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浆态床反应器中生物质合成气合成二甲醚的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
进行了浆态床反应器中,甲醇合成催化剂与分子筛混合制复合催化剂上,生物质制取的合成气(简称生物质合成气)一步法合成二甲醚的研究,重点考察了不同脱水组分和工艺条件对催化剂反应性能的影响,同时,结合NH3-TPD等手段对催化剂进行了表征。结果表明,含有较弱酸性SAPO-11分子筛的复合催化剂更适合生物质合成气原料气杂质多、氢碳比低的特点,在合成二甲醚反应中具有更高的选择性和稳定性。250℃、5 MPa、500 h-1时,在甲醇催化剂与SAPO-11分子筛比例为3:1的复合催化剂上,合成气合成二甲醚反应35 h内,CO转化率稳定在40%以上,二甲醚在有机产品中的选择性保持在97%左右。 相似文献
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采用固定流化床装置和TPR技术对甲烷二氧化碳重整反应失活18wt%NiO/a-A1_2O_3催化剂的再生条件进行了研究。发现仅在1123K下利用H_2对失活催化剂进行还原再生处理,催化活性虽然有一点增加,但仍然远远低于新鲜催化剂的活性。若将失活催化剂在1123K下首先进行H_2还原,然后利用5~10Vol%再生剂C进行再生,最后再用H_2还原,催化剂的活性可恢复到新鲜催化剂的水平。在1123K,CO_2/CH_4=14/1,空速为75000h~-1条件下,对再生的催化剂进行了100小时寿命考察,发现催化剂活性一直保持在84.00%以上。 相似文献
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我们采用浸渍法制备了γ-Al2O3负载的Cu-Fe基催化剂,并结合其反应性能和XRD、H2-TPR和XPS等表征结果研究了其催化合成气直接制低碳烯烃的反应行为.结果表明,合成气直接制低碳烯烃Cu-Fe基催化剂的活性组分Cu和Fe之间存在明显的协同效应,Cu-Fe基催化剂表现出优异的合成气直接制低碳烯烃反应性能;Cu基催化剂中引入少量Fe组分明显提高了活性组分Cu的分散度,促进了Cu活性组分的还原,进而有利于催化剂反应性能的改进.初步推断Cu-Fe基催化剂上合成气转化生成低碳烯烃的主要反应历程为CO加氢生成含氧化合物(醇醚等)后再脱水生成低碳烯烃. 相似文献
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十氢萘气相氧化裂解(GOC)与传统的热裂解工艺相比,O2的存在降低了十氢萘GOC反应的活化能,使反应在较低温度下具有高的反应性能;O2同时起到消除积炭的作用,提高体系的抗积炭能力。十氢萘GOC反应在较低温度下即可获得较高的液体收率;高温下由于十氢萘裂解深度较高,低碳烯烃收率可高于液体收率,在所得的液体中,芳烃,尤其是BTX(苯、甲苯和二甲苯)占主要部分。十氢萘GOC反应制备低碳烯烃的适宜反应条件为,700℃~800℃,停留<0.4s,烷氧摩尔比0.3~0.5,空气可代替纯氧进料。800℃,烷氧摩尔比0.5,停留0.4s,可获得37%左右的低碳烯烃收率和50%左右的液体收率(BTX收率为29%)。 相似文献
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天然气和二氧化碳转化制合成气的研究:Ⅲ.催化剂抗积炭性能 总被引:10,自引:2,他引:10
天然气和二氧化碳转化制合成气的研究Ⅲ.催化剂抗积炭性能史克英,徐恒泳,商永臣,范业梅,徐国林(哈尔滨师范大学化学系,哈尔滨150080)关键词天然气二氧化碳转化,合成气,催化剂,抗积炭性能.在第十届国际催化会议上,催化专家提出了甲烷二氧化碳转化制合成... 相似文献
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二甲醚合成催化剂失活原因的研究 总被引:5,自引:1,他引:5
采用胶体沉积法制备了Cu-ZnO-ZrO2/HZSM-5二甲醚合成催化剂.对二甲醚合成过程中催化剂的失活原因进行了初步研究.采用BET,NH3TPD,TPD,TP0和N2O脉冲实验对催化剂使用前后比表面积,表面酸性,表面吸附物种,表面积碳和活性组分Cu比表面积的变化进行了研究.发现,在二甲醚合成过程中,催化剂表面酸性,催化剂表面吸附物种和表面积碳变化较小,不是导致催化剂失活的主要原因.而催化剂在使用过程中活性组分Cu烧结使Cu比表面积降低是催化剂失活的主要原因. 相似文献
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Pd/ZnO催化剂的还原及其催化甲醇水蒸气重整制氢 总被引:1,自引:0,他引:1
考察了共沉淀法制备的15.9%Pd/ZnO催化剂的还原对甲醇水蒸气重整制氢反应的影响.结果显示,当催化剂的还原温度为523~573K时,523K下反应的甲醇转化率达到了41.6%,CO2选择性为94.6%,出口CO浓度为1.26%.X射线衍射结果显示,当催化剂的还原温度为523K时PdZn合金开始形成.还原温度为523~573K范围内催化剂活性的提高归因于5~14nmPdZn合金粒子的存在.用程序升温还原及X射线衍射表征手段探究了还原过程中Pd与ZnO之间的相互作用.结果表明,Pd/ZnO可能经历了PdO/ZnO→Pd/ZnO→PdZnO1-x/ZnO→PdZn合金/ZnO的还原过程,而部分PdZn合金在反应过程中可重新被氧化成PdZnO1-x.对反应的活性物种进行了初步探讨. 相似文献
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助剂La2O3和载体对镍基催化剂上甲烷解离活化动力学参数的影响 总被引:2,自引:0,他引:2
通过非稳态脉冲动力学方法,考察了载体MgAl2O4和α-Al2O3以及助剂La2O3对Ni催化剂催化解离CH4性能的影响. 在以前的积炭方法中, CH4的解离在很大程度上受积炭的影响. 这里采用非稳态脉冲方法可以得到在新鲜的Ni活性位上CH4解离的本征动力学信息. 在排除了传质和传热的影响之后考察了在Ni/α-Al2O3, Ni/La2O3/α-Al2O3, Ni/MgAl2O4和Ni/La2O3/MgAl2O4催化剂上的CH4解离动力学,求得催化剂表面上平均每个Ni活性位上CH4解离的活化能分别为90.9, 111.8, 79.5和85.9 kJ/mol. 可以看出,载体MgAl2O4比α-Al2O3更能降低Ni上CH4解离的活化能,而La2O3的加入会提高CH4在Ni上的解离活化能. 通过动力学方法,定量地描述了载体和助剂对Ni活性位上CH4解离能力的影响. 同时CH4解离的活化能和指前因子之间存在着补偿效应,这在一定程度上削弱了助剂和载体对Ni上CH4解离的影响. 相似文献