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21.
22.
23.
采用水热沉积法制备Ni-Al2O3催化剂,用于CO2-CH4重整反应;基于程序升温氢化(TPH)表征,研究了反应时间、温度、原料气CO2/CH4比例和空速等因素对CO2-CH4重整反应过程中Ni-Al2O3催化剂上表面积炭行为的影响。结果表明,表面积炭是导致催化剂重整反应失活的重要原因。随反应时间的延长,催化剂表面积炭量增多,虽未成比例增加,但其TPH峰温有向高温方向移动的趋势,表明所积之炭的石墨化程度增加。反应温度和空速对催化剂表面积炭也有一定影响,且空速的影响更大。另外,由于CO2消炭反应(CO2+C=2CO)的存在,CO2/CH4比例对表面积炭的影响也很大。CO2/CH4比例太低,不能明显抑制积炭;随着CO2/CH4比例增加,积炭将得到有效抑制,但CO2/CH4比例过高,CO2在产物中的分离和回收再利用将使成本增加。 相似文献
24.
采用TEAOH溶液处理MFI结构ZSM-5分子筛、MWW结构MCM-22分子筛,NaOH溶液处理TON结构ZSM-22分子筛、CHA结构SSZ-13分子筛得到四种结构的扩孔分子筛。在反应温度480℃、反应压力0.1 MPa、甲醇与水质量比1∶1、甲醇质量空速1.5 h~(-1)的条件下,考察了四种扩孔分子筛的甲醇制丙烯(MTP)催化性能,并采用XRD、N_2吸附-脱附、NH_3-TPD、TG、UV-Raman和GC-M S等方法表征催化剂的物化性质及M TP反应2 h后的分子筛积炭性质。结果表明,四种分子筛扩孔改性后均出现介孔,其中,T-ZSM-5分子筛在MTP反应中寿命最长;T-MCM-22分子筛寿命次之且失活速率慢;而一维孔道结构N-ZSM-22分子筛和八元环尺寸较小的N-SSZ-13分子筛均失活迅速。受拓扑结构和孔道扩散的影响,MTP反应2 h后,分子筛积炭量增加的顺序为T-ZSM-5N-ZSM-22T-MCM-22N-SSZ-13且可溶焦分子质量随积炭量增加而增重,即从五甲基苯增重到菲、芘等多环芳烃。 相似文献
25.
La2O3对沼气重整制氢催化剂Ni/γ-Al2O3的影响 总被引:4,自引:0,他引:4
用浸渍法制备了不同La2O3含量的Ni/La2O3/γ-Al2O3催化剂,用CH4/CO2体积比为1的混合气体模拟沼气,考察了La2O3对沼气重整制氢催化剂Ni/γ-Al2O3的结构及催化性能的影响.运用XRD、H2-TPR、BET及TEM等手段对催化剂进行了表征.结果表明,La2O3对催化剂Ni/γ-Al2O3的影响主要取决于其含量.载体中La2O3的添加增强了Ni与Al2O3之间的相互作用.添加适量的La2O3能使催化剂具有更好的可还原性,并能增加金属Ni的分散性,抑制反应过程中Ni的烧结,提高载体对CO2的吸附能力,从而改善了催化剂的抗积炭性,使催化剂具有较好的活性及稳定性.反之,过量La2O3的掺杂会使催化剂的抗积炭性及活性下降.当La2O3含量为6%(ω)时,催化剂中Ni晶粒具有较好的分散性、还原性及抗积炭性,从而使催化剂具有更好的活性及稳定性. 相似文献
26.
收集了工业上用于重油加氢脱硫的 Ni M o/γ Al2 O3 失活催化剂, 用超声波萃取, 超临界流体萃取( S F E)等方法对其进行了处理, 用热重( T G)、差热分析( D T A)、程序升温氧化质谱( T P O M S)、扫描电镜能谱仪( S E M E D S)、 X 射线衍射仪( X R D)、程序升温还原( T P R)等方法对处理前后的催化剂进行了表征, 探讨了导致催化剂失活的主要原因. 结果表明, 积炭, 金属沉积是催化剂失活的主要原因, 经去除沉积的金属和烧炭后, 失活重油加氢催化剂的活性状态可得到恢复, 同时失活催化剂从工业反应器中的卸出方式也会对催化剂的性质产生影响. 相似文献
27.
28.
助剂对CH4,CO2和O2制合成气反应催化剂性能的影响 总被引:13,自引:0,他引:13
考察了NiCaO-Al2O3催化剂中添加碱金属、碱土金属、稀土金属氧化物、CuO助剂及CaO含量对催化剂性能的影响。结果表明,10Ni-2K-2Cu15CaO-Al2O3催化剂对CH4、CO2和O2制合成气反应具有较高的催化活性、选择性和较好的抗积炭性能。通过TPR、CO-TPD、XPS和XRD对催化剂进行表征,发现K2O、CuO和CaO的添加削弱了活性组分Ni与载体Al2O3间的相互作用,增加Ni的电子密度,加速了CO与H2的脱附,从而抑制了CH4深度裂解积炭和CO歧化积炭。此外,这些助剂的添加也提高了Ni的分散度,增强了催化剂的抗积炭能力。 相似文献
29.
镧改性HL沸石在烃类催化裂化催化剂中的应用 总被引:5,自引:0,他引:5
采用离子交换和浸渍相结合的方法制备了La/HL沸石. 将不同La含量的La/HL沸石与REUSY沸石按不同比例复配后作为催化裂化催化剂的活性组分,用标准轻油微反方法(MAT)对催化剂样品进行了评价,考察了La/HL沸石添加量和La/HL沸石中的La含量对催化剂活性、反应产物分布、汽油产品辛烷值及催化剂上积炭的影响. 结果表明,在裂化催化剂中分子筛总量保持不变的条件下,当La/HL沸石加入量为催化剂总量的1%~5%时,随着La/HL沸石加入量的增加,MAT活性和汽油收率增大,比积炭下降; 当La/HL沸石加入量大于10%时,MAT活性及汽油收率随La/HL沸石加入量的增加而降低,比积炭增加. 当加入5%不同La含量的La/HL沸石时,产物中异丁烷含量增加; La/HL中的La含量低于3.5%时,产物异戊烷含量低于参比样品,但随着La含量的增加,异戊烷含量增大. 当La/HL沸石中的La含量为0.2%~0.5%时,汽油中的芳烃含量显著增加,汽油产品的辛烷值提高了1.24~2.06. 相似文献
30.
用共沉淀法制备了Ni-CaO-ZrO2催化剂,并将其用于CH4-CO2重整反应。考察了反应温度、空速和反应物配比对催化剂性能和积炭的影响。通过热力学计算和实验表征研究发现,反应条件对CH4-CO2重整反应结果和积炭有重要的影响。由于高温条件同时有利于CH4裂解和碳物种的及时消除,升高温度可以提高催化剂的活性和稳定性。增大空速则使CH4的转化率和消碳反应的速率均降低,导致积炭量增加。同时,反应物配比对催化剂表面的积炭量也有很大影响;稍高的CO2/CH4摩尔比有利于抑制CH4-CO2重整反应过程中的积炭。 相似文献