添加Ru的Mo/HZSM-5催化体系上的甲烷无氧脱氢芳构化

研究了在Ｍｏ／ＨＺＳＭ－５催化剂中添加过渡金属阳离子以改变催化剂的反应性能，提高甲烷无氧脱氢芳构化的反应活性和稳定性，在添加第二组分的催化剂中，Ｍｏ－Ｒｕ／ＨＺＳＭ－５具有最佳的反应活性和稳定性，Ｒｕ的加使甲烷的转化率上原来的６％－７％提高以９．８％，采用比表面积及孔分布测定，Ｘ射线衍射，程序升温还原，程序升温氨脱附和差热分析等表征方法研究了Ｍｏ－Ｒｕ／ＨＺＳＭ－５催化剂的物理化学性质，结果表明，     

苯、乙烯和乙苯在HZSM-5及其负载Co,Zn的催化剂上的吸附和脱附行为

用ＴＰＤ和ＴＰＳＲ技术研究了苯，乙烯和乙苯在ＨＺＳＭ－５及其负载Ｃｏ、Ｚｎ的催化剂上的吸附和脱附地为。结果表明，苯的ＴＰＤ峰皆为弥散的单峰。乙烯在ＨＺＳＭ－５及Ｚｎ／ＨＺＳＭ－５催化剂上发生二聚、歧化和芳构化反应，在Ｚｎ／ＨＺＳＭ－５上乙烯的二聚和歧化反应能力减弱，芳构化能力增强。     

甲烷无氧芳构化反应催化剂Mo/HZSM-5的H2-TPR研究

 采用H2-TPR技术研究了不同方法制备的Mo/HZSM-5催化剂,并借助 1H MAS NMR等表征手段对Mo/HZSM-5催化剂还原过程中可能出现的6个TPR谱峰进行了详细归属,首次指认了分布于分子筛孔道内并与B酸性位相互作用的Mo物种的还原峰. 此外,还考察了各种Mo基催化剂在甲烷无氧芳构化反应中的催化性能. 结果表明,与B酸中心相互作用的Mo物种比其他形式的Mo物种具有更好的活性和稳定性.     

镍基催化剂上乙醇水蒸气重整反应的研究

考察了载体对Ni催化剂乙醇水蒸气重整制氢反应性能的影响。结果表明，Ni/CeO2催化剂具有较好的低温活性和氢气选择性。对Ni担载量和焙烧温度考察发现，400℃焙烧的15%NiCeO2催化剂具有较好的催化性能；继续升高焙烧温度引起NiO和CeO2粒子的显著增大,导致对氢气选择性的降低。较小的Ni和CeO2粒子有利于乙醇水汽重整反应的进行，而大的粒子倾向于乙醇的分解反应。 350℃时,在反应过程中分别添加CO、CO2和CH4的结果表明没有发生CO和CO2甲烷化反应,而发生了一定程度的CH4水汽重整反应。     

Mo助剂对Rh/SiO2催化剂上甲醇吸附性能的影响Ⅰ.红外光谱和TPR表征

用原位红外光谱和程序升温还原技术考察了甲醇在Ｒｈ－Ｍｏ／ＳｉＯ２催化剂上的吸附和还原性能。红外结果表明，甲醇在ＳｉＯ２上的主要以分子形式吸附，Ｒｈ／ＳｉＯ２和Ｒｈ－Ｍｏ／ＳｉＯ２在室温下甲醇分解就有活性，分解生成的ＣＯ以线式和桥式吸附态存在，在５７３Ｋ下用甲醇处理后，Ｒｈ／ＳｉＯ２上ＣＯ线式和桥式谱带分别位于２０５０和１９０７ｃｍ＾－１，而Ｒｈ－Ｍｏ（１：１）／ＳｉＯ２上线式ＣＯ位于２０３６ｃｍ＾     

甲烷无氧芳构化反应中Co助剂对Mo／HZSM-5

 甲烷在Co－Mo／HZSM－5催化剂上进行无氧芳构化反应的评价结果表明，Co的添加大大提高了Mo／HZSM－5催化剂在反应过程中的稳定性．BET实验证明，反应后的积炭对Co－Mo／HZSM－5催化剂孔道堵塞的程度较小．对积炭催化剂进行的一系列程序升温表面反应（如TPH，TPCO2和TPO）结果表明，TPO谱上有两个峰温明显不同的烧炭峰，Co的添加明显抑制了高温积炭的生成．H2主要与高温积炭发生反应，这部分积炭是催化剂失活的主要原因；CO2对低温积炭的影响则尤为明显．TEM结果表明，积炭催化剂上存在丝状积炭物种．碳丝不能与H2反应，但能被CO2除去．Co的添加促进了丝状积炭物种的生成，碳丝并不是导致催化剂失活的因素．     

FT-IR和程序升温热谱技术研究Mo/HZSM-5催化剂的制备过程

采用ＦＴ－ＲＩ和程序温热谱技术研究了Ｍｏ／ＨＺＳＭ－５催化剂的制备过程。结果表明Ｍｏ／ＨＺＳＭ－５样品在合适的温度下焙烧一定时间，Ｍｏ物种与ＨＺＳＭ－５分子筛的酸中心起作用，并且一部分Ｍｏ物种会迁移到分子筛道内。     

硅铁ZSM—5催化剂上乙苯分子的吸附作用和表面反应

运用X光电子能谱、顺磁共振及穆斯堡尔谱研究了FeZSM-5沸石催化剂上乙苯的吸附及与催化剂的相互作用。沸石中骨架铁能与吸附的乙苯分子发生较强的相互作用。使Fe_2,电子结合能产生较大的低能位移;乙苯分子可以络合配位在沸石骨架中配位不饱和的Fe(Ⅲ)上,引起对应铁的顺磁信号和穆斯堡尔参数的变化,利用程序升温脱附和表面反应技术,通过考察吸附乙苯在FeZSM-5催化剂上的脱附和反应,进一步揭示了FeZSM-5乙苯脱氢催化活性中心的性质.     

苯、乙烯和乙苯在HZSM－5及其负载Co，Zn的催化剂上的吸附和脱附行为

用ＴＰＤ（程序升温脱附）和ＴＰＳＲ（程序升温表面反应）技术研究了苯、乙烯和乙苯在ＨＺＳＭ－５及其负载Ｃｏ、Ｚｎ的催化剂上的吸附和脱附行为．结果表明，苯的ＴＰＤ峰皆为弥散的单峰．乙烯在ＨＺＳＭ－５及Ｚｎ／ＨＺＳＭ－５催化剂上发生二聚、歧化和芳构化反应，在Ｚｎ／ＨＺＳＭ－５上乙烯的二聚和歧化反应能力减弱，芳构化能力增强．苯和乙烯ＴＰＳＲ行为与吸附苯和乙烯的先后顺序有很大关系，主要产物是甲苯、乙苯和苯乙烯等．乙苯在各种催化剂上发生裂解和脱氢反应．结合活性评价结果，对苯和乙烯在催化剂上直接生成苯乙烯的途径进行了探讨．     

添加Ru的Mo/HZSM-5催化体系上的甲烷无氧脱氢芳构化

研究了在Ｍｏ／ＨＺＳＭ５催化剂中添加过渡金属阳离子以改变催化剂的反应性能，提高甲烷无氧脱氢芳构化的反应活性和稳定性．在添加第二组分的催化剂中，ＭｏＲｕ／ＨＺＳＭ５具有最佳的反应活性和稳定性．Ｒｕ的加入使甲烷的转化率由原来的６％～７％提高到９８％．采用比表面积及孔分布测定，Ｘ射线衍射，程序升温还原，程序升温氨脱附和差热分析等表征方法研究了ＭｏＲｕ／ＨＺＳＭ５催化剂的物理化学性质．结果表明，Ｒｕ的加入引起Ｍｏ／ＨＺＳＭ５催化剂强酸酸量的下降，并促进了Ｍｏ物种的还原．