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考察了Rh/Al2O3,Rh/SiO2和Rh/CeO2催化剂上金属-载体间相互作用对CH4/CO2重整反应抗积炭性能的影响,并与反应前后催化剂的程序升温还原和程序升温氧化(TPO)测试结果相关联.实验发现,Rh与Al2O3和SiO2载体间的相互作用越强,催化剂还原后Rh的分散度越高,晶粒越小,高分散的Rh表面生成的碳物种CHx越多,其作为活泼的反应中间体越易与CO2反应生成CO和H2.而游离态的Rh还原后晶粒较大,生成的碳物种与CO2反应能力较低,从而导致催化剂失活.TPO和CO2脉冲实验结果表明,反应过程中Rh/CeO2催化剂上反应生成的CHx物种比Rh/Al2O3和Rh/SiO2上的CHx物种更活泼.同时由于Rh-CeO2间独特的相互作用,部分CeO2还原后生成CeO2-x和氧空位,促进CO2分子的活化解离,导致生成的表面氧容易与CHx反应,从而抑制催化剂积炭. 相似文献
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共沉淀镍催化剂用于膜反应器中高碳烃类燃料水蒸气重整反应 总被引:1,自引:0,他引:1
采用共沉淀法制备了NiO/La-Al2O3催化剂,利用低温N2物理吸附、程序升温还原、 H2-O2化学吸附和X射线衍射对催化剂进行了表征,并将该催化剂应用于Pd膜反应器中高碳烃类燃料水蒸气重整反应. 结果表明,催化剂中NiO与载体间存在较强的相互作用. 与常规固定床反应器相比,在膜反应器中,由于高渗透性能的Pd金属复合膜能选择分离氢气,结果氢气产率得到了明显的提高,甲烷的生成得到了有效抑制,并且在接近实用的反应条件下,依然能够得到高的氢气产率和回收率. 高碳烃类燃料水蒸气重整反应制氢的过程可以在一个膜反应器中,利用一种催化剂在反应温度低于823 K的温和条件下实现. 相似文献
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Ni/La2O3/α-Al2O3中的高温脱附氢促进CH4/CO2重整反应的初活性 总被引:1,自引:0,他引:1
通过H2程序升温脱附实验,在H2还原的Ni/La2O3/α-Al2O3催化剂上可以明显观察到高温脱附氢(高温氢). 动力学实验结果表明,随催化剂上高温氢含量的增加, CH4/CO2重整反应的初始活性升高,同时高温氢也可在重整反应过程中原位生成,并使重整反应的活性最终达到稳定. 脉冲实验结果表明,随催化剂上高温氢含量的增加, CH4解离后生成的活性中间体CHx物种的x值也增大,进而降低了CHx与CO2反应的活化能,提高了CHx与CO2反应的速率. La2O3助剂的添加提高了Ni/La2O3/α-Al2O3催化剂上逆水气变换反应的速率,并且对CO2的活化也有促进作用. La2O3助剂的加入对于CH4/CO2重整反应的重要作用是使高温氢的数量增多且稳定性提高,有利于保持CHx物种中较高的x值,促进重整反应. 相似文献
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采用γ-Al_2O_3为载体,以硝酸镍、硝酸镁和稀土硝酸盐为原料,按常规浸渍法制备镍负载型催化剂,其中Ni含量为9.17%,助剂RE_2O_3和Mg含量分别为5.18%和1.80%,该催化剂简称为N-5-RM。催化反应评价采用双套管石英反应器,在多功能固定床流动反应装置上进行,以天然气和二氧化碳转化为探针反应,采用连续反应法评价催化剂性能。以反应尾气中合成气摩尔百分数表征催化剂活性。采用理光D/max-r-B型X射线衍射仪测定催化剂晶相。实验发现,催化剂长期使用失活的主要原因是由于活性中心Ni ̄0与载体Al_2O_3间形成难还原的NiAl_2O_4物种,以及活性中心Ni ̄0聚集形成晶相,从而降低了催化剂表面活性中心数。TPR结果指出,NiAl_2O_4物种在高温下通氢气可以得到充分还原。然而,此时催化剂活性仍明显低于新鲜催化剂活性。XRD结果表明,此时催化剂存在很强的Ni ̄0衍射峰,说明尽管高温还原已使形成NiAl_2O_4的Ni ̄(2+)还原为Ni ̄0,但高温还原又进一步使活性Ni ̄0聚集成晶相,因而降低了催化剂表面活性中心数。这说明,对NiAl_2O_4的活化仅通过常规高温还原是不够的。20%过氧化氢水溶液(以下简称 相似文献
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甲醇水蒸气重整制氢Pd/ZnO催化剂还原过程中Pd与ZnO的相互作用 总被引:1,自引:0,他引:1
采用程序升温还原、程序升温脱附、程序升温电导及X射线衍射研究了并流共沉淀法制备的15.9%Pd/ZnO催化剂还原过程中结构和物种的变化及电荷的传递,考察了还原温度对该催化剂催化甲醇水蒸气重整制氢的影响. 结果表明,还原过程中Pd与ZnO间存在明显的相互作用,导致氢溢流,溢流氢促进了ZnO还原并使ZnO与Pd形成活性中心PdZn合金. 催化剂的还原历程为 PdO/ZnO → Pd/ZnO → PdZnO1-x/ZnO → 无定形PdZn合金/ZnO → 晶型PdZn合金/ZnO. 并流共沉淀法制备的Pd/ZnO催化剂Pd分散度高, PdZn合金形成温度低. 在523~573 K还原后,催化剂的PdZn合金粒径为5~14 nm, 此时催化剂对甲醇的转化率及二氧化碳选择性均达到最大值. 相似文献
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采用SiCl_4同晶取代NaY沸石,制备了硅铝比变化较宽且结晶度完好的八面沸石,进一步将样品交换为铵型,还制备了铝交换型八面沸石及越稳Y样品。红外研究发现,随硅铝比增加,八面沸石样品的两种典型羟基谱带频率发生规律性变化,且于3600及3666cm~(-1)附近相继出现新的羟基吸收谱带,其小笼羟基质子酸性逐渐增加,沸石体系B酸总量逐渐降低,而强B酸量则呈山峰形变化,骨架外铝对硅铝比较低的样品的酸性影响较大,在骨架硅铝比相近情况下,高温水热法脱铝样品(USY)较SiCl_4脱铝样品(DNH_4Y)的羟基谱带和酸性具有明显的差异。 相似文献
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将少量Zn添加到催化剂Pt-Sn/γ-Al2O3中, 可显著提高催化剂的丙烷脱氢稳定性和丙烯的选择性. 程序升温还原(H2-TPR)和程序升温电导(TPEC)测试结果表明, Zn的存在使Sn在强还原气氛中不易被还原, Sn的氧化态的稳定存在是Sn发挥助剂作用和保持催化剂稳定性的重要条件. 相似文献
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采用石英管反应器,常压下研究了正癸烷和正己烷的气相氧化裂解(GOC)过程。实验结果表明,O2的存在降低了正癸烷GOC反应的活化能,使反应在较低的温度下具有高的反应性能;O2同时起到消除积炭的作用,提高体系的抗积炭能力。于热裂解反应相比,低温下正癸烷的GOC反应更适合制备液体组分,同时联产低碳烯烃。在600℃,碳氧摩尔比为2.5时,正癸烷的GOC反应可获得39.9%的低碳烯烃收率和30.0%的液体收率。对于直链烷烃的GOC反应,低温下O2主要进行氧化脱氢反应,高温下则更多的进行 CO x(x=1,2)的生成反应;和正己烷分子相比,相同反应条件下O2更容易引发正癸烷分子的部分氧化反应生成CO。 相似文献
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