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在不同条件下用各种硅改性剂对ZSM-5沸石分子筛进行改性,并将其用于催化乙苯歧化生成对二乙苯的反应。实验结果表明,在合适条件下用SiCl4对ZSM-5改性后,可以获得高性能形选催化剂。硅改性可以有效地消除催化剂外表面酸中心,并能对分子筛孔道进行微调。根据反应结果和反应物在催化剂中的扩散系数判断,当改性后催化剂的孔道半径与NaZSM-5沸石孔道半径相近时,其催化选择性最佳。 相似文献
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沸石分子筛选择吸附焦化苯中的噻吩 总被引:29,自引:0,他引:29
对X、Y、M、ZSM- 5、Silicalite-Ⅰ沸石分子筛选择吸附焦化苯中噻吩的性能进行了考察,结果表明:ZSM- 5 和Silicalite-Ⅰ分子筛具有明显的选择吸附性能。通过对ZSM- 5 分子筛进行Cu2 + 离子交换及表面硅烷化处理改性,能在一定程度上提高选择吸附性能,并认为沸石分子筛选择吸附性能与表面羟基(SiOH、SiOHAl) 的酸性及沸石孔道特征有密切的关系。 相似文献
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低碳烷烃合成芳烃的研究:Ⅱ.Zn—HZSM—5催化剂上丙烷的转化 总被引:6,自引:0,他引:6
对ZSM-5型高硅沸石进行了锌改性,制备了不同锌含量的Zn/HZSM-5催化剂。以丙烯为原料,在反应温度470 ̄550℃,空速1 ̄7h^-1条件下反应,并考察了催化剂的稳定性。结果表明,Zn/HZSM-5较HZSM-5在原料转化率变化不大的情况下,芳烃选择性有较大提高,液体产物收率明显增加。氨TPD和吡啶吸附红外光谱表明,Zn/HZSM-5较HZSM-5总酸量低,L酸量多,B酸量少。丙烷在线热重分 相似文献
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利用硝酸、草酸和酒石酸溶液对ZSM-5分子筛进行改性,并采用XRD、SEM、NH3-TPD、XRF、27Al MAS NMR、吡啶吸附红外光谱和N2吸附-脱附对ZSM-5分子筛结构、酸量、比表面积及孔体积等物化性质进行表征分析。在反应温度为422℃,甲醇质量空速为4.74 h-1的条件下,考察了ZSM-5分子筛的催化活性。结果表明,采用不同酸改性ZSM-5分子筛,影响了分子筛的比表面积、酸性及孔体积,从而改变了催化剂的催化性能。在甲醇芳构化(MTA)反应中,酸改性后的分子筛表现出良好的催化活性,且草酸改性后的催化剂表现出较高的催化活性及选择性,反应8 h时,芳烃及BTX收率分别达到57.40%和39.40%。 相似文献
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丙烯在ZSM-5沸石上齐聚反应的研究 Ⅰ. 模板剂用量对丙烯齐聚反应的影响 总被引:3,自引:2,他引:3
考察了不同正丁胺(NBA)模板剂用量合成ZSM-5沸石的物化特性和催化性能。采用XRD、SEM、NH3-TPD和BET等手段对合成样品的物化特性进行了表征。结果表明,模板剂与SiO2摩尔比在0.67~0.22时合成的ZSM-5沸石结晶度高于90%;随着模板剂用量的减少,ZSM-5沸石的平均粒径减小,强酸量也存在相同的趋势。丙烯齐聚反应评价结果显示,模板剂用量对合成ZSM-5沸石的催化活性有显著影响,模板剂与SiO2摩尔比在0.67~0.45之间合成的沸石催化性能较好。 相似文献
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改性X型沸石催化甲苯、甲醇侧链烷基化反应的研究进展 总被引:2,自引:0,他引:2
综述了三十年来国内外有关在改性X型沸石催化剂上,甲苯、甲醇侧链烷基化制备苯乙烯反应的研究状况。经过性改性的X型沸石具有合适的孔径和适当强度及数量的表面酸碱中心、表面酸碱中心的协同作用有利于反应活性及选择性的提高。参考文献126篇。 相似文献
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ZSM分子筛骨架铝落位对甲醇转化制芳烃催化性能影响 《燃料化学学报》2019,47(12):1468-1475
采用水热合成法,在合成过程中通过添加矿化剂、尿素和改变硅源,制备了不同骨架铝落位的ZSM-5分子筛。通过SEM、XRD、BET、XRF、MAS NMR、NH_3-TPD和Py-FTIR等表征手段对分子筛的形貌、织构、骨架铝落位和酸性进行了系统研究,同时考察了不同ZSM-5分子筛催化剂甲醇制芳烃的催化性能。研究结果表明,制备的ZSM-5分子筛均具有结晶度高和形貌均一等特点,但在骨架铝落位和酸性方面存在显著差异。椭球状ZSM-5分子筛的骨架铝主要分布于直通孔道或正弦孔道中,并表现出较多的酸性位。块状分子筛中骨架铝主要落位在孔道交叉处,且具有较低的强酸量。在甲醇制芳烃反应中,骨架铝主要位于直通或正弦孔道并表现出较多酸性位的椭球状ZSM-5分子筛催化剂具有较高的活性稳定性和芳烃选择性。 相似文献
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多级孔ZSM-5分子筛的制备及催化噻吩烷基化性能研究 总被引:1,自引:0,他引:1
多级孔ZSM分子筛的制备及催化噻吩烷基化性能研究 《燃料化学学报》2013,41(10):1256-1261
用不同浓度的Na2CO3溶液处理ZSM-5分子筛,采用XRD、XRF、SEM、N2吸附脱附及NH3-TPD方法对处理前后的ZSM-5分子筛进行表征,并考察了Na2CO3溶液处理对ZSM-5分子筛孔结构、酸性以及噻吩烷基化性能的影响。结果表明,Na2CO3溶液处理在保持ZSM-5分子筛微孔骨架结构的同时,增加了ZSM-5分子筛的比表面积、外表面积和介孔体积,并调变了酸性。Na2CO3溶液处理提高了ZSM-5分子筛催化剂的噻吩烷基化活性和噻吩选择性。一定反应条件下,随着Na2CO3溶液浓度增加,多级孔ZSM-5分子筛的噻吩烷基化性能逐渐提高,而噻吩选择性先增加后下降。当Na2CO3溶液浓度为2 mol/L时,分子筛的噻吩转化率和噻吩选择性分别为81.26 %和73.15%。当Na2CO3溶液浓度为3 mol/L时,噻吩转化率和选择性分别为90.57 %和72.59%。 相似文献
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ZSM分子筛的合成表征及烷基化性能研究 《燃料化学学报》2016,44(8):1010-1016
通过不同合成方法制备聚束状、粗棒状和细棒状ZSM-22分子筛,采用XRD、SEM、BET、MAS NMR、NH_3-TPD及PyFTIR等表征手段对分子筛的形貌、织构、硅铝配位环境及酸性进行研究。以甲苯-甲醇烷基化制备对二甲苯为探针反应,考察不同形貌ZSM-22分子筛催化剂的催化性能。结果表明,不同形貌ZSM-22分子筛的晶胞参数、织构、硅铝配位环境及酸性等存在明显差异。聚束状ZSM-22分子筛由于各束之间的相互作用导致Si(4Si)配位结构发生变化,Al原子的嵌入导致T3和T4比例较高、T2较少,并表现出更多的L酸中心。在380℃反应温度下,聚束状ZSM-22分子筛催化剂在甲苯-甲醇烷基化反应转化率为16.7%时,对二甲苯选择性达到76.1%。 相似文献
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CF-2是一种新型的高硅沸石。1981年我们实验室首先在二乙醇胺-甘油-Na2O-SiO2-Al2O3-H2O体系中制备成功[1],以后才见到关于Theta-1[2],ISI-1[3],KZ-2[4],NO-10[5]和ZSM-22[6]沸石的报道。 相似文献
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以HF改性的Pt/ZSM-5为催化剂,研究了其在苯和甲醇烷基化反应的应用,并用XRD、NH3-TPD、BET等表征方法研究了改性前后催化剂酸性和孔结构变化。 结果表明,经HF改性后,Pt/ZSM-5催化剂的酸性增强、酸量增加,苯和甲醇烷基化反应性能明显提升。 3%HF-0.2%Pt/ZSM-5催化剂催化苯和甲醇烷基化反应时,甲苯和二甲苯选择性达到92.20%。 但是,HF负载量大于6%时,HF脱除的部分骨架硅和骨架铝会堆积在催化剂孔道内部,限制了反应物和产物的扩散,造成其催化性能下降。 通过计算得到了HF改性的Pt/ZSM-5催化剂上苯和甲醇烷基化反应的活化能为118 kJ/mol。 相似文献
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几种分子筛的转晶和混晶的控制及单一晶体的优化合成 总被引:11,自引:0,他引:11
以六亚甲基亚胺作模板剂,在配料比一定的情况下,详细考察了反应温度和反应时间对MCM-22,ZSM-5,ZSM-35和丝光沸石分子筛成晶的影响.结果表明,MCM-22的最佳合成温度在低温区,ZSM-35易在提高反应温度或延长反应时间时形成,而作为中间相的ZSM-5和丝光沸石则在反应温度与反应时间合理匹配时才能以单一相生成.同时,探讨了晶种的加入对产物晶相的影响.在特定的温度和时间区间,能够合成出比例可控的ZSM-35+MCM-22混晶,ZSM-5+ZSM-35混晶和ZSM-35+丝光沸石混晶,并从分子筛孔道和结构单元的特点出发,就转晶发生对温度和时间的依赖性作了解释. 相似文献
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同晶外延生长法合成MFI型核壳复合分子筛 《燃料化学学报》2016,44(9):1145-1152
采用二次热液结晶法,以四丙基氢氧化铵水溶液预处理过的低硅ZSM-5分子筛为晶核,通过调控p H值、水量和晶化时间等二次结晶条件,在晶核上外延生长了高硅ZSM-5壳,制备了MFI/MFI核壳型复合分子筛。通过X射线衍射、扫描电镜、能量色散谱仪、透射电子显微镜、N2吸附-脱附和NH3-程序升温脱附等手段表征了所合成的核壳分子筛的晶体结构、表面形态及核/壳界面,并对它们的结构参数以及酸性进行了初步评估。结果表明,核壳复合分子筛的壳层由多层200 nm的MFI沸石晶粒组成;高硅ZSM-5分子筛壳层的生成,引入了介孔结构,显著增大了外比表面积;同时,核壳结构的形成降低了复合分子筛酸性和外表面的酸密度,但增加了弱酸量。当二次晶化母液p H值为8.5,H2O/SO2物质的量比为30,晶化时间为24 h时,高硅分子筛壳层更易可控生长。 相似文献