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甲烷部分氧化制合成气的La2O3助Ni/MgAl2O4催化剂 总被引:21,自引:2,他引:19
用MgO与载体Al2O3在高温下焙烧成MgAl2O4尖晶石,防止了Ni在反应过程中与载体形成NiAl2O4, 促进了Ni在载体表面的分散. 应用CODEX软件优化了La2O3在Ni/MgAl2O4催化剂中的加入量和活化温度. La2O3助Ni/MgAl2O4在本文实验条件下经100 h反应后活性和选择性均未发生变化. 程序升温烧碳结果表明,催化剂表面仅存在一种较高温度下才可除去的碳物种,它可能是石墨碳. XRD和BET结果证实,催化剂具有较高的结构稳定性. 荧光分析结果表明,在100 h的反应过程中活性组分未发生明显流失. 根据脉冲反应结果对以Niδ+-(La2O4-x)δ-作为氧的活性位和Ni0作为甲烷的活性位的直接氧化反应机理进行了初步探讨. 相似文献
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铈助剂对Co/SiO2催化剂费托合成反应性能的影响 总被引:4,自引:0,他引:4
考察了铈助剂对钴基催化剂上费托合成反应性能的影响,并进行了TPR和XRD等表征及瞬变应答研究.结果表明,加入铈助剂后,催化剂的活性和C5+烃类的选择性有显著提高,且C5+烃类分布有明显改变,有利于中间馏分油的生成.CODEX软件优化表明,当n(Ce)/n(Co)=0.2~0.3,w(Co)=10%,焙烧温度为740K时,在GHSV=500h-1,p=1.2MPa,T=483K的反应条件下,C5+烃类收率可达83%左右.根据实验结果,可以推测在钴基催化剂表面存在弱、中、强三种化学吸附的CO物种;-CH2-基团可能通过强度适中的化学吸附CO直接加氢生成;强化学吸附的CO是指离解吸附的CO,可发生歧化反应生成CO2和积炭,并覆盖部分活性位;加入铈助剂能抑制强化学吸附的CO生成,从而显著地提高了催化剂的活性. 相似文献
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助剂CeO2对Co/Al2O3催化剂上F-T合成反应性能的影响 总被引:3,自引:0,他引:3
在用于F-T合成的Co/Al2O3催化剂中加入少量助剂,能够提高CO转化率和C5+烃选择性.主要考察了助剂CeO2添加量和催化剂焙烧温度等因素对F-T合成反应的影响,并通过程序升温还原、程序升温氧化及X射线衍射等手段对催化剂进行了表征.结果表明,在Co/Al2O3催化剂中加入少量CeO2(n(Ce)/n(Co)=0.1~0.14),能够有效提高催化剂的催化活性和C5+烃选择性;焙烧温度则以相反的趋势控制F-T反应活性和链增长几率;助剂的加入降低了催化剂的起始还原温度,改善了催化剂的还原性能.但是,催化剂的积碳量有所增加,经10h反应后,催化剂上存在两种类型的积碳. 相似文献
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双柱串联色谱一次分析甲烷部分氧化制合成气产物 总被引:6,自引:0,他引:6
采用PorapakN色谱柱,延迟空管和13X分子筛色谱柱串联方法,用一个TCD,通过AnaStar色谱工作站实时采集信号进行在线分析,可成功地一次性和分析POM产品气听CH4,CO,CO2,O2等几处可能组分,消除了两台色谱仪无法同时取样分析和在两个不同TCD检测器上采集数据引起的实验误差,提高了分析的可靠性。 相似文献
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氧化铁在TiO2上的分散状态及其物理化学表征 总被引:1,自引:0,他引:1
采用(NH_4)_3[Fe(C_2O_4)_3]·xH_2O稀水溶液含浸,Fe(NO_3)_3·9H_2O水溶液饱和浸渍以及Fe(AcAc))_3的甲苯溶液热吸附方法制备了在TiO_2(锐钛矿)上分散的氧化铁体系。用多种物理化学手段进行了表征,结果表明由含浸和热吸附法制备的样品中,负载组分FeO_x很容易充分分散或单层分散,这些单层物种很难被XRD,FTIR-DRS或LRS所检测,单层分散的Fe~(3+)处于高自旋态,具有较小的正交畸变配位对称性,但不是孤立四面体的配位结构,没有发现置换Fe~(3+)的存在。实验结果还表明,由XPS的电子结合能数据鉴别Fe~(3+)和TiO_2表面相互作用的强弱是困难的,充分分散的FeO_x表面物种在973K的还原温度下其Fe~(2+)尚不能被进一步还原,在TiO_2(锐钛矿)表面上单层分散的Fe—O多面体仍然是丁烯ODH反应的有效活性位。单层型催化剂的选择性不同于晶相a-Fe_2O_3,且与是否存在气相氧密切相关。 相似文献