第六届国际环境催化大会(ICEC6,2010)

2010年9月12～15日北京中国科学院生态环境研究中心主办第六届国际环境催化大会(6th International Conference on Environmental Catalysis,ICEC6)将于2010年9月12～15日在北京召开.国际环境催化大会是环境催化领域的高学术水平会议,具有很高的国际知名度.该大会于1995年在意大利     

富氧条件下氢气选择催化还原氮氧化物研究的进展

 富氧条件下, 氢气选择催化还原 (H2-SCR) 是消除氮氧化物的有效方法. 本文介绍了 H2-SCR 反应特点及其研究现状, 重点总结和评述了应用于 H2-SCR 反应的氧化物和分子筛负载的 Pt 或 Pd 催化剂, 以及 H2-SCR 反应机理, 并展望了今后 H2-SCR 研究的方向.     

用于 NH3 选择催化还原 NO 反应的新型 Ce-P-O 催化剂

 报道了一种新型的可用于氨选择催化还原氮氧化物的 Ce-P-O 催化剂. 在空速为 20 000 h?1, 较宽的温度范围内经 500 oC 焙烧的 Ce-P-O 催化剂上表现出了较高的 NO 转化率 (可达到 90% 以上). 与 V-W-Ti 催化剂相比, 该催化剂具有一定的耐水蒸气和 SO2 能力以及较好的抗碱中毒性能.     

水滑石负载钯催化剂上的醇无氧脱氢反应

 研究了多种载体负载 Pd 催化剂上苯甲醇无氧脱氢反应. 结果发现, 以兼具较强酸性和碱性的水滑石 (HT) 为载体时, Pd 催化剂具有优异的苯甲醇转化活性和苯甲醛选择性, 当 Pd 含量为 0.32%~0.55% 时催化性能最佳. Pd/HT 催化剂可重复使用, 且对于含推电子取代基的芳香醇、2-噻吩甲醇、α,β-不饱和醇与环状脂肪醇等的直接脱氢反应均具有较好催化性能. HT 表面的 Pd(II) 物种反应后转变为平均粒径为 2.0~2.5 nm 的 Pd 纳米粒子或纳米簇. 具有较高分散度的 Pd(II) 物种易转变为较小的 Pd 纳米粒子, 从而具有较佳的催化性能. 本文推测, 催化剂表面的碱性位可促进苯甲醇 O–H 键的活化, 形成 Pd-苯甲氧基中间体, 该中间体进一步脱氢生成苯甲醛和 Pd-H 物种; 而催化剂表面的质子酸位可与 Pd-H 作用, 促进 H2 的脱除.     

整体式Pt/γ-Al2O3/Ce0.5-xZr0.5-xMn2xO2催化剂低温催化燃烧饮食油烟

 采用固定床反应器评价了整体式催化剂 Pt/γ-Al2O3/Ce0.5-xZr0.5-xMn2xO2 去除饮食油烟的催化性能. 制备了一系列不同 Mn 含量的 Ce0.5-xZr0.5-xMn2xO2 储氧材料, 并考察了其作为载体对 Pt/γ-Al2O3/Ce0.5-xZr0.5-xMn2xO2 催化剂活性的影响. 应用 X 射线衍射 (XRD)、N2 物理吸附和 H2 程序升温还原 (H2-TPR) 等手段对催化剂进行了表征. XRD 结果表明, 贵金属 Pt 很好地分散在载体 γ-Al2O3 和 Ce0.5-xZr0.5-xMn2xO2 上. N2 物理吸附和 H2-TPR 研究结果与催化剂活性测试能很好吻合. 催化剂的活性顺序为 x = 0.10 > x = 0.15 > x = 0.05 > x = 0 > x = 0.20, Pt/γ-Al2O3/Ce0.4Zr0.4Mn0.2O2 催化剂活性最好, 油烟完全转化温度仅为 495 K.     

碳化物修饰的有序介孔炭的制备及其催化肼分解性能

 以间苯二酚和甲醛为炭源, F127 (EO₁₀₆PO₇₀EO₁₀₆) 为结构导向剂, 在酸性水/乙醇溶液中引入 (NH₄)₆Mo₇O₂₄•4H₂O 或 (NH₄)₂WO₄ 溶液, 经静置自组装形成凝胶, 再于 N₂ 中焙烧即合成出金属碳化物修饰的有序介孔炭材料. 结果表明, 金属离子的种类和用量对碳化物的分散度和介孔炭的有序度影响很大. 通过控制金属离子的用量可制备出粒径为 3~5 nm 且高度分散在介孔炭骨架中的碳化物粒子. 与分步浸渍法相比, 一步法制备的碳化物具有更高的分散度和催化肼分解活性.     

Zr(SO4)2·4H2O/SBA-15固体酸催化剂的制备及其催化性能

以介孔分子筛SBA-15为载体,采用浸渍法制备了系列四水硫酸锆(ZS)负载型催化剂ZS/SBA-15,用FT-IR、EDS、XRD、N₂吸附-脱附、Hammett指示剂等对催化剂的组成、结构和酸强度进行了表征。 结果表明,硫酸锆负载后,催化剂仍基本保持六方有序的孔阵列和尺寸不变的介孔孔道;在负载量＜40%时,硫酸锆均能在载体上高度分散。 该系列催化剂具有中等强度的酸中心,对乙二醇单乙醚与乙酸、正丁醇与柠檬酸的酯化反应有很高的催化活性,且对目标酯产物的选择性为100%。 在最佳的负载量和反应条件下,乙二醇单乙醚和柠檬酸的转化率约高达98%,催化剂重复使用多次仍可保持相当的活性。     

甲基绿-高碘酸钾系统催化动力学光度法测定痕量铱(Ⅳ)

基于以H3PO4为反应介质,用HAc-NaAc(1+8)(pH5.7)作缓冲溶液,在沸水浴中加热条件下,痕量铱(Ⅳ)能灵敏地催化高碘酸钾氧化甲基绿的褪色反应,建立了一种测定痕量铱(Ⅳ)的新催化光度法。研究了反应的最佳条件。催化反应吸光度A与非催化反应吸光度A0的差值ΔA与铱(Ⅳ)的质量浓度ρ在0～2.0μg/25mL范围内呈良好的线性关系。检出限为2.97×10-10g/mL。对1μg/25mL铱(Ⅳ)测定的相对标准偏差为1.7%(n=11)。测定了动力学参数。该催化反应对铱(Ⅳ)为一级反应,总反应为准一级反应。反应的表观速率常数为4.613×10-4/s,表观活化能为40.56kJ/mol。该方法用于分子筛样品和活性炭中痕量铱(Ⅳ)的测定,回收率97.9%～104.4%。     

含羧酸酯侧基的聚芳醚酮酮醚酮酮的合成与表征

以含羧基侧基的聚芳醚酮酮醚酮酮(PEKKEKK-A)树脂为原料,二氯亚砜(SOCl2)、二氯乙烷(DCE)、吡啶为催化溶剂体系,合成带甲酰氯侧基的聚芳醚酮酮醚酮酮(PEKKEKK-C)树脂.PEKKEKK-C与甲醇、乙醇、丁醇、辛醇、苯酚等发生酯化反应,得到5种含羧酸酯侧基的聚芳醚酮酮醚酮酮(PEKKEKK-E)s.用红外光谱(FTIR)、氢核磁谱(1H-NMR)、广角X射线衍射(WAXD)、热失重(TGA)、示差扫描量热(DSC)等技术对其结构与性能进行了分析表征.结果表明,聚合物为非晶聚集态;玻璃化转变温度(Tg)在175.7～236.8℃之间,较PEKK有较大幅度提高;出现两次热失重平台,分别在335～365℃,460～505℃之间,第一次失重可能由于酯分解所致,第二次失重可能是分子主链开始分解;树脂能溶解于DMAc、NMP、二氯甲烷等普通有机溶剂中,溶剂挥发后成膜性良好,可制成透明薄膜;断裂伸长率在6.34%～15.43%之间,拉伸强度在74.68～85.35MPa之间。     

新型室温酯化法接枝聚合物改性SiO_2纳米微粒

提出了一种在室温、大气环境等温和条件下通过酯化反应将端羧基聚合物链接枝到纳米SiO2微球表面从而制备有机/无机复合纳米微粒的新方法.该方法通过以下两个步骤得以实现,即第一,用3-环氧丙基三甲氧基硅烷对纳米SiO2微球表面进行改性处理,接着将引入到纳米SiO2表面的环氧基团转化为烷羟基基团;第二,通过引入到纳米SiO2微球表面的烷羟基与聚合物中的端羧基在室温下发生酯化反应,从而将聚合物接枝到纳米SiO2表面制得复合微球.利用XPS、FTIR、TEM和TGA等测试手段对纳米SiO2的改性过程以及聚合物接枝后得到的复合微球进行了表征.研究结果表明,该室温酯化接枝方法具有较高的接枝率,接枝到无机纳米微粒表面的聚合物占复合微球质量的55wt%～70wt%;接枝聚合物后,纳米SiO2微球的粒径从40nm增加到64～75nm,从而得到了以SiO2为核、以聚合物为壳的有机-无机复合微球.