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应用FTIR和脉冲反应技术研究了CO_2和O_2在Ag-Ba-Ca-K/α-Al2O3上的吸附及CO2对C2H4环氧化、完全氧化及环氧乙烷(EO)深度氧化反应的影响.研究结果表明,CO2和表面吸附氧在负载银催化剂表面存在竞争吸附,CO2对表面吸附氧有置换作用,该作用降低了银催化剂表面吸附氧的浓度,并且所形成的碳酸根物种改善了乙烯环氧化反应活住氧种的表面分布,对C_2H_4的环氧化反应有一定的抑制作用,但是对C2H4和EO的深度氧化反应的抑制作用更强,使得乙烯环氧化反应的选择性得到改善. 相似文献
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研究了甲烷在LC和SLC催化剂体系上氧化偶联反应过程的热效应现象和反应气中添加CO2对催化剂反应行为的影响.在不使用稀释气的情况下,当反应温度由873升至923K时,反应活性存在一个突变点.这主要是由CH4燃烧反应放出大量热使催化剂床层的局部温度很高,形成一个局部过热区,因此引发甲烷氧化偶联.此即所谓热点温度效应,它严重影响催化剂活性评价结果的可靠性和重复性.在反应气中添加CO2对LC几乎无影响;由于SLC中各组分与CO2作用生成碳酸盐,使催化剂表面氧浓度显著减少,导致催化剂的反应活性大大降低和严重失活. 相似文献
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研究了Pt/Al2O3和Pt/CeO2/Al2O3催化剂对甲烷部分氧化制合成气反应的催化活性,发现Pt/CeO2/Al2O3显示了比Pt/Al2O3更高的甲烷转化率和合成气选择性。用H2TPR,H2TPD,SEM和XRD等手段和技术对催化剂进行了表征。CeO2与Pt之间存在较强的相互作用(SMSI),这种作用促进了Pt在催化剂表面的分散,抑制了Pt在催化剂表面的迁移,大大降低了催化剂在反应中的完全燃烧活性,提高了催化剂的部分氧化活性和选择性,避免了因催化剂床层局部温度过高而导致催化剂活性下降或失活,提高了催化剂的稳定性。同时,在反应过程中,CeO2通过促进水蒸气变换反应(WGSR)的进行使反应体系迅速达到平衡,提高了催化剂对H2的选择性。 相似文献
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在Mn2O3-Na2WO4/SiO4催化剂上的甲烷氧化偶联反应可用Rideal-redox机理描述,它包括均相及多相两个步骤.甲基自由基的生成是一个多相过程(表面反应),C2烃的生成是一个均相过程(气相反应).催化剂的活性同氧化速率(k1)和CH4与表面氧种的反应速率(k2)有关,C2烃的选择性与甲基自由基氧化速率常数和甲基自由基偶联速率常数的比值(k/k4)有关,这些常数均可从实验中求得. 相似文献
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主要用第四周期金属元素的氧化物与Al2O3的复合氧化物催化剂上甲烷氧化的结果证实了催化剂设计中的预测:(1)催化剂首先应能解离活化甲烷,(2)催化剂要能较快地活化O2分子.只有同时满足这两个条件,催化剂才可能有较好的甲烷部分氧化活性.第四周期元素中只有镍具有这样的性质.Cu,Mn,Cr,La,Ca,Zn等氧化物的添加可明显提高Ni-Al2O3催化剂的甲烷部分氧化性能,其中Cu的助催化性能最好.催化剂NiO-CuO-Al2O3,NiO-MnO-Al2O3,NiO-Cr2O3-Al2O3的反应活性和选择性顺序,与金属Cu,Mn,Cr上CO和H2脱附的顺序是一致的 相似文献
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ZrO2载体上Pd,Ag,Co催化剂用于甲烷完全氧化反应的研究 总被引:5,自引:2,他引:3
用浸渍法制备了Pd/ZrO2、Ag/ZrO2和Co/ZrO2等催化剂用一完全氧化反应。实验表明,对Pd/ZrO2催化剂,焙烧温度对共催化生影响很大,最佳焙烧温度为280℃。对Pd/ZrO2催化剂,最佳Pd负一为10W%。随总流量增大,甲烷论率下随O2/CH4进料比减小,甲烷转化率下降。其它负载型金属催化剂如Ag,Co等用于甲烷氧化反应中具有一定的活性,但活性低于Pd。Pd-Co双金属催化剂可望是理 相似文献
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2%Mn2O3-5%Na2WO4/SiO2催化剂上的甲烷氧化偶联反应动力学 总被引:1,自引:0,他引:1
在Mn2O3-Na2WO4/SiO2催化剂上的甲烷氧化偶联反应可用Rideal-redox机理描述,它包括均相及多相两个步骤。甲基自由基的生成是一个多相过程,C2烃的生成是一个均相过程。催化剂的活性同氧化速率和CH4与表面氧种的反应速率有关,C2烃的选择性与甲基自由基氧化速率常数和甲基自由基偶联速率常数的比值有关,这些常数均可从实验中求得。 相似文献
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研究了两个典型轻稀土La,Ce氧化物对甲烷氧化联反应的影响,具有较小比表面积的催化给出较高的C2选择性,但是催化剂的氧化还原性能对C2选择性的影响则更大,添加Li的作用除产生O中心外,还可抑制催化剂的氧化还原能力,从而改善C2选择性,甲烷氧化偶联反应属催化剂引发的自由基反应。 相似文献
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稀土氧化物对Ni/α—Al2O3催化甲烷部分氧化制合成气反应的影响 总被引:12,自引:3,他引:12
研究了稀土金属氧化物(La2O3,CeO2,Pr6O11和Nd2O3)对Ni/α-Al2O3催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应的影响.X光粉末衍射和活性考察结果表明,稀土氧化物使Ni/α-Al2O3催化剂的稳定性有显著提高.稀土氧化物与活性组份Ni之间的相互作用抑制了催化剂表面Ni晶粒的生长和迁移,由于这种作用也抑制了催化剂表面积炭的生成.在实验中还发现CeO2容易进行Ce3+Ce4+氧化还原反应而对反应具有催化活性. 相似文献