Ni/Al2O3催化剂上甲烷部分氧化制合成气

本研究了Ｎｉ／Ａｌ２Ｏ３催化剂的表面特征以及其与ＣＨ４部分氧化制合成气反应性能的关系。ＴＰＲ，ＸＲＤ和评价结果表明，催化剂Ｎｉ组分含量在９．０％时反应性能最佳，反应过程中催化剂表面上部有部分镍氧化物在５２０～５４０℃就还原，反应条件实验表明，在１１．５２×１０＾５ ｍｌ．ｇ＾－１下，随着反应管外控制温度的升高，ＣＨ４转化率，ＣＯ和Ｈ２选择性及收率增加，在７００℃下，随着原料气空速的增加，ＣＨ４转     

负载型镧锰钙钛矿催化剂上甲烷催化燃烧的研究

研究了甲烷在负载型镧锰钙钛矿催化剂(LCFM／α-Al2O3)上的低温催化燃烧反应．考察了制备方法、焙烧温度列催化剂结构和活性的影响．并进行了100h稳定性实验．实验结果表明用浸渍法、焙烧温度高于800℃就能在载体上生成良好的钙钛矿结构，催化剂具有较低的起燃温度并且在高温条件下具有与非负载型镧锰钙钛矿催化剂相当的活性；100h稳定性实验表明LCFM／a-Al2O3催化剂经历了100h．800℃的连续高温燃烧反应，催化剂仍保持了原有结构和催化活性．并且没有明显积碳．     

费-托合成制液态烃研究进展

天然气先转化为合成气, 再经F ischer-Trop sch 反应合成液体烃类(GTL ) 是近年来天然气转化利用研究的主流。Shell、Sasol、Exxon、Syntroleum 等公司都分别开发了各自的GTL 专利技术。GTL 产品中液体燃料基本上由直链烷、烯烃组成, 具有无硫、无氮、无金属、无芳烃等特点, 是对环境友好的燃料油和化学品。由于合成气生成技术、F-T 合成催化剂和反应工艺的不断改进, 用GTL 技术开发利用边远地区和分散的中小气田的天然气资源在价格上已能和原油竞争。本文对F-T 合成催化剂、反应器及GTL 技术发展动态等方面做了综述, 讨论了其今后的发展趋势, 并指出在我国开展GTL 技术研究的必要性。     

Ni/Al2 O3 催化剂上甲烷的分解温度和时间对积炭的影响

用在线质谱法研究了Ni/Al2O3催化剂上甲烷分解温度和时间对积炭的影响。实验结果表明：在600～800℃内甲烷在还原的Ni/Al2O3催化剂上可分解为表面碳物种（即NiXC）和氢气,这种表面碳物种在较低的温度下可扩散进入体相,在高温下可逐步转化为低活性的碳物种。在800℃下由于表面碳物种不能扩散进入体相,金属镍中心迅速被表面碳物种覆盖,导致甲烷分解反应失活。     

担载型过渡金属催化剂上甲烷同系聚合反应的研究

本文利用瞬变应答反应技术较系统地考察了担载型过渡金属催化剂上甲烷同系聚合制C2以上烃的反应, 研究发现通过采用总反应分解法操作, 可以克服甲烷同系聚合反应的热力学限制, 使该反应能在较为温和的条件下得以进行。本文还系统地探讨了影响该反应的各种因素。523K 5wt% Pt/SiO2上甲烷的最佳转化可达9,91%。Pt, Co催化剂表现出较为优越的催化性能。甲烷在催化剂表面分解产生的CHx(ad)(0<=x<=3)物种可能是该反应的活性中间体。     

Ni/Al2O3催化剂表面状态对CH4氧化反应的影响

采用瞬变响应技术研究了常压700℃条件下气相O2、Ni/Al2O3催化剂表面上可逆吸附氧物种及催化剂的表面状态对CH4吸附、反应以及CH4部分氧化反应的影响,同时也对CH4部分氧化制合成气反应过程中催化剂表面所处的状态进行了研究.结果表明,如果催化剂表面处于氧化态,CH4不能吸附分解,只能通过RidealEley机理与催化剂表面的吸附氧进行非选择性氧化反应,这将严重影响CH4的转化和目的产物H2、CO的选择性.只有在还原的催化剂上,CH4部分氧化制合成气反应才能高转化、高选择性地进行.在CH4部分氧化制合成气反应过程中,催化剂表面处于还原态,不存在多余的中间氧物种NiO,但存在少量的碳物种,这有利于保持催化剂的还原态和抑制CO2的生成.     

La_2O_3的负载方式对La_2O_3助Pd/SiO_2催化剂上的CO吸附和加氢反应性能的影响

利用in-situ FTIR,TPSR,TEM和CO加氢反应的活性测试,研究了助剂La_2O_3的不同负载方式对Pd/SiO_2催化剂的CO吸附和加氢反应性能的影响。结果表明,La_2O_3作为助剂加入Pd/SiO_2中,能提高CO的解离和加氢能力,引起CO的吸附容量降低,这可能是由于部分还原的La_2Ox斑块修饰了钯粒子的表面所致。因此,La_2O_3助剂对Pd/SiO_2催化剂的吸附和反应性能的影响与La_2O_3的负载方式密切相关。这意味着催化剂的制备方法对La_2O_3和表面钯粒子间的相互作用程度有直接影响。     

单层型氧化铁催化剂的制备及其前体的表征:Ⅱ.催化剂前体的表征

用三种方法，即草酸络铁（Ⅱ）酸铵的过量水溶液含浸，三乙酰丙酮铁的甲苯溶液热吸附和硝酸铁溶液饱和浸渍法制备了种载体上氧化铁的负载样品，对用不同方法制备的催化剂前体中表面铁物种的存在形式，结构和分散度等进行了细致的表征和详细的讨论，并与焙烧后样品中Ｆｅ＾３＋的最终形态进行了关联。