Y沸石载体酸量对贵金属催化剂加氢活性和抗硫性能的影响

采用水蒸气脱铝获得表面酸量不同的USY载体,并用离子交换法制备了金属(Pd Pt)含量为1.15%的双金属催化剂.用NH3的程序升温脱附、X射线衍射、N2吸附-脱附和X射线光电子能谱等方法表征了载体和催化剂.以四氢萘加氢为探针反应,4,6-二甲基二苯并噻吩为硫源,在固定床反应器中考察了催化剂的活性和耐硫性.结果表明硫含量为200μg/g时,载体酸量为626和203μmol/g的两个催化剂的耐硫性最好,而载体酸量更低和更高的催化剂的耐硫性较差,表明载体的酸量太大或太小都不利于催化剂的抗硫性.X射线能量散射分析表明,酸量大时S在酸性位吸附很多,这可能导致催化剂中毒.酸量过小的催化剂抗硫性差则与金属中心缺电子效应较小有关.     

CH4-CO2高压反应中水蒸气对催化剂稳定性的影响

研究了Ｐｔ／ＺｒＯ２催化剂在２．１ＭＰａ的压力下ＣＨ４－ＣＯ２重整反应中的稳定性，考察了原料中水的加入对催化剂稳定性的影响。结果表明，如水是提高ＣＨ４－ＣＯ２重整过程中催化剂稳定性的有效方法。在一定条件下，铂催化剂可以在长时间内得到ｎ（ＣＯ）／ｎ（Ｈ２）≈１的合成气。     

流化床中甲烷裂解制氢与催化剂再生过程研究

对流化床中甲烷裂解制氢与催化剂再生过程进行了研究。选用25Ni/CuAl2O3和75Ni/CuAl2O3两种催化剂，分别在500℃和650℃进行甲烷裂解制氢与催化剂再生，反应与再生过程的温度与时间保持相同，催化剂再生时采用空气进行再生，气体流量均为370mL/min（STP）。实验结果表明,镍质量分数较低时催化剂表现出较好的稳定性，温度增加催化剂的稳定性降低。甲烷转化率随操作周期呈下降趋势，在500℃制氢与再生操作达到第五周期时，甲烷转化率趋于稳定。对切换时间的影响研究表明，切换时间存在一个最佳值，即切换5min时甲烷裂解制氢效率最高。对生成碳产品进行了XRD和TEM表征，并对实验结果进行了讨论。     

碳纳米纤维的酸处理及其负载Pd-Pt的催化萘加氢活性

采用浓硝酸和浓硫酸混和液(90、120、150 ℃)处理鱼骨类和平行类碳层排布的碳纳米纤维. 运用高分辨电镜、红外光谱和离子交换对碳纳米纤维的表面性质进行了表征，并考察了以两种碳纳米纤维为载体的Pd-Pt催化萘加氢活性. 结果表明，碳纳米纤维的碳层排布不同使混酸处理的鱼骨类表面生成的极性含氧基团的量明显高于平行类表面，以前者为载体得到Pd-Pt催化剂金属颗粒的分散程度明显高于后者，其负载的Pd-Pt催化萘加氢活性也较高.     

CaxLa1-xMnAl11O19 六铝酸盐催化剂上甲烷的催化燃烧

以共沉淀法制备了CaxLa1-xMnAl11O19系列六铝酸盐催化剂,考察了Ca2 部分取代La3 对LaMnAl11O19六铝酸盐的甲烷催化燃烧活性和稳定性的影响以及活性与物理化学性能的关系,用X射线衍射、N2吸附、程序升温还原和透射电镜对其进行了表征.结果表明,当Ca2 加入量过高时,Ca2 不能进入到六铝酸盐骨架中,过量的Ca2 形成CaAl4O7杂相.当x=0.2时,催化剂活性最高,起燃温度为723 K,也提高了样品的热稳定性,1 373 K煅烧后比表面积为26.1 m2/g.Ca2 的加入使六铝酸盐晶粒变薄,这使材料的抗烧结性能增强,比表面积增大,同时Ca2 部分取代La3 使活性Mn3 的含量增加,这两方面的综合作用使得催化剂活性显著提高.对Sr2 ,Ca2 和K 部分取代La3 的六铝酸盐的比较实验结果表明,Ca2 部分取代La3 的样品具有最低的起燃温度.     

碳纳米纤维在浓硝酸-浓硫酸溶液中表面氧化对其负载的Pd-Pt催化剂颗粒分散状态的影响

摘要用混合的浓硝酸和浓硫酸在不同温度下氧化处理催化生长的碳纳米纤维. 利用X射线衍射、 N2物理吸附、 FTIR和离子交换研究了氧化处理对碳纳米纤维织构性质和表面含氧基团生成的影响. 采用等体积浸渍法制备碳纳米纤维负载Pd-Pt催化剂, 并利用高分辨电镜和脉冲H₂化学吸附对Pd-Pt金属颗粒的分散状况进行了研究. 结果表明, 经过氧化处理的碳纳米纤维表面生成了含氧基团, 生成量随着处理温度的升高而升高, 负载的Pd-Pt催化剂的分散程度也随着表面含氧基团浓度的增大而提高, 同时对后者的作用机理进行了讨论.     

锌皂石的非水热合成与插层组装性能研究

以尿素为羟基缓释剂和pH值控制剂, 在常压和低于100 ℃的温和实验条件下, 用非水热法合成出了八面体片阳离子为Zn^2＋的皂石, 研究了原料的硅铝配比(n_Si/n_Al), 溶液pH值、晶化温度和晶化时间对锌皂石合成的影响, 利用XRD, TEM, IR等手段对样品进行了表征. 结果表明: 合成样品具有三八面体皂石结构; 在比较宽的投料范围内 (n_Si/n_Al＝5.67～19), 合成皂石的晶相和晶形无明显变化; 在初始pH＝6的体系中, 90 ℃晶化12.5 h即可获得结构完整、晶相单一的锌皂石; 非水热条件下, 锌皂石在a向和b向上择优生长, c向生长速度相对较慢; 另外, 利用层间域离子的可交换性和层板带电荷的相反性, 将带正电荷的类水滑石客体层板引入到带负电荷的皂石层间, 形成了c向上单个皂石主体层板与单个类水滑石客体层板交叉堆垛的结构方式.     

催化燃烧用金属整体催化反应器的制备及性能

采用浸涂方法制备了甲烷催化燃烧用金属．催化剂整体化反应器。该反应器以铁铬合金为金属载体,六铝酸盐为催化剂。讨论了制备过程中金属载体预处理、Al2O3中间层、分散剂种类等因素对催化剂附着稳定性的影响。结果表明：铁铬合金在1100℃处理5h有助于形成稳定的保护层;Al2O3中间层的存在阻碍了六铝酸盐的浸涂;六铝酸盐直接浸涂在金属载体上并在一定温度焙烧可形成附着性很好的催化剂层,使之用于催化燃烧反应获得了良好效果。     

La、Ba离子对高温燃烧催化剂六铝酸盐结构和性质的影响

La、Ba离子对高温燃烧催化剂六铝酸盐结构和性质的影响;甲烷高温燃烧催化剂;六铝酸盐;La离子;Ba离子     

Li－La－Mn－O钙钛矿型甲烷氧化偶联催化剂的研制

Ｌｉ－Ｌａ－Ｍｎ－Ｏ钙钛矿型甲烷氧化偶联催化剂的研制赵静，王大祥，李永丹（天津大学化工系工业催化教研室，天津３０００７２）关键词甲烷，氧化偶联，催化剂，钙钛石型化合物自１９８２年Ｋｅｌｌｅｒ等［１］首先研究甲烷氧化偶联反应以来，含锂催化剂是至今所开发...