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用于甲烷脱氢芳构化反应Mo基催化剂的研究 总被引:3,自引:1,他引:3
通过对分子筛载体HZSM-5进行精密前处理,然后浸渍钼酸铵溶液和添加微量助剂Fe,分别制得催化剂Mo/HZSM-5(t)和Fe-Mo/HZSM-5(t),考察了它们对甲烷脱氢芳构化反应的催化性能.结果表明,在Mo/HZSM-5(t)催化剂上,反应5h后,甲烷的转化率可达11.4%,苯收率高于6.2%,在反应30h后,甲烷的转化率可达8.8%,苯收率高于5.3%,催化剂显示出较高的稳定性.微量助剂Fe的添加在保持催化剂稳定性的前提下进一步改善了催化剂的活性,使甲烷的转化率相对于Mo/HZSM-5(t)上的提高了18%,苯收率提高了52%.XRD和TPO测试表明活性组分Mo和助剂Fe高度分散于载体上或进入载体孔道中,载体的精密前处理及Fe的添加提高了催化剂的抗积炭能力,使得催化剂稳定性显著提高. 相似文献
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用TPD(程序升温脱附)和TPSR(程序升温表面反应)技术研究了苯、乙烯和乙苯在HZSM-5及其负载Co、Zn的催化剂上的吸附和脱附行为.结果表明,苯的TPD峰皆为弥散的单峰.乙烯在HZSM-5及Zn/HZSM-5催化剂上发生二聚、歧化和芳构化反应,在Zn/HZSM-5上乙烯的二聚和歧化反应能力减弱,芳构化能力增强.苯和乙烯TPSR行为与吸附苯和乙烯的先后顺序有很大关系,主要产物是甲苯、乙苯和苯乙烯等.乙苯在各种催化剂上发生裂解和脱氢反应.结合活性评价结果,对苯和乙烯在催化剂上直接生成苯乙烯的途径进行了探讨. 相似文献
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硅铁ZSM—5催化剂上乙苯分子的吸附作用和表面反应 总被引:1,自引:0,他引:1
运用X光电子能谱、顺磁共振及穆斯堡尔谱研究了FeZSM-5沸石催化剂上乙苯的吸附及与催化剂的相互作用。沸石中骨架铁能与吸附的乙苯分子发生较强的相互作用。使Fe_2,电子结合能产生较大的低能位移;乙苯分子可以络合配位在沸石骨架中配位不饱和的Fe(Ⅲ)上,引起对应铁的顺磁信号和穆斯堡尔参数的变化,利用程序升温脱附和表面反应技术,通过考察吸附乙苯在FeZSM-5催化剂上的脱附和反应,进一步揭示了FeZSM-5乙苯脱氢催化活性中心的性质. 相似文献
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甲烷在Co-Mo/HZSM-5催化剂上进行无氧芳构化反应的评价结果表明,Co的添加大大提高了Mo/HZSM-5催化剂在反应过程中的稳定性.BET实验证明,反应后的积炭对Co-Mo/HZSM-5催化剂孔道堵塞的程度较小.对积炭催化剂进行的一系列程序升温表面反应(如TPH,TPCO2和TPO)结果表明,TPO谱上有两个峰温明显不同的烧炭峰,Co的添加明显抑制了高温积炭的生成.H2主要与高温积炭发生反应,这部分积炭是催化剂失活的主要原因;CO2对低温积炭的影响则尤为明显.TEM结果表明,积炭催化剂上存在丝状积炭物种.碳丝不能与H2反应,但能被CO2除去.Co的添加促进了丝状积炭物种的生成,碳丝并不是导致催化剂失活的因素. 相似文献
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Mo助剂对Rh/SiO2催化剂上甲醇吸附性能的影响Ⅰ.红外光谱和TPR表征 总被引:1,自引:0,他引:1
用原位红外光谱和程序升温还原技术考察了甲醇在Rh-Mo/SiO2催化剂上的吸附和还原性能。红外结果表明,甲醇在SiO2上的主要以分子形式吸附,Rh/SiO2和Rh-Mo/SiO2在室温下甲醇分解就有活性,分解生成的CO以线式和桥式吸附态存在,在573K下用甲醇处理后,Rh/SiO2上CO线式和桥式谱带分别位于2050和1907cm^-1,而Rh-Mo(1:1)/SiO2上线式CO位于2036cm^ 相似文献
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甲烷无氧芳构化反应催化剂Mo/HZSM-5的H2-TPR研究 总被引:6,自引:0,他引:6
采用H2-TPR技术研究了不同方法制备的Mo/HZSM-5催化剂,并借助 1H MAS NMR等表征手段对Mo/HZSM-5催化剂还原过程中可能出现的6个TPR谱峰进行了详细归属,首次指认了分布于分子筛孔道内并与B酸性位相互作用的Mo物种的还原峰. 此外,还考察了各种Mo基催化剂在甲烷无氧芳构化反应中的催化性能. 结果表明,与B酸中心相互作用的Mo物种比其他形式的Mo物种具有更好的活性和稳定性. 相似文献