CS2 分子 1 B2(1 Σ+u )态预解离动力学研究

研究了CS2 分子1B2 (1Σ+u )预离解态线形势垒下的g振动能级光解动力学,包括预解离寿命、产物振转布居、平动振动转动能量分配和解离通道分支比.在实验过程中,一束可调谐激光激发超声射流冷却的CS2 分子到1B2 (1Σ+u )电子态,光解产物CS用另一束可调谐激光通过激光诱导荧光(LIF)方法检测.通过拟合光解碎片激发谱的谱峰轮廓,获得了源于不同跃迁初始态的1B2 (1Σ+u )态g振动能级的预解离寿命.通过分析CS的LIF光谱,则获得了不同光解波长下CS碎片的v=0~8振动态布居、v=1、4 ~8振动态的转动布居、能量分配以及两个预解离通道CS(X1Σ+ ) +S(3PJ)和CS(X1Σ+ ) +S(1D2 )的分支比.实验还考察了初始态弯曲振动量子数v2″、振动角动量量子数l对解离动力学的影响.发现v2″的影响不大,而l的影响却是明显的.较大的l(=K)对应于较短的寿命和较小的通道分支比S(3PJ) /S(1D2 ),即大的l(=K)有利于预解离的发生,同时更有利于产生S(1D2 ).     

D+CD4→CD3+D2反应的量子含时动力学研究

运用半刚体振动转子靶(semirigid vibrating rotor target)模型,利用含时波包法(TDWP method),对反应D+CD4→CD3+D2进行了量子含时动力学研究与计算.反应几率随平动能的变化图象,呈现出显著的量子共振特性.并通过对v=0时,j=0,1,2的反应几率以及j=0时,v=0,1的反应几率的计算,对该反应的空间效应进行了研究与分析.     

O(3P)+HCl(v,j)→OH(v'',j'')+Cl反应的准经典轨迹研究

基于MP2/6-31G(d,p)水平导出O (3P)+HCl体系的分析势能函数,用准经典的Monte Carlo轨迹方法对O(3P)+HCl(v,j)→OH(v',j')+Cl的分子反应动力学过程进行了研究.结果表明:对HCl(v=0,j= 0,1,2)的碰撞能量以49.37 kJ/mol为分界点,在49.37 kJ/mol以前,反应在j=0,1,2间的截面分布差别不大;而在此碰撞能量之后三者明显不同.j=0这条曲线在碰撞能量大于44.35 kJ/mol后的截面突然增加,几乎呈线性加大;当转动量子数j'在11之前截面分布出现了振荡行为.对HCl分别计算了v=2,j=1,6,9时在各转动量子数上的布居情况,并与Zhang等的实验观察值相比较,发现与之定性一致.     

低碰撞能下H+HF(v=3,j=0)反应的量子动力学研究

报道了H原子和振动激发的HF(v=3,j=0)分子在低碰撞能下的量子反应动力学研究.计算结果表明:在低碰撞能下,散射主要以非反应过程为主;振动激发有利于反应的进行;在小于10-4eV碰撞能下,非反应非弹性散射截面和反应截面的比值约为3.在反应截面上发现了Feshbach共振现象,证实是由反应通道上紧邻反应势垒的H…HF(v=3,j=1～3)的范德瓦尔斯聚合体存在的准束缚态所形成.     

异氰酸分子NH(a~1△)+CO(X~1∑~+)通道在193 nm的离子成像光解动力学研究（英文）

利用时间切片离子速度成像技术在193 nm研究了异氰酸分子(HNCO)的光解动力学.NH(α~1△)产物通过共振增强多光子电离的方法进行了探测.对NH(α~1△)产物的振动基态和激发态(v=0和1)进行了影像探测.从NH(α~1△)的影像可以发现对于大部分的~1NH(v|j)产物,CO的振动分布是反转的.各向异性的角分布表明N-C键的断裂是个快速的解离过程.CO(v)的转动分布展现了明显的双峰现象,这一双峰现象应为HNCO经S_1电子态的两种解离途径所致.     

Dynamic scaling of migration-driven aggregate growth

We study the kinetic behaviour of the growth of aggregates driven by reversible migration between any two aggregates. For a simple model with the migration rate K(i;j)=K′(i;j)∝i^uj^v at which the monomers migrate from the aggregates of size i to those of size j, we find that the aggregate size distribution in the system with u+v≤3 and u<2 approaches a conventional scaling form, which reduces to the Smoluchovski form in the u=1 case. On the other hand, for the system with u<2, the average aggregate size S(t) grows exponentially in the u+v=3 case and as (tlnt)^{1/(5-2u)} in another special case of v=u-2. Moreover, this typical size S(t) grows as t^{1/(3-u-v)} in the general u-2相似文献   

H+H2反应截面的全量子力学研究

利用全量子力学耦合通道扭曲波近似(CCDWA)方法和三种势能面计算了H+H2(vα=0,jα=0)→H2(vβ,jβ)+H碰撞的反应截面,并与准经典弹道计算结果及公认较好的计算结果作了比较.研究表明:在相同的势能面下利用CCDWA方法得到的截面和公认较好的计算结果符合很好,而准经典弹道计算的反应截面误差较大. 关键词： 反应散射 势能面 反应截面     

CS2分子^1B2（^1∑u^＋）态预解离动力学研究

研究了CS2分子^1B2(^1∑u^+)预离解态线形势垒下的g振动能级光解动力学，包括预解离寿命、产物振转布居、平动-振动-转动能量分配和解离通道分支比．在实验过程中，一束可调谐激光激发超声射流冷却的CS2分子到^1B2(^1∑u^+)电子态，光解产物CS用另一束可调谐激光通过激光诱导荧光(LIF)方法检测．通过拟合光解碎片激发谱的谱峰轮廓，获得了源于不同跃迁初始态的^1B2(^1∑u^+)态g振动能级的预解离寿命．通过分析CS的LIF光谱，则获得了不同光解波长下CS碎片的v=0—8振动态布居、v=1、4—8振动态的转动布居、能量分配以及两个预解离通道CS(X^1∑^+)+S(^3PJ)和CS(X^1∑^+)+S(^1D2)的分支比．实验还考察了初始态弯曲振动量子数v2″、振动角动量量子数l对解离动力学的影响．发现v2″的影响不大，而l的影响却是明显的．较大的l(=K)对应于较短的寿命和较小的通道分支比S(^3PJ)／S(^1D2)，即大的l(=K)有利于预解离的发生，同时更有利于产生S(^1D2)．     

O(3P)+CD4反应的含时波包动力学计算

基于Modified Jordan和Gilbert的势能面,运用SVRT(semirigid vibrating rotor target)模型和TDWP(Time-Dependent Wave Packet)方法,对O(3P)+CD4反应体系进行了含时量子动力学计算,给出了该体系的总反应几率,散射截面和热速率常数等结果.通过对j=0时, v=0,1的反应几率的计算,看出D-CD3的振动激发,极大地提高了反应几率,而反应阈能明显降低,说明反应分子的振动能对分子的碰撞反应有重要贡献. 而对于v=0时j=0,1,2,3的反应几率的计算,得出转动量子数j的增大,也会使反应几率有较大的提高,但反应阈能基本不变.     

Na2(A1∑u+,v=8～b3Ⅱ0u,v=14)-Na体系转动传能的碰撞量子干涉效应

沙国河及其工作组于1995年发表了CO A1Π(v=0)～e3∑-(v=1)与He1,Ne及其它碰撞伴的碰撞过程中转动传能的碰撞量子干涉现象,并得到了积分干涉角,陈等从理论和实验上发现了Na2(A1∑u ,v=8～b3Π0u,v=14)体系与Na(3s)碰撞的碰撞量子干涉现象,孙等计算了其积分干涉角,但是对微分干涉角没有过多的计算.本文作为对原子-双原子体系碰撞诱导转动传能的进一步理论研究,在含时一级波恩近似的基础上考虑各向异性相互作用势和长程相互作用势,计算了单叁混合态的Na2(A1∑u ,v=8-bΠ0u,v=14)体系与Na碰撞的微分干涉角,并得到了微分干涉角与碰撞参数的关系,此理论模型对理解和进行分子束实验是非常重要的.