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合成了一系列Dawson型磷钼钒钴杂多酸盐Co<,n> H<,9-2n>P<,2>Mo<,15>V<,3>O<,62>(n=1-4),用傅立叶变换红外光谱表征了磷钼钒钴的结构.以乙苯为原料、H<,2>O<,2>为氧化剂、磷钼钒钴杂多酸盐为催化剂催化氧化乙苯制备苯乙酮.考察了催化剂种类及用量、助剂用量、H<,2>O<,2... 相似文献
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固定床反应器上挤条小晶粒TS-1催化丙烯环氧化反应 总被引:1,自引:0,他引:1
采用纳米TS-1母液作为晶种, 在四丙基溴化铵(TPABr)-乙胺廉价水热体系中, 合成出晶粒尺寸为600 nm×400 nm×250 nm的小晶粒钛硅分子筛(TS-1), 用挤条法将其成型, 得到的挤条小晶粒TS-1被用于催化固定床反应器中的丙烯环氧化反应. 采用X射线衍射(XRD)光谱, 傅里叶变换红外(FT-IR)光谱, 紫外-可见(UV-Vis)漫反射光谱及氮气物理吸附对挤条成型的小晶粒TS-1进行表征, 并对丙烯环氧化的最优反应条件进行考察. 其中所考察的条件包括: 反应温度, 压力, 丙烯/H2O2摩尔比(n(C3H6)/n(H2O2)), 丙烯、甲醇及H2O2的质量空速(WHSV), 以及NH3·H2O浓度. 在所考察的范围内, 温度对环氧丙烷(PO)收率的影响较小, 当反应压力为2.0 MPa, n(C3H6)/n(H2O2)为4时, 可以得到最高的PO收率. 当丙烯、甲醇及H2O2的空速分别为0.93、2.5及0.25 h-1时, PO在产物中的含量最高. 较低的NH3·H2O浓度对高PO收率更有利. 在优化的反应条件下, 对比不同晶粒大小TS-1的催化性能, 并考察了挤条小晶粒TS-1的长期运转性能, 连续反应1000 h, H2O2转化率及PO选择性仍能维持在95%以上. 相似文献
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采用等体积浸渍法制备了KOH-Au/Al<,2>O<,3>系列催化剂,考察了催化剂对低温CO氧化反应的初始活性和干、湿气氛下连续反应的稳定性能,并用电感耦合等离子发射光谱、红外光谱、高分辨透射电镜、紫外漫反射光谱等技术对催化剂进行了结构表征.结果表明:与母体催化剂(Au/Al<,2>O<,3>)相比,修饰催化剂(KOH... 相似文献
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Fe、Mo助剂对Ni基催化剂加氢脱氧性能的影响 总被引:1,自引:0,他引:1
制备了一系列NiM/γ-Al<,2>O<,3>(M=Fe,Mo)负载型催化剂,通过BET、TPR、XRD、XPS、H<,2>-TPD和NH<,3>-TPD等对催化剂的物化性质进行了表征.并以乙酸为模型化合物,研究了Fe、Mo助剂对C-C键和C-O键的断裂、加氢脱氧活性和产物选择性的影响.结果表明:Fe、Mo助剂的加入可... 相似文献
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气固相法合成的Ti-ZSM-5催化剂上苯乙烯氧化反应的宏观动力学 总被引:1,自引:0,他引:1
采用TiCl4气固相同晶取代法制得的Ti-ZSM-5作催化剂,对H2O2氧化苯乙烯反应的宏观动力学进行了研究,考察了催化剂、苯乙烯和H2O2用量及反应温度对苯乙烯氧化反应速率的影响.结果表明,催化剂Ti-ZSM-5和底物苯乙烯对苯乙烯氧化反应速率的贡献均为一级,而H2O2为1/2级;苯乙烯氧化反应的表观活化能Ea=48.14kJ/mol.当以丙酮为溶剂,在n(PhCH∶CH2)/n(H2O2)=7.91,催化剂用量为20g/L,反应温度为343K的条件下,反应360min时,苯乙醛选择性和H2O2利用率分别可达91.9%和88.6%. 相似文献
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以1,8-辛二醇(1)为起始原料,经4步反应合成了(E)-10-羟基-2-癸烯酸,其结构经1H NMR, 13C NMR和MS确证。考察了乙酰氯、缚酸剂种类及其用量[r=n(1): n(乙酰氯): n(缚酸剂)]对8-乙酰氧基-1-辛醇(2)收率的影响以及反应温度、三乙胺滴加温度、低温停留时间对8-乙酰氧基辛醛(3)收率的影响。结果表明:以三乙胺为缚酸剂,r=1.0 : 1.1 : 2.0时,2产率达78%;反应温度为-65 ℃、三乙胺滴加温度低于-50 ℃、低温反应3 h, 3产率达97%。 相似文献
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用H2O2氧化苯乙烯合成苯甲酸 总被引:2,自引:1,他引:1
摘要:以30%H2O2做为氧化剂,钨酸钠与含O双齿有机配体(草酸)形成的络合物为催化剂,在无有机溶剂、无相转移剂的条件下,研究了苯乙烯氧化制苯甲酸的反应。研究结果表明,最佳反应条件为:苯乙烯100.0mmol,n(钨酸钠):n(草酸):n(苯乙烯):n(30%H2O2)=2.0:3.2:100.0:440.0,于92℃反应24h,苯甲酸收率98.6%。用GC—MS跟踪了氧化过程中4种主要物质苯乙烯、1-苯基邻二醇、羟基苯乙酮及苯甲酸含量随反应时间的变化关系,提出了其主要氧化机理为苯乙烯经过环氧化反应、水解生成生成1-苯基邻二醇,1-苯基邻二醇再氧化为羟基苯乙酮、最后氧化为苯甲酸。 相似文献
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Liu A Huang X Song S Wang D Lu X Qu Y Gao P 《Spectrochimica acta. Part A, Molecular and biomolecular spectroscopy》2003,59(11):2547-2551
The kinetics of ligninase-catalyzed oxidation of veratryl alcohol (VA) by H(2)O(2) in the aqueous medium containing cationic surfactant cetyltrimethylammonium bromide (CTAB) has been investigated using spectrophotometric technique. Steady-state kinetic studies at different concentrations of CTAB indicate that the reaction follows a ping pong mechanism and the mechanism always holds but the kinetic parameters vary with CTAB concentrations. CTAB is a weak inhibitor for ligninase; it lowers the maximum initial velocity. CTAB also causes the Michaelis constant of H(2)O(2) to decrease dramatically and that of VA to increase markedly. Based on the changes in kinetic parameters of the enzyme-catalyzed reaction at different CTAB concentrations (lower than, near to and larger than its critical micelle concentration) and the effects of the CTAB monomer and the micelles on the spectra of VA and its corresponding aldehyde, a conclusion could be made that modification of the enzymatic protein by the surfactant monomer should be responsible for the above-mentioned results. 相似文献
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采用水热法制备了Co3O4/CeO2(x)[x为钴铈原子摩尔比n(Co):n(Ce)=6:49:1]和Ce1-yCoyO2-δ(y=0.10.4)2个系列复合氧化物, 并表征了材料的物理化学性质, 考察了这些氧化物作为氧载体参与甲烷化学链转化(化学链燃烧和化学链部分氧化)的反应性能. 结果表明, 2类复合氧化物的甲烷反应活性均明显优于单一氧化物CeO2或Co3O4, 但2类氧载体上的甲烷反应产物的选择性具有明显差异. Ce1-yCoyO2-δ氧载体形成了Ce-Co-O固溶体, 储氧能力明显增强, 体相晶格氧迁移速率与甲烷活化速率匹配较好, 甲烷反应产物以CO和H2的合成气为主, 有利于甲烷的化学链部分氧化. Co3O4/CeO2(x)氧载体中CeO2与Co3O4之间的相互作用改善了材料的储氧能力和氧化活性, 其与甲烷反应时主要生成CO2, 有利于甲烷化学链燃烧. 连续性化学链循环实验表明, 2类氧载体均具有较好的再生性能和循环稳定性. 相似文献
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CH4部分氧化制氢Ni-Cu/ZrSiO催化剂的研究 总被引:6,自引:1,他引:6
采用表面反应改性法制备了ZrO2-SiO2(ZrSiO)表面复合物,用等体积浸渍法制备了ZrSiO负载的Ni-Cu双金属催化剂,并用IR、TPD、TPSR和微反技术考察了CH4、H2O和O2在催化剂表面上的化学吸附及反应性能。结果表明,在Ni-Cu /ZrSiO催化剂上存在着Ni-Cu金属位,Lewis酸位Znn+和碱位Zr-O-三类活性中心;CH4和H2O在金属位和Lewis酸位Znn+和碱位Zr-O-的协同作用下可形成解离吸附态; CH4、H2O和O2在Ni-Cu /ZrSiO催化剂表面上的主要反应产物为H2和CO2,选择性均在95%以上。 相似文献
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采用共沉淀法制备了Co3O4/Ce0.8Pr0.2O2催化剂,并将其用于乙醇水蒸气重整制氢反应,考察了Co3O4负载量以及Pr掺杂对催化剂性能的影响.采用X射线衍射、程序升温还原、热重分析和透射电子显微镜对催化剂的结构和表面性质进行表征.结果表明,催化剂中部分Co进入到载体的晶格中,使载体发生畸变产生更多的氧空位;载体中Pr掺杂有利于生成更多的氧空位,提高了催化剂的抗积碳性能,同时Pr掺杂可以增强Co3O4与载体之间的相互作用,提高金属Co的抗烧结性能;15%Co3O4/Ce0.8Pr0.2O2催化剂具有最好的催化活性,在反应温度为400℃,空速80 000 mL/(g.h),n(H2O)∶n(EtOH)=3的条件下可将乙醇完全转化;10 h稳定性测试结果表明该催化剂具有较好的稳定性. 相似文献