硫化镉复合光催化剂在模拟有机污染物体系中光催化制氢研究

太阳能光催化分解水制氢是太阳能制氢的最佳途径之一.选择CdS为敏化剂,制备了可见光响应的CdS复合钛酸纳米管光催化剂.以所制备的光催化剂在不同模拟有机污染物中的光催化产氢活性进行研究,对有机物浓度、pH值等反应参数进行了考察,并对其产氢机理进行了分析.研究发现各类有机物中,甲酸溶液中产氢量活性最高.分别考察了10%、2...     

可改变DNA构象的非离子糖基表面活性剂

通过Zeta电位及粒径分析考察发现随着体系中辛基葡萄糖多苷表面活性剂质量 农度的增加，DNA分子在溶液中的构趋于缩拢。通过DNA-C_8APG复合物的UV吸收及 CD谱图进一步考察了DNA二级结构变化。随后的扫描电子显微镜（SEM）照片也证实 DNA分子在水溶液中的构象缩拢。通过表面张力UV图谱分析，推测非离子糖基表面 活性剂与DNA分子复合物结合的可能结构是表面活性剂与DNA之间的疏水作用及 多羟基的糖类的亲水头基结构与DNA带负电的核酸磷酸骨架以氢健的方式结合。     

DNA与表面活性剂的相互作用（I）——基于相行为的宏观研究进展

综述了以相行为为基础的DNA与表面活性剂在水及有机溶剂中相互作用的研究进展及其相关研究方法。阐述了静电作用及疏水作用对相行为的影响。介绍了用光散射法及浊度法确定沉淀边界和用键合等温线及恒温滴定量热法考察DNA与表面活性剂相互作用的键合度及协同键合过程的能量变化，以及利用短链DNA与表面活性剂复合物在固体表面的吸附等温线来考察沉淀后复合物的构象变化。     

DNA与表面活性剂的相互作用(Ⅰ)--基于相行为的宏观研究进展

综述了以相行为为基础的DNA与表面活性剂在水及有机溶剂中相互作用的研究进展及其相关研究方法.阐述了静电作用及疏水作用对相行为的影响.介绍了用光散射法及浊度法确定沉淀边界和用键合等温线及恒温滴定量热法考察DNA与表面活性剂相互作用的键合度及协同键合过程的能量变化,以及利用短链DNA与表面活性剂复合物在固体表面的吸附等温线来考察沉淀后复合物的构象变化.     

MgO和Au纳米颗粒共修饰g-C3N4光催化剂增强CO2-H2O光催化反应过程

光催化CO₂还原制备太阳燃料被广泛关注并逐渐形成研究热点,该过程利用可再生清洁能源太阳能,在低温低压的温和条件下驱动CO₂还原制备CO、CH₄、CH3OH等燃料气体或者高附加值的碳氢化合物.半导体光催化剂能够将清洁的太阳能有效地转化为化学能,其中,g-C₃N₄由于其成本低、毒性低、稳定性高和带隙窄等优点,被广泛应用于光催化领域.然而,纯g-C₃N₄具有光利用效率低和光生电子-空穴复合率高的缺点,导致光催化活性相对较低.因此,需要对g-C₃N₄进行修饰改性来提高其光催化性能.一方面,MgO具有强大的CO₂吸附能力,可用于修饰半导体以提高光催化还原CO₂的反应活性.另一方面,助催化剂尤其是贵金属,不仅能够捕获电子以提高光生电子-空穴对的分离效率,而且还能提供反应的活性位点.本文通过沉淀和煅烧法制备了不同复合量的MgO-g-C₃N₄催化剂,同时负载贵金属Au作为助催化剂,用于光催化CO₂和H2O反应,考察MgO含量和不同贵金属助催化剂对光催化活性的影响.发现Au和3%MgO共改性的g-C₃N₄光催化剂上表现出最佳的光催化性能,3 h后CO,CH₄,CH3OH和CH3CHO的产量分别高达423.9、83.2、47.2和130.4μmol/g.本文分别研究了MgO和贵金属Au作为助催化剂对光催化行为的影响.XPS结果表明,Au/MgO-g-C₃N₄纳米片中形成了Mg–N键;UV-vis漫反射光谱表明Au/MgO-g-C₃N₄复合催化剂能够大大地增强紫外和可见光的吸收,且Au纳米颗粒具有表示等离子体共振(SPR)效应;PL光谱、TRPL光谱和光电化学测试都显示了MgO和Au的加入可以有效地提高光生电荷载流子的分离效率,这是由于Mg–N键的存在以及Au纳米颗粒对电子的捕获作用.CO₂吸附曲线证明了MgO的存在能够增强对CO₂的吸附;CO₂-TPD测试则表明CO₂的有效吸附主要发生在MgO和Au纳米颗粒的界面处,而该界面正是光生电子和活化吸附后的CO₂反应的活性位点.值得注意的是,在Au/3%MgO-g-C₃N₄三元催化剂上CO的产量是纯g-C₃N₄的29倍.实验和表征结果均表明,MgO和Au的共修饰显著提高了纯g-C₃N₄的光催化活性,这是由于三元光催化剂各组分之间的协同作用所致.助催化剂MgO可以激活CO₂(吸附在MgO和Au颗粒之间的界面),并且MgO-g-C₃N₄纳米片中形成的Mg-N键在电荷转移中起着重要作用.同时,Au颗粒修饰的MgO-g-C₃N₄可以通过SPR效应增加可见光的吸收,并进一步降低H2O对CO₂的光还原活化能;且Au纳米颗粒能够捕获电子,从而促进光生载流子的分离.本研究通过MgO和Au纳米颗粒共修饰的方法改性传统的光催化剂,具有光催化还原CO₂的应用前景.     

DNA与非离子糖基表面活性剂相互作用的研究

用动态表面张力法、键合等温线、紫外光谱及荧光光谱等方法研究了不同链长烷基葡萄糖苷(APG)与DNA的相互作用．研究发现APG对DNA键合可分为两阶段，第一阶段：多苷依靠多羟基结构与DNA形成动力学稳定的复合物；第二阶段：随时间延长，单苷由于其较小的空间位阻而与DNA形成能量更低的热力学稳定复合物．由平衡渗析法得到的单苷与DNA相互作用键合等温线显示，APG与DNA键合为一非协同过程．证实了其非离子氢键吸附的本质，同时也支持了DNA对胶束及预胶束的缠绕模型．紫外光谱结果证明了在APG与DNA作用过程中疏水作用的重要性．以溴化乙锭为探针，荧光光谱法研究证明，随APG链长增加，DNA构象缩拢程度加大，但即使是C2APG也仅能使DNA构象部分缩拢，推测DNA仅是部分链段对APG胶束进行包裹，其它链段仍处于伸展状态．与阳离子表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)可使DNA构象强烈缩拢的事实相比，证明了静电作用在大分子与表面活性剂相互作用中的主导性．     

DNA与表面活性剂相互作用研究(Ⅱ)--基于构象变化的分子水平研究

综述了DNA在稀溶液中与表面活性剂在分子水平上的相互作用的研究进展。介绍了DNA与表面活性剂的两阶段键合过程以及伴生的DNA由线圈向小球的构象变化及其理论解释。同时阐述了相关的对其微观构象变化的研究方法，如热变性实验、荧光光谱、荧光显微技术、动静态光散射等。对DNA与表面活性剂形成的复合物作为基因转染载体的前景及限制因素作了简要介绍。