制备方法对Ni/CeO2-Al2O3催化剂甲烷部分氧化催化性能的影响

采用浸渍-沉淀法、水热合成法、共沉淀法和柠檬酸络合法制备了Ni/CeO₂-Al₂O₃催化剂,考察了制备方法对该催化剂的物理结构和甲烷部分氧化(POM)催化性能的影响。利用N₂物理吸附、X射线粉末衍射(XRD)、H₂-程序升温还原(H₂-TPR)、NH₃-程序升温脱附(NH₃-TPD)、热重(TG)分析等手段对反应前后催化剂的物理化学性质进行了表征。实验结果表明,浸渍-沉淀法制备催化剂的活性和产物H₂和CO的选择性最低。而柠檬酸络合法制备的Ni/CeO₂-Al₂O₃表现出最大的CH₄转化率和最高的CO、H₂选择性。BET和XRD表征结果表明,柠檬酸络合法制备的Ni/CeO₂-Al₂O₃的比表面积最大,且CeO₂晶粒粒径小、分散均匀;H₂-TPR测试表明,该催化剂负载的Ni物种和Ni与Al₂O₃相互作用产生的尖晶石NiAl₂O₄都较容易被还原成金属Ni,产生更多的活性中心;NH₃-TPD和TG分析表明,该催化剂具有较多酸性位点和表面积炭,但相比较于它的高反应活性,积炭速率较低、稳定性较高。     

γ-Al2O3对SCR脱硝催化剂V2O5-WO3/TiO2的改性研究

采用溶胶凝胶法制备了不同γ-Al₂O₃含量的钛铝复合载体,以此为载体采用浸渍法负载V₂O₅和WO₃制备了一系列催化剂。采用X射线衍射(XRD)、比表面积测定(BET)、程序升温还原(H₂-TPR)、高分辨率透射电子显微镜(HRTEM)等表征技术对催化剂表面形态进行分析,同时在模拟氨气选择性催化还原NO(NH₃-SCR)的反应条件下,对催化剂的脱硝反应活性和SO₂抗中毒进行考察。结果发现,TiO₂和γ-Al₂O₃之间的协同作用使得V₂O₅-WO₃/TiO₂-γ-Al₂O₃催化剂的脱硝效率及活性窗口明显优于单一载体制备的催化剂,表现出了良好的热稳定性和抗SO₂毒化能力,特别是V₂O₅-WO₃/TiO₂-15% γ-Al₂O₃在310~460 ℃,NO的转化率均在80%以上,反应窗口最宽。各种表征结果表明,TiO₂-γ-Al₂O₃复合载体中γ-Al₂O₃高度分散在TiO₂上,复合载体具有较大的比表面积,同时具有较强的还原能力。     

焙烧温度对Ni/CaO-Al2O3结构及其催化重整性能的影响

采用共沉淀法制备了一系列具有类水滑石结构前驱体的Ni/CaO-Al₂O₃复合催化剂，考察了制备过程中焙烧温度对复合催化剂结构及性能的影响。结果表明，焙烧温度可调控活性组分Ni与载体之间的相互作用力，进而调变复合催化剂的比表面积、活性组分Ni的颗粒粒径。当焙烧温度为700 ℃时，Ni与载体之间相互作用力适宜，复合催化剂具有最大的比表面积（21.42 m²/g）和最小的Ni颗粒粒径（19.51 nm）；该复合催化剂在CO₂吸附强化CH₄/H₂O重整制氢过程中可得到98.31%的H₂浓度和94.87%的CH₄转化率，循环10次后，H₂浓度仍能保持在97.35%以上。这是因为大的比表面积为反应提供了更多的活性位点，利于CO₂吸附过程的强化，而小的Ni颗粒粒径提高了复合催化剂的抗烧结能力。     

氧化铝载体对Pt-Sn-K/γ-Al2O3催化剂上异丁烷脱氢性能的影响

采用盐酸回流法和氨水沉淀法合成了氧化铝载体,并通过络合真空浸渍法制备了不同来源氧化铝负载的Pt-Sn-K/γ-Al₂O₃催化剂。利用N₂物理吸附、CO脉冲吸附、H₂程序升温还原、NH₃程序升温脱附、热重等手段对Pt-Sn-K/γ-Al₂O₃催化剂进行了表征,以异丁烷脱氢为探针反应研究了氧化铝载体对该催化剂脱氢性能的影响。结果表明,与由盐酸回流法合成的载体制备的催化剂相比,采用氨水沉淀法合成的氧化铝载体制备的Pt-Sn-K/γ-Al₂O₃催化剂表面具有较小的Pt颗粒和较弱的酸性分布,其脱氢活性及异丁烯选择性更优。14 d的连续运行数据显示,由氨水沉淀合成的载体制备的催化剂,其抗积炭能力更强,反应后催化剂的积炭石墨化程度更低,因而具有更好的稳定性;在该催化剂上,异丁烷初始转化率为56.67%,14 d后仍能达到34.71%,异丁烯初始选择性为80%,7 d后维持在94%左右。     

V2O5-Sb2O3-TiO2催化剂 低温NH3还原NO及其抗H2O和SO2毒化性能

浸渍法制备了催化剂V₂O₅-Sb₂O₃-TiO₂,考察了V₂O₅、Sb₂O₃负载量、pH值和焙烧温度对催化剂V₂O₅- Sb₂O₃-TiO₂低温氨选择性催化还原(SCR)NO活性的影响;同时,考察了催化剂V₂O₅-Sb₂O₃-TiO₂抗H₂O和SO₂毒化性能。结果表明,V₂O₅和Sb₂O₃负载量分别为5%和2%、焙烧温度为400℃、pH值为4时,催化剂SCR活性最好,反应温度220℃时,可达97%。Sb₂O₃的加入不仅能增强V₂O₅/TiO₂的催化活性,而且能明显提高催化剂的抗H₂O和SO₂毒化性能。SO₂、NO吸附暂态反应和TG-DTG测试表明,Sb₂O₃的促进机制主要是促进了催化剂在SO₂存在条件下对NO的吸附,同时,减弱了硫酸铵盐与催化剂之间的相互作用,硫酸铵盐更容易分解。     

SiO2和Al2O3负载的Ni基催化剂在甲烷干重整中的催化性能差异

CH₄与CO₂干重整反应对于环境保护和天然气资源的合理利用具有重要意义。SiO₂和Al₂O₃是适用于甲烷干重整反应的两种典型的催化剂载体。为了阐明这两种载体对催化剂性能的影响,本研究采用等体积浸渍法制备了Ni/Al₂O₃和Ni/SiO₂催化剂,并利用BET、TEM、H₂-TPR、XRD、TG和Raman等技术对还原和反应后的催化剂进行了表征。结果表明,由于载体的性质不同,Ni基催化剂在甲烷干重整中的催化性能也不同。Ni/SiO₂催化剂的初始活性较高,但由于其金属-载体相互作用较弱,催化稳定性较差,在800℃下反应15h其催化活性急剧下降;较弱的金属-载体相互作用使得Ni/SiO₂催化剂上的Ni颗粒较大,有利于积炭前驱物种的生成,导致催化剂快速失活。而对于Ni/Al₂O₃催化剂,金属-载体相互作用较强,Ni颗粒较小,但由于Ni与Al₂O₃生成了NiAl_xO_y物种,有效活性位减少,其催化活性相对较低,但催化稳定性较好,干重整反应进行50h其活性保持稳定;Ni与Al₂O₃之间较强的相互作用有利于形成小且稳定的Ni粒子,能减少积炭,因而具有优异的催化稳定性。     

CeO2-Al2O3负载金催化剂用于水煤气变换反应的催化活性

采用浸渍法和沉积 沉淀法制备了CeO₂-Al₂O₃复合氧化物,比较了复合氧化物负载纳米金催化剂对水煤气变换反应的催化活性。通过N2物理吸附、XRD、TEM、H₂-TPR等表征手段对复合氧化物及其负载金催化剂的物相和结构进行分析,发现复合氧化物的制备方法及其焙烧温度对其比表面积、孔结构及水煤气变换反应活性有明显的影响。与沉积 沉淀法相比,浸渍法制备的CeO₂-Al₂O₃复合氧化物具有较大的CeO₂晶粒尺寸,经500℃焙烧后再负载金,所得催化剂具有更高的活性,250℃时CO转化率可达78.1%。     

Co/Ce0.5Zr0.5O2催化剂的制备及甲烷部分氧化制合成气

利用共沉淀法制备了具有介孔结构的Ce_0.5Zr_0.5O₂固溶体载体,然后浸渍不同质量分数(10%、20%、30%)的活性组分钴,制备了系列Co/Ce_0.5Zr_0.5O₂催化剂。利用N₂物理吸附(BET)、X射线粉末衍射(XRD)、H₂-程序升温还原(H₂-TPR)、扫描电子显微镜(SEM) 、透射电子显微镜(TEM) 、 程序升温氧化(TPO)和热重(TG)等手段对制备和反应后的催化剂进行了表征,研究了它们对甲烷部分氧化制合成气反应的催化性能。研究结果表明,铈锆固溶体负载的钴比较容易被还原,该系列催化剂具有较高的活性和对H₂及CO的选择性,且随Co含量的增加,催化剂的活性和对H₂和CO的选择性得到提高的同时,也增强了催化剂的抗积炭性能。     

Ni-Fe/γ-Al2O3双金属催化剂的制备及其CO甲烷化性能研究

采用等体积浸渍法制备了Ni-Fe/γ-Al₂O₃双金属催化剂和Ni/γ-Al₂O₃、Fe/γ-Al₂O₃单金属催化剂,在连续流动微反装置上考察了催化剂的CO甲烷化催化活性,采用XRD、N₂物理吸附、H₂-TPR、H₂-TPD和TPSR等手段对催化剂进行表征。结果表明,Ni-Fe/γ-Al₂O₃双金属催化剂中Ni、Fe之间产生了明显的相互作用,还原后催化剂中形成Ni-Fe合金,对氢气吸附量显著增加。在CO体积分数为0.5%、空速5000h^-1、常压的反应条件下,Ni-Fe/γ-Al₂O₃双金属催化剂表现出高的甲烷化活性,220℃时将CO完全转化为甲烷。     

CoAl2O4/Al2O3载体对钴基费托催化剂反应性能影响的研究

通过浸渍和高温焙烧,制得表面附着CoAl₂O₄微晶颗粒的改性Al₂O₃载体,并采用等体积浸渍法制备负载型Co基催化剂。结合 N₂物理吸附、XRD、H₂-TPR、XPS及H₂化学吸附等表征手段,研究改性载体及其负载钴基催化剂的织构特征;采用费托合成反应评价其催化性能。结果表明,Al₂O₃改性后,表面CoAl₂O₄的存在有效减少了载体与活性组分Co的相互作用,显著提高了催化剂的还原度和催化活性。载体的改性量在20%左右达到最佳值,继续增加,催化剂还原度和活性基本不再升高。载体改性促使催化剂CH₄选择性有所降低,C₅₊选择性略有提高。     

磷对预硫化型NiMo/Al2O3催化剂加氢脱硫脱氮性能的影响

利用等体积浸渍法制备了不同磷含量的预硫化型NiMo/Al2O3催化剂,并利用XRD、BET、TPR和HRTEM等分析方法对其进行了表征,研究了磷对其加氢脱硫脱氮性能的影响.结果表明,由于预硫化型NiMo加氢催化剂上活性组分和载体的相互作用较弱,MoS2或Ni-Mo-S相主要以TypeⅡ形式存在,磷通过增加MoS2的堆积...     

Ni/La_2O_3/Al_2O_3催化剂上甲烷干重整积炭表征与分析(英文)

用传统的等体积浸渍法或蒸发法制备了Ni/La_2O_3/γ-Al_2O_3与Ni/La_2O_3/α-Al_2O_3催化剂,在没有稀释气体的条件下进行了甲烷干重整反应.采用H_2程序升温还原、N_2吸附脱附、X射线衍射、透射电子显微镜、热重-差示扫描热量以及程序升温加氢等手段对新鲜的与反应后的催化剂以及沉积的碳进行了表征.结果表明,催化剂上有四种含碳物种,以三种形态存在,即无定形碳(聚合态)、丝状碳或石墨碳.这些催化剂上积炭的数量与种类各不相同,依赖于催化剂中金属Ni颗粒的大小与载体的织构特性.丝状碳的形成及其形貌与金属Ni颗粒的大小有着密切的联系.Ni颗粒小于15nm时能抑制丝状碳的形成与沉积.减少积炭的数量,同时能产生较多的活性C_a物种,从而在一定程度上导致催化剂具有较好的活性与稳定性.     

SiW12／Al2O3为前身态的加氢脱氮催化剂研究

本文制备了担载在Ａｌ２Ｏ３上的十二钨硅酸为前身态的加氢脱氮催化剂，用ＸＲＤ，ＩＲ表征了催化剂的表面结构，结果表明，在Ａｌ２Ｏ载体上，ＳｉＷ１２仍保持着其Ｋｅｇｇｉｎ结构并以高度分散状态存在。     

甲烷干重整催化剂Ni/Al2O3表面积炭表征与分析

用蒸发法制备了Ni/Al2O3催化剂及浸渍法制备了Ni/α-Al2O3和Ni/γ-Al2O3催化剂, 并与商品天然气水蒸气重整催化剂Z118Y一起进行了甲烷干重整实验, 考察了各催化剂上表面积炭行为. 通过H2程序升温还原(H2-TPR)、BET(Brunauer-Emmett-Teller)比表面积分析、X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、热重-差式扫描量热(TG-DSC)、程序升温氢化(TPH)等表征手段对催化剂表面沉积炭的特性进行了表征. 结果表明, 各催化剂上至少存在三种形式的碳物种: 无定形碳、丝状碳及石墨碳. 由于载体性质不同, 各催化剂上沉积炭的种类及其含量有所差别. Z118Y、Ni/Al2O3及Ni/α-Al2O3催化剂上主要沉积丝状炭, 而Ni/γ-Al2O3催化剂上则主要是石墨碳. Ni/γ-Al2O3催化剂中金属Ni颗粒较小(小于15 nm)、粒径分布范围较窄、分散性较好, 能减少催化剂表面炭的沉积, 有效地抑制丝状碳的生长.     

Cu-Ni双金属催化剂上CO_2的加氢反应

采用真空浸渍法 ,制备了 Cu- Ni双金属催化剂 (引入 Cu前 ,Ni以不同的状态存在 ) ,在连续流动微型反应装置上测试了各催化剂上的 CO2 加氢性能 ,并用 XRD方法对催化剂进行了表征 .实验发现 ,与 Cu/Al2 O3催化剂相比 ,Cu- Ni/Al2 O3催化剂上 CO2 逆变换反应的活性因 Ni的存在而受到抑制 . Cu引入前处于氧化态的 Ni,对所制得的 Cu- Ni催化剂上 CO生成的抑制更为明显 . Cu- Ni/Al2 O3双金属催化剂表现出 CO2 甲烷化的催化活性 ,用引入 Cu前处于还原态的 Ni制备的双金属催化剂 ,更有利于 CH4的生成     

纳米膜组装介孔Al2O3：合成及Pt/Al2O3的硝基苯催化加氢性能

以"乙酸乙酯(EA)-偏铝酸钠-水"体系在室温下合成了纳米膜组装介孔Al2O3。研究发现:合成反应时间、静置前搅拌时间、NaAlO2用量、EA用量及反应温度等对合成产物的形貌有影响;另外,与用商品γ-Al2O3制备的Pt/γ-Al2O3催化剂相比,纳米膜组装介孔Al2O3制备的Pt/Al2O3催化剂含有部分易被还原的PtOx物种。在硝基苯催化加氢反应中,用合成Al2O3为载体制备的Pt/Al2O3催化剂,比用商品γ-Al2O3制备的Pt/γ-Al2O3催化剂具有更好的催化活性。     

Methanation of syngas over coral reef-like Ni/Al_2O_3 catalysts

Coral reef-like Ni/Al2O3 catalysts were prepared by co-precipitation of nickel acetate and aluminium nitrate with sodium carbonate aqueous solution in the medium of ethylene glycolye.Methanation of syngas was carried out over coral reef-like Ni/Al2O3 catalysts in a continuous flow type fixed-bed reactor.The structure and properties of the fresh and used catalysts were studied by SEM,N2 adsorption-desorption,XRD,H2-TPR,O2-TPO,TG and ICP-AES techniques.The results showed that the coral reef-like Ni/Al2O3 catalysts exhibited better activity than the conventional Ni/Al2O3-H2O catalysts.The activities of coral reef-like catalysts were in the order of Ni/Al2O3-673>Ni/Al2O3-573>Ni/Al2O3- 473>Ni/Al2O3-773.Ni/Al2O3-673-EG catalyst showed not only good activity and improved stability but also superior resistance to carbon deposition,sintering,and Ni loss.Under the reaction conditions of CO/H2(molar ratio)=1:3,593 K,atmospheric pressure and a GHSV of 2500 h-1,CH4 selectivity was 84.7%,and the CO conversion reached 98.2%.     

Pt/CeO2-ZrO2-La2O3柴油车尾气氧化催化剂活性及抗硫性能

采用两种方法制备了三种Pt/CeO2-ZrO2-La2O3柴油车尾气氧化催化剂,并用X射线衍射、N2物理吸附、程序升温还原、程序升温脱附、X射线荧光光谱和红外光谱等方法对其进行了表征.结果发现,制备方法对催化剂的结构、织构、抗硫性能及催化性能的影响非常大.对其进行硫中毒,导致起燃温度明显升高.将ZrO2和La2O3沉积...     

Rh/ZnO-Al2O3催化剂用于巴豆醛选择性加氢（英文）

Gas phase hydrogenation of crotonaldehyde was performed over 1 wt% Rh/ZnO-Al2O3 catalysts with various Zn/Rh atomic ratios. Monometallic Rh/Al2O3 was also prepared for comparison. The samples were prepared by the successive impregnation of Al2O3 with chlo-ride precursors of zinc and rhodium. The solids have been characterized by H2 chemisorption,temperature-programmed reduction,scanning electron microscopy,and cyclohexane dehydrogenation. Their catalytic behaviour in the gas phase crotonaldehyde hydrogenation reaction after reduction treatment in flowing hydrogen at 723 K was investigated. The relationship between catalytic activity,selectivity for crotyl alcohol,and physicochemical properties of the catalysts was examined. Results obtained showed that the presence of Zn clearly promotes the hydrogenation of the carbonyl bond. The catalyst with Zn/Rh atomic ratio of 5 displayed good catalytic stability and the highest selectivity for crotyl alcohol(70%) along with alloy formation.     

纳米负载型V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂碱中毒及再生研究

实验制备了陶瓷颗粒为骨架的纳米级V2O5-WO3/TiO2(C)催化剂。采用浸渍法模拟碱金属中毒,研究了中毒及再生对催化剂脱硝活性的影响,运用XRD、FT-IR、H2-TPR、XPS技术表征分析了碱金属对催化剂的失活作用。实验表明,碱金属能使催化剂活性降低,钾的毒性大于钠。FT-IR结果显示,催化剂以Lewis酸作为活性酸位。H2-TPR、XPS结果表明,钾的加入降低了催化剂的氧化能力,主要影响了催化剂表面的吸附氧。采用单纯的水洗方法并不能提高催化剂活性,而酸洗再生后催化剂在较高反应温度下活性得到较好的恢复。