Fe、Mn掺杂六铝酸镧的微乳液制法及性能研究

以TX-100/正己醇/环己烷组成的反相微乳液为媒介，采用反相微乳 共沉淀法制备系列金属掺杂的六铝酸镧催化剂。用BET、XRD进行物性表征, 以甲烷燃烧为探针反应考察了催化剂的催化活性。结果表明，反相微乳液合成催化剂的最佳成晶温度可降至1100℃。 LaMx Al12－x O19－α 中M的最佳掺杂数为1(x1)。单金属Mn的存在可以降低甲烷的起燃温度，使催化剂具有良好的低温活性；单金属Fe掺杂的六铝酸镧催化剂具有较低的完全转化温度；而Fe、Mn共同掺杂的LaMnFeAl-10O19－α催化剂具有低、高温活性和高温稳定性。100h稳定性运转的转化率始终保持在99.7％，无失活现象。     

制备方法对Co-MOR催化剂CH4选择还原NO性能的影响

采用离子交换法、浸渍法制备一系列的Co-MOR 催化剂, 并将其用于CH₄选择性催化还原 NO_x(CH₄-SCR)反应. 运用X 射线衍射(XRD)、X 射线荧光光谱(XRF)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外-拉曼(UVRaman)光谱、X射线光电子能谱(XPS)、NO程序升温脱附(NO-TPD)等手段对催化剂进行了表征. 结果表明, 浸渍法制备的催化剂, Co以Co₃O₄形式存在; 而离子交换法制备的催化剂, Co以离子形式进入丝光沸石(MOR)骨架之中, 在催化剂上形成更多的Co²⁺和[Co-O-Co]²⁺, 形成更均匀NO吸附中心和CH₄-SCR反应活性中心. 催化剂活性评价表明离子交换法制备的催化剂具有更宽的活性温度区间, Co(0.30)-MOR 催化剂在327-450℃温度范围内NO转化率大于50%.     

Ag(x)/ZSM-5催化剂的CH4-SCR脱硝性能

采用浸渍法制备Ag(x)/ZSM-5(x=3、6、9)催化剂。采用XRD、SEM、NH_3-TPD、Py-FTIR、XPS和NO-TPD等手段对催化剂的理化性质进行表征,在常压固定床微型反应器中评价催化剂甲烷选择性催化还原(CH_4-SCR) NO催化性能,考察Ag负载量对Ag(x)/ZSM-5催化剂CH_4-SCR脱硝性能的影响。结果表明,ZSM-5分子筛负载Ag,催化剂的酸性和酸量发生变化,改善了催化剂对NO的吸附脱附性能。随着Ag负载量增加,形成较大的Ag晶粒,有利于甲烷活化,Ag(x)/ZSM-5催化剂CH_4-SCR脱硝活性提高。Ag(9)/ZSM-5催化剂CH_4-SCR脱硝性能较好,在350℃时NO转化率为41.87%。     

Mn离子掺杂对K2MnxAl12-xO19-δ催化剂结构及其甲烷燃烧性能的影响

采用反相微乳液-金属醇盐水解法制备了K作为镜面阳离子,锰离子作为活性组分的一系列六铝酸盐催化剂K₂Mn_xAl_12-xO_19-δ(x=0、1.0、1.5、2.0、2.5、3.0) 。通过X射线衍射、差热 热重和程序升温还原等实验技术及甲烷燃烧,对催化剂的结构和性质进行了考察。主要考察了不同Mn离子的掺杂量对催化剂结构及对甲烷催化燃烧活性的影响。结果表明,K作为镜面阳离子,不但可以形成完整的六铝酸盐,而且所制备的催化剂具有较高的催化活性。不同的Mn离子掺杂对于催化剂的特性有较大的影响。当Mn的掺杂量在六铝酸盐K₂Mn_xAl_12-xO_19-δ结构式中为x=1时,制备的催化剂K₂MnAl₁₁O_19-δ具有较高的催化活性,起燃温度Tl0%为458℃,至676℃甲烷完全转化,Mn掺杂量增多导致晶体结构中出现钙钛矿杂质。     

甲醇水蒸汽重整微反应器性能研究

燃料电池具有工作效率高、无污染物排放等优点,因此,燃料电池技术的研究和开发受到各国政府和大公司的重视.燃料电池的最佳原料为氢,自从燃料电池诞生起,供氢与燃料电池本身都是同样重要的核心技术[1].甲醇水蒸汽重整制氢是近年来发展较快的制氢方法,具有操作方便、原料易得、反应条件温和、副产物少等优点,而且装置规模大小均宜,并可做成便携式来满足不同用户对氢源的要求[2].本文采用制氢微反应器进行甲醇水蒸汽重整实验,研究了反应温度、进料速度、水醇比和反应时间对甲醇转化率、CO2选择性等的影响.     

镨甘氨酸高氯酸盐的低温热容和标准生成焓的测定

合成了一种稀土镨DL α甘氨酸配合物高氯酸盐晶体.经热重、差热及元素的化学分析,确定其组成是[Pr2 (DL αGly)6 (H2O)4 ] (ClO4 )6·5H2O,纯度是99. 63%.熔点分析仪分析知其没有固定熔点. 在79~371K,用高精密全自动绝热量热仪对晶体配合物进行了热容测定,发现该配合物在低温段没有反常热容. 333K附近是该配合物的分解温区,配合物的分解温度、分解焓和分解熵分别是320. 010K、40. 714kJ/mol和127. 227J/molK.计算机拟合了在78. 939~301. 295K热容对温度的多项式方程. 在常压、298. 15K下,用具有恒温环境的反应热量计测定了配合物的标准生成焓值为-8022. 802kJ/mol.     

水蒸气在超疏水表面上的冷凝传热

用高温裂解法在紫铜基底上制备了疏水性碳纳米管膜,通过对此碳纳米管膜进行氟化处理,改善了表面的疏水性.在室温下,实验测得水在这种表面上的接触角在90°～130°之间.以水蒸气为冷凝介质的冷凝传热实验表明,水蒸气在超疏水纳米材料表面上能形成较好的滴状冷凝,冷凝传热膜系数可达40000 W/(m2·K).与纯粹膜状冷凝相比,冷凝传热系数提高3～4倍.分析表明,此碳纳米管膜所产生的附加热阻只占冷凝传热热阻的千分之一,对冷凝传热膜系数的影响可以忽略.     

不同离子掺杂对镧六铝酸盐催化剂结构及其甲烷燃烧性能的影响

采用反相微乳液-共沉淀法制备了镧系六铝酸盐催化剂。体系中TX-100 作为表面活性剂,正己醇作为助表面活性剂,环己烷作为油相。分别用Fe、Co、Ni、Cu、Mg离子作为活性组分进行掺杂。通过X射线衍射、比表面积分析和扫描电镜等实验技术及甲烷燃烧对催化剂的结构和性质进行考察。结果表明,Fe离子和Mn离子共同掺杂所制备的催化剂LaMnFeAl₁0O₁9-δ具有较高的催化活性,起燃温度T₁0%为477℃,至674℃ 90%甲烷转化。     

柴油机尾气碳颗粒燃烧中La-Mn-Fe-Cu/HZSM-5的催化性能

采用柠檬酸络合浸渍法制备分子筛负载钙钛矿型金属复合氧化物催化剂。采用XRD、SEM、XPS和H₂-TPR等手段对催化剂性能进行表征,并在微型固定床反应器中对催化剂进行活性评价。结果表明,B位离子由多种金属离子组成的催化剂,可使碳颗粒燃烧温度降低,生成CO₂的选择性高。B位离子种类及配比直接影响催化剂性能,Cu离子加入可提高生成CO₂的选择性,Co离子加入可降低碳颗粒燃烧温度,调节Fe/Mn离子摩尔比可以改善碳颗粒燃烧温度和生成CO₂的选择性。其中,LaMn_0.2Fe_0.7Cu_0.1O₃/HZSM-5催化剂性能较好,碳颗粒燃烧温度较低,T_ig、T_m和T_f分别为236.6、419.0和458.7 ℃,生成CO₂选择性较高,为88.3%。     

N-对甲基苯基-N′-（2-吡啶基）脲的低温热容及热分析

通过低温量热和热分析方法,测定了N-对甲基苯基-N′-（2-吡啶基）脲(以下简称NPMPN′2PU)的低温热容和热力学性质.通过对NPMPN′2PU进行低温量热,得到了NPMPN′2PU在80～370 K 温区的热容曲线,热容曲线光滑,没有任何热异常现象,由此实验热容数据计算出NPMPN′2PU在这段温区内的热力学数据.从DSC实验结果发现, NPMPN′2PU熔化峰值出现在173.86 ℃,熔化焓为204.45 kJ•mol－1.紧接熔化峰后NPMPN′2PU开始分解,分解峰只有一个,分解峰值温度为226.11 ℃.TG和DTG的实验结果表明,NPMPN′2PU失重的峰值为227.2 ℃,这些结果与DSC实验结果吻合.