氧化铝载体对Pt-Sn-K/γ-Al2O3催化剂上异丁烷脱氢性能的影响

采用盐酸回流法和氨水沉淀法合成了氧化铝载体,并通过络合真空浸渍法制备了不同来源氧化铝负载的Pt-Sn-K/γ-Al₂O₃催化剂。利用N₂物理吸附、CO脉冲吸附、H₂程序升温还原、NH₃程序升温脱附、热重等手段对Pt-Sn-K/γ-Al₂O₃催化剂进行了表征,以异丁烷脱氢为探针反应研究了氧化铝载体对该催化剂脱氢性能的影响。结果表明,与由盐酸回流法合成的载体制备的催化剂相比,采用氨水沉淀法合成的氧化铝载体制备的Pt-Sn-K/γ-Al₂O₃催化剂表面具有较小的Pt颗粒和较弱的酸性分布,其脱氢活性及异丁烯选择性更优。14 d的连续运行数据显示,由氨水沉淀合成的载体制备的催化剂,其抗积炭能力更强,反应后催化剂的积炭石墨化程度更低,因而具有更好的稳定性;在该催化剂上,异丁烷初始转化率为56.67%,14 d后仍能达到34.71%,异丁烯初始选择性为80%,7 d后维持在94%左右。     

掺杂B_nN_n(n=12,16,20,24,28)团簇的生成热

中等尺寸的硼氮富勒烯笼与碳笼富勒烯相似,具有纳米尺度的球形内包空间,应该可以形成内包原子的笼状包合物,且无论从理论研究,还是从应用研究上讲都还处于起步阶段.我们采用第一性原理方法计算了第一、二、三、四周期内各元素原子作为M原子,分别构建M@B_nN_n(n=12,16,20)包合物并计算结合能.发现当硼氮富勒烯笼直径较小时,不同元素结合能的大小规律与原子半径的规律相符.副族元素的Mn、Fe、Co和Ni较其它元素的包合物稳定性明显增加.     

金属改性煤基石墨烯复合材料的制备及其光催化性能

石墨烯由于其大的比表面积和良好的电子传输特性,在光催化领域具有巨大的应用潜力。本文通过水热法原位合成制备得到CuO/TiO_2/煤基石墨烯复合材料(CTG),采用XRD、SEM、TEM等手段对样品结构、形貌等进行了表征和分析;进而以CuO/TiO_2/煤基石墨烯复合材料为光催化剂,在可见光条件下还原CO_2制备甲醇以考察其光催化性能。结果表明,CuO/TiO_2/煤基石墨烯复合材料具有良好的光催化活性,当其中Cu的负载量为2%(质量分数)时,目标产物甲醇的产率最高可达94.79μmol/g.cat,为同样条件下单独采用煤基石墨烯作为光催化剂时甲醇产率的5倍。     

纳米碳点的制备与应用研究进展

纳米碳点是碳纳米材料家族的新成员,近年来在国内外受到广泛关注。与传统的荧光染料和半导体量子点发光材料相比,碳点不仅具有优异的光学性能及尺寸效应,且具有制备成本低廉、生物相容性好、易于官能化、能带结构可调等优势。本文在理清有关碳点概念的基础之上,介绍了碳点结构特征和制备策略,着重综述了纳米碳点在生物成像与诊疗、传感器件、催化、光电器件和能量存储领域的最新研究进展,探讨了碳点研究目前存在的问题及未来的发展方向。     

Synthesis of boron,nitrogen co-doped porous carbon from asphaltene for high-performance supercapacitors

Oxidized asphaltene(OA), a thermosetting material with plenty of functional groups, is synthesized from asphaltene(A) using HNO3/H2SO4as the oxidizing agent. Boron, nitrogen co-doped porous carbon(BNC–OA) is prepared by carbonization of the mixture of boric acid and OA at 1173 K in an argon atmosphere. X-ray photoelectron spectroscopy(XPS) characterization reveals that the BNC–OA has a nitrogen content of 3.26 at.% and a boron content of 1.31 at.%, while its oxidation-free counterpart(BNC–SA) has a nitrogen content of 1.61 at.% and a boron content of 3.02 at.%. The specific surface area and total pore volume of BNC–OA are 1103 m2·g-1and 0.921 cm3·g-1, respectively. At a current density of0.1 A·g-1, the specific capacitance of BNC–OA is 335 F·g-1and the capacitance retention can still reach 83% at 1 A·g-1.The analysis shows that the superior electrochemical performance of the BNC–OA is attributed to the pseudocapacitance behavior of surface heteroatom functional groups and an abundant pore-structure. Boron, nitrogen co-doped porous carbon is a promising electrode material for supercapacitors.     

石墨烯衍生物的合成及应用

石墨烯是继富勒烯、碳纳米管之后碳纳米材料研究领域涌现出来的又一颗崭亮新星。表面功能化处理是强化石墨烯优异的本征性能和赋予其他新功能的主要技术途径。近年来,研究者相继开发了一系列石墨烯改性与功能化的技术方法,制备得到了多种结构特异、组成丰富和性能独特的石墨烯衍生物。本文基于该领域研究的最新进展,从石墨烯化学的角度出发,综...     

CNT表面修饰对Pt/CNT在邻氯硝基苯加氢反应中催化性能的影响

用乙二醇还原法制备了碳纳米管(CNT)负载的铂催化剂(Pt/CNT).考察了CNT化学修饰与物理修饰对催化剂的影响.CNT化学修饰采用H2SO4-HNO3氧化法,物理修饰采用十二烷基硫酸钠(SDS)吸附法.用X射线衍射、透射电子显微镜、电感耦合等离子发射光谱、H2程序升温脱附、傅里叶变换红外光谱和元素分析对Pt/CNT催化剂进行了表征,并以邻氯硝基苯选择加氢为探针反应考察了Pt/CNT的催化性能.结果表明,化学修饰与物理修饰都能在CNT表面引入一定数量的活性位,有助于促进Pt异相成核,提高Pt的分散性,进而提高催化剂的活性.SDS在一定浓度下可形成特定结构的胶束,导致形成特定形貌的Pt纳米粒子.     

碳纳米管负载Pd/SnO2催化剂的制备及其催化邻氯硝基苯加氢性能

采用化学还原法制备了不同Sn/Pd摩尔比的碳纳米管(CNTs)负载Pd/SnO2催化剂,并将该催化剂用于邻氯硝基苯(o-CNB)的选择加氢反应.采用透射电镜、X射线衍射和电感耦合等离子体技术对所制备的Pd/SnO2/CNTs催化剂进行了表征.结果表明,Sn/Pd摩尔比对该催化剂的邻氯硝基苯选择加氢反应性能影响显著.当Sn/Pd摩尔比为11时,催化剂的活性最高,在常压,60℃反应60 min,o-CNB转化率为96%.该催化剂还具有高的邻氯苯胺(o-CAN)选择性,o-CNB转化率达到100%时,脱氯副产物苯胺选择性小于5%.在相同条件下,浸渍法制备的2.4%Pd/CNTs催化剂上脱氯副反应严重,当o-CNB完全转化时,o-CAN选择性只有22%,副产物苯胺选择性则高达78%.     

肉桂醛催化加氢产物的GC-MS分析

肉桂醛(1)是α、β不饱和羰基化合物中具有代表性的一种物质,其加氢过程如下所示: