶液制氢

用高温固相法合成了具有类钙钛矿型结构的层状化合物K₂La₂Ti₃O₁₀, 用XRD, UV-DRS对其进行表征. 利用不同还原方法制备了Pt/K₂La₂Ti₃O₁₀光催化剂, 并且用脉冲氢氧滴定法(HOT)测定了K₂La₂Ti₃O₁₀表面Pt的分散度. 考察了Pt/K₂La₂Ti₃O₁₀光催化分解甲醇水溶液制氢的活性. 比较了负载Pt与负载Ni和纯的K₂La₂Ti₃O₁₀的光催化活性. 研究了Pt负载量、不同还原方法对光催化分解水制氢反应活性的影响. 在最佳的Pt负载量2%(质量百分比)下, 产氢速率达到233.88 mmol·h^&;#8722;1. 讨论了该催化剂的能带结构及反应机理.     

CO在铜基催化剂上活化及助催剂作用本质的量子化学研究

提出了CO在助促和非助促的铜基催化剂上吸附活化的两种活性中心原子族模型Cu_5和Cu_4M~(n+)O。应用电荷自洽离散变分X_a近似计算方法对CO在这两种模型上活化本质,并对过渡金属助催剂离子M~(n+)(从ⅣA—ⅧA族中各选一个V~(3+),Ti~(3+),Fe~(3+),Mn~(2+),Mo~(4+))与合成甲醇铜基催化剂上金属铜原子相互作用的本质及其对CO活化的效应进行量子化学研究。计算表明CO是以碳端吸附在活性中心模型Cu_4M~(n+)O中的Cu(1)原子上,并向助催剂M~(n+)离子倾斜45°。从吸附态CO—Cu_5和CO—Cu_4M~(n+)O的原子簇轨道,态密度以及C—O间重选集居数的计算结果指出,CO分子受到活化。助催剂与催化剂中铜原子间相互作用影响了铜原子的价态,改变体系E_f能级,改善了前线轨道HOMO与CO 2π~*轨道的匹配,从而增加d电子的反馈,降低CO间的重选集居数,促进了CO的活化。     

环己烷催化氧化制取顺酐和醋酸的催化剂研究

为研究气态环己烷催化氧化制取顺酐及醋酸的新反应，采取不同的方法制备了系列固体VPO催化剂.借助XRD、FT-IR对催化剂进行了主体晶相确定，用氧化还原滴定方法测定了不同晶相催化剂中钒的平均氧化数.结合催化反应的活性评价，发现催化剂主体晶相、结晶度、活化气氛和催化剂的V4＋/V5＋比均对目标反应的催化活性产生影响，5种催化剂中以(VO)2P2O7晶相催化剂的活性为最高.