红外光谱法对COS水解催化剂氧中毒行为的研究

采用一套玻璃真空系统，对COS、H2S、O2各自的吸附行为进行了研究，通过红外谱图发现COS是解离吸附，由H2S＋O2的共吸附与H2S＋O2＋COS的共吸附结果可以看出，只有H2S与O2共存时，才会导致催化剂的失活，且导致COS水解催化剂失活的主要原因是单质硫和微量的硫酸盐沉积于催化剂的表面，温度越高，失活越严重，红外光谱得出的结果与微反得出的结果一致，并提出了失活机理。     

一组新的三角恒等式

在《平面三角》的积化和差的教学和学习中,得出一组新的三角恒等式:     

“短接触”CH4CO2两步反应和CO2加氢研究

 在以往研究工作的基础上,针对交替进料方式存在的局限性,采用在两步进料的间隙通入惰性气体来实现“短接触”反应. 结果表明,“短接触”可有效地抑制CH4-CO2两步反应中副产物的生成,提高目的产物的选择性; 对于CO2加氢反应,“短接触”可使含氧化合物的生成速率和选择性得到显著提高. 同时,在“短接触”的CO2加氢反应中,醇是初级产物,其生成速率较快,链增长方式可用烯醇缩合机理解释,不受表面活泼碳氢物种的影响; 烃是次级产物,其生成速率较慢,链增长方式可用表面活泼碳氢物种聚合机理解释. “短接触”反应有可能成为CO2或CO加氢中提高醇收率和选择性的有效方法.     

MgO和Au纳米颗粒共修饰g-C3N4光催化剂增强CO2-H2O光催化反应过程

光催化CO₂还原制备太阳燃料被广泛关注并逐渐形成研究热点,该过程利用可再生清洁能源太阳能,在低温低压的温和条件下驱动CO₂还原制备CO、CH₄、CH3OH等燃料气体或者高附加值的碳氢化合物.半导体光催化剂能够将清洁的太阳能有效地转化为化学能,其中,g-C₃N₄由于其成本低、毒性低、稳定性高和带隙窄等优点,被广泛应用于光催化领域.然而,纯g-C₃N₄具有光利用效率低和光生电子-空穴复合率高的缺点,导致光催化活性相对较低.因此,需要对g-C₃N₄进行修饰改性来提高其光催化性能.一方面,MgO具有强大的CO₂吸附能力,可用于修饰半导体以提高光催化还原CO₂的反应活性.另一方面,助催化剂尤其是贵金属,不仅能够捕获电子以提高光生电子-空穴对的分离效率,而且还能提供反应的活性位点.本文通过沉淀和煅烧法制备了不同复合量的MgO-g-C₃N₄催化剂,同时负载贵金属Au作为助催化剂,用于光催化CO₂和H2O反应,考察MgO含量和不同贵金属助催化剂对光催化活性的影响.发现Au和3%MgO共改性的g-C₃N₄光催化剂上表现出最佳的光催化性能,3 h后CO,CH₄,CH3OH和CH3CHO的产量分别高达423.9、83.2、47.2和130.4μmol/g.本文分别研究了MgO和贵金属Au作为助催化剂对光催化行为的影响.XPS结果表明,Au/MgO-g-C₃N₄纳米片中形成了Mg–N键;UV-vis漫反射光谱表明Au/MgO-g-C₃N₄复合催化剂能够大大地增强紫外和可见光的吸收,且Au纳米颗粒具有表示等离子体共振(SPR)效应;PL光谱、TRPL光谱和光电化学测试都显示了MgO和Au的加入可以有效地提高光生电荷载流子的分离效率,这是由于Mg–N键的存在以及Au纳米颗粒对电子的捕获作用.CO₂吸附曲线证明了MgO的存在能够增强对CO₂的吸附;CO₂-TPD测试则表明CO₂的有效吸附主要发生在MgO和Au纳米颗粒的界面处,而该界面正是光生电子和活化吸附后的CO₂反应的活性位点.值得注意的是,在Au/3%MgO-g-C₃N₄三元催化剂上CO的产量是纯g-C₃N₄的29倍.实验和表征结果均表明,MgO和Au的共修饰显著提高了纯g-C₃N₄的光催化活性,这是由于三元光催化剂各组分之间的协同作用所致.助催化剂MgO可以激活CO₂(吸附在MgO和Au颗粒之间的界面),并且MgO-g-C₃N₄纳米片中形成的Mg-N键在电荷转移中起着重要作用.同时,Au颗粒修饰的MgO-g-C₃N₄可以通过SPR效应增加可见光的吸收,并进一步降低H2O对CO₂的光还原活化能;且Au纳米颗粒能够捕获电子,从而促进光生载流子的分离.本研究通过MgO和Au纳米颗粒共修饰的方法改性传统的光催化剂,具有光催化还原CO₂的应用前景.     

粒径对煤在H2/Ar等离子体中热解的影响

对粒径在H2／Ar等离子体煤热解制乙炔中的影响进行了研究，得到了煤的粒径与煤的裂解程度（转化率）、乙炔收率、乙炔在产品气体中摩尔分数和反应器壁结焦的关系，并且在考虑各种因素的制约下，对如何选择最佳粒径和粒径分布的问题进行了讨论。根据煤等离子体热解制乙炔反应器壁结焦的机理和煤粒径是影响反应器内结焦的重要因素，提出了进料粒径双峰分布缓解煤等离子体热解制乙炔装置结焦的新方法，实验证明该方法可行。     

完全液相法制备中原料配比对二甲醚合成催化剂结构和性能的影响

利用完全液相法制备了Cu-Zn-Al双功能催化剂,考察了原料配比对催化剂结构和催化CO加氢合成二甲醚反应性能的影响,用XRD,N2吸附,XPS和H2-TPR等方法对催化剂进行了表征.结果表明,在Cu-Zn-Al基二甲醚合成催化剂中,Zn和Al在催化剂表面的竞争富集是主要过程,增加投料中Cu的比例并不能显著增加Cu在催化剂表面的含量,因为在反应环境中,Al也会富集,并且在Cu含量高时富集得更快.当投料组成为n(Cu)∶n(Zn)∶n(Al)=2∶1∶4时,催化剂的体相结构和表面性质最好(Cu晶粒度最小,Cu分散度最高,还原性能最佳,组分间相互作用最强,最可几孔径最大),催化剂的综合性能最好.     

高温煤气脱硫剂(英文)

综述了用于整体煤气化联合循环发电（ＩＧＣＣ）技术中的高温煤气脱硫剂的研究和开发,对几类主要应用的脱硫剂的优缺点进行了比较总结,指出了脱硫剂在工业应用中最重用的几个特性,并对今后脱硫剂的改进方向提出了建议。     

Cu-Co尖晶石催化CO_2加氢合成低碳醇(Ⅰ)(英文)

制备了几种CU－CO尖晶石,并用于催化CO2加氢合成低碳醇反应。结果表明,Cu－Co尖晶石是一种极具潜力的催化剂前驱体,具有出色的C2＋醇合成能力。但是,当在该催化剂中加入KOH时,这种能力下降。XRD表征表明,KOH的加入破坏了CU－Co合金的生成。一些结果被讨论。     

垃圾中可燃物的燃烧动力学研究

采用热重法对六种垃圾中的可燃物的燃烧过程进行了研究,探讨了垃圾中可燃物燃烧过程的燃烧特性,并由它们的微分热重曲线计算出它们的一级反应动力学参数。各可燃物的燃烧特性可归纳为纤维类与聚合类,可燃物的活化能与着火点温度相对应,活化能与指前因子直接存在补偿效应。