稀土氯化物催化丙烯直接环氧化反应研究

以氯化稀土为催化剂,以锌粉为还原剂,对不同羧酸和溶剂条件下的丙烯直接用氧气环氧化进行了研究,并对它的催化反应机理进行了初步探讨,实验结果表明,氯化稀土中有EuCl3对丙烯直接环氧化起催化作用,并且要在锌粉和羧酸共同存在下才有效,所用羧酸中丙酸的效果最佳,使用有机溶剂比不用溶剂效果更好,但不能用碱性物质作为反应体系的溶剂。反应气压力越高越有利于 环氧丙烷（PO）的生成,但反应温度不宜过高,在EuCl3、锌粉、羧酸催化体系中,EuCl3起电子传递的桥梁作用,锌粉提供电子,羧酸提供质子,推测的反应机理与实验结果吻合。     

Cl-对Zn-Fe族元素二元合金共沉积的催化作用

在氯化物电解液中以定电量（10C.cm^-2),恒温40℃电沉积Zn-Fe族元素二元合成,沉积产物用原子吸收光谱分析,根据分析结果,作出相应的电流效率、百分含量及部分极化曲线,镀层形貌采用扫描电镜（SEM）观察,发现：Zn-Fe族元素合金的共沉积为异常共沉积,Cl^-对铁族元素有催化作用,随着Cl^-浓度的增加,降低了铁族元素的过电位,促进铁族元素金属的沉积。     

二氧化钌对硫化镉超微粒体系界面电子转移及光反应的催化与阻催化作用

用ESR方法研究了二氧化钌对硫化镉超微粒子界面光诱导电子转移及光催化性能的影响, 结果表明, 与单一的硫化镉胶粒体系的作用不同, 在二氧化钌的存在下的CdS/RuO₂体系, 可对某些底物体系的光反应有明显的增强催化的作用, 而对另一些体系则产生抑制或负催化的作用. 此复合体系的协同作用也与单纯二氧化钌的催化作用有所不同, 故复合体系更有利于界面光反应过程与方向的控制.     

光催化剂TiO_2超细粒子的制备及改进评述

Ti O2 超细粒子作为常用的光催化剂 ,在环境净化中日益受到重视 .本文对 Ti O2 超细粒子的作用机理 ,催化剂的制备及改进等方面进行论述     

过渡金属硫化物催化剂催化加氢作用机理

负载型过渡金属(Co、Mo、Ni、W)硫化物催化剂广泛应用于石油炼制催化加氢过程.为了开发高性能的加氢催化剂,过渡金属硫化物催化剂催化活性相的结构与加氢脱硫性能的关系一直以来是催化研究的热点之一.本文从过渡金属硫化物催化剂的活性相结构和反应物在催化剂表面活性位上的吸附-催化反应机理两个方面阐述了过渡金属硫化物催化剂的催化作用研究进展,并对过渡金属硫化物催化剂催化机理研究存在的争议和未来的研究方向进行了分析.     

动力学荧光法测定印染废水中微量环境激素类物质2,4,6-三氯苯酚

1引言印染废水中残余的氯酚主要有2,4,6三-氯苯酚与五氯酚,来源于印染过程中使用的浆料树脂以及作为杀菌剂和防腐剂添加进纺织原料中而在后期的处理过程中未能完全消除的剩余物。2,4,6三-氯苯酚对皮肤和粘膜有强烈的作用,可在体内残留和富集,影响生物体的生长和发育,已被确定属     

铋改性TiO2单晶光催化剂的制备及其完全去除酚类污染物

伴随着人类社会生产生活需要,工业污水中酚类物质的存在极易污染表面水、地下水甚至饮用水.然而,传统污水处理工艺无法对其实现完全去除,更因其稳定的化学结构和难降解特性,对生态系统和人类健康构成了巨大威胁.因此,寻求完全去除水体中酚类污染物是目前环境领域中重要的研究课题之一.二氧化钛因具有优越的物理、化学和光学性能,而被广泛应用于污染物降解研究,然而,传统TiO2光催化剂由于可见光吸收弱和光生电荷高复合率,导致污染物降解效率低,尤其是针对难降解有机污染物如酚类难以实现高效的去除.为此,本文通过引入铋纳米粒子作为TiO2单晶的改性剂,通过充分发挥铋纳米粒子的LSPR效应和TiO2单晶结构的高传导率,不仅有效地拓宽了TiO2的光响应范围(~2.8 eV),而且提高了光生电荷的分离效率,导致其优越的光催化行为.酚类污染物的降解实验表明,所合成的Bi-SCTiO2光催化剂在模拟太阳光照射下,能完全去除水体中的苯酚和对硝基酚,克服了现有以TiO2为基础的光催化剂无法实现酚类污染物完全去除的缺点.更重要的是,当使用环境水如自来水或矿泉水配制苯酚溶液,所制备的Bi-SCTiO2光催化剂仍能实现苯酚的高效降解(>98%);即使采用含有大量有机物质和微生物的长江水所配制的苯酚溶液,在模拟太阳光照射下,Bi-SCTiO2光催化剂对苯酚的降解率仍然高达96%.进一步研究发现,在各种无机离子如Na^+,K^+,Ca^2+,Cl^?,HCO3^?或SO4^2?(0.1 mM)的干扰下,制备的Bi-SCTiO2对苯酚降解率仍然高达98%以上.光催化循环实验表明,所制备的Bi-SCTiO2循环四次后,其对苯酚的降解率几乎保持不变,说明Bi-SCTiO2具有极好的循环稳定性.运用ESR和MS等分析手段,确定了酚类污染物降解的中间体结构、形态和降解路径,再结合Bi-SCTiO2催化剂的光电性能和自由基诱捕实验,提出了酚类污染物完全降解的机理.     

卤化物对铜铝置换反应速率的影响研究*

从定性和定量角度探究了卤化盐对金属置换反应的催化作用,实验结果表明:卤族元素均有催化作用,Cl^-催化作用最为明显;碱金属与碱土金属离子相比,碱金属条件下铜枝晶形状更为规则,观赏性更好;同时该反应速率与Cl^-浓度呈正相关。通过对反应条件的摸索,实现了将铝置换铜的所谓“铜树”反应改造为能在20 min内产生明显现象的课堂演示实验,可为金属置换反应和电化学腐蚀动力学教学创设情境,培育学生证据推理和模型认知的化学核心素养。     

几种金属盐催化剂对苯甲醛肟重排生成苯甲酰胺的催化作用

考察了SnCl2,CdCl2,Cr(CH3COO)3,Cr(NO3)3四种金属盐对苯甲醛肟重排生成苯甲酰胺反应的催化作用;以SnCl2作为模型催化剂,探讨了催化剂用量、反应温度及反应时间等因素对产率的影响,确定了最佳反应条件.结果表明,SnCl2对苯甲醛肟重排生成苯甲酰胺反应的催化效率最高;最佳反应条件为:n(SnCl2)∶n(苯甲醛肟)=2∶5,反应温度110℃,反应时间19h,相应的苯甲酰胺产率达57.6%.     

原位光还原法制备高分散铂沉积多孔氮化碳复合材料及其降解水中4-氟苯酚的高效可见光光催化活性

作为一种新型水中有机污染物,有机氟化物中C–F共价键的键能较大,因而很难通过传统的可见光光催化剂降解.因此,开发高效可见光光催化剂是实现在可见光照射下成功降解水中有机氟化物的关键.作为一种非金属半导体光催化剂,石墨相氮化碳(g-C3N4)因具有可见光响应、环境友好及低成本等优点而广泛应用于水中有机污染物去除.然而,体相层状结构严重限制了g-C3N4的可见光活性.这是由于体相层状结构不利于光生电子的表面迁移,同时增加了光催化反应过程的传质阻力.为了开发一种可重复使用且具有优异可见光活性的光催化剂,进而实现在可见光照射下水中有机氟化物的高效降解及矿化,本文以氯铂酸和多孔氮化碳(pg-C3N4)为前驱体,运用简单的原位光还原法成功制备出一系列高分散铂沉积多孔氮化碳复合材料(Pt/pg-C3N4),而pg-C3N4则是以三聚氰胺为原料采用前驱体预处理法制备.与传统铂沉积石墨相氮化碳(Pt/g-C3N4)复合材料相比,由于多孔氮化碳前驱体具有暴露的几何内外表面,铂纳米粒子可高度分散于其上.因此,铂纳米粒子的电子捕获效应显著增强.另外,与其他传统还原法相比,原位光还原技术还可有效抑制铂纳米粒子的自凝聚.我们对制备的Pt/pg-C3N4复合材料的形貌、孔隙率、相结构、化学组成及光电性质进行了详细表征.结果显示,与传统Pt/g-C3N4复合材料相比,由于多孔微观结构的构建以及高度分散铂纳米粒子的沉积,制备的Pt/pg-C3N4复合材料的BET比表面积显著增大,光吸收能力明显增强,光催化量子效率显著提高.在可见光条件下,初步评价了该复合材料光催化降解水中偶氮染料甲基橙的活性,然后将其进一步应用于水中4-氟苯酚的降解及矿化.结果表明,由于多孔微观结构的构建以及高度分散铂纳米粒子的沉积,所制备Pt/pg-C3N4复合材料具有相当高的可见光光催化活性.结果还显示,所制复合材料具有很高的稳定性,连续使用4次均保持相似的活性.作为一种可见光催化剂,所制Pt/pg-C3N4复合材料有望广泛应用于水中持久性有机污染物的降解以及光催化劈裂水产氢、NO分解和CO2还原等领域.