长程电子关联对聚合物中激子极化率的影响

本文研究了在外电场下高分子的线性极化率和三阶非线性极化率,发现电子电子相互作用使激子线性极化率和三阶非线性极化率都降低,而长程电子关联效应的作用更进一步降低 和。准确地计算高分子聚合物的极化率可以更好的理解共轭聚合物的长程电子关联对有机分子线性和非线性响应的影响,确定其结构与非线性光学性质的关系。     

极化子效应对ZnS/CdSe柱型核壳量子点简并四波混频过程的影响

理论计算了带有极化子效应的ZnS/CdSe柱型核壳结构量子点简并四波混频的三阶极化率.在有效质量近似下,采用无限深势阱模型,导出了带有极化子效应的柱型量子点的三阶非线性光学极化率的解析表达式,解三维薛定谔方程得到电子的本征能量和波函数.分析了电子-LO声子和电子-IO声子相互作用对ZnS/CdSe核壳结构量子点简并四波混频的三阶极化率的影响.结果表明,当量子点尺寸一定时,带有极化子效应的χ(3)DFWM比没有极化子时的三阶极化率提高了近3个数量级,并且电子-LO声子的影响比电子-IO声子的影响大得多;当固定核壳量子点的阱宽而内外半径发生变化时,χ(3)DFWM的峰值随之变化,而且极化子效应影响的大小也随之发生变化.     

p-HPcCo和p-HPcZn的非线性光学性质研究

采用皮秒Z-扫描技术研究了两种不同中心金属取代的酞菁配合物2,9,16,23-四-(对羧基苯氧基)酞菁钴(p-HPcCo)和2,9,16,23-四-(对羧基苯氧基)酞菁锌(p-HPcZn)的非线性光学性质,并从离域电子共轭结构理论和共振、非共振增强理论进行了分析.结果表明:吸电子能力强的金属离子Zn2+取代的p-HPcZn的吸收带相对于Co2+取代的p-HPcCo略有红移;两种样品均具有正的三阶非线性极化率,共振增强使得p-HPcZn和p-HPcCo的三阶非线性极化率在532nm条件下比1064nm条件下增强了近两个量级,中心金属离子强的吸电子能力使得p-HPcZn的三阶非线性极化率大于p-HPcCo,并在532nm激发时,χ(3)具有最大值1.76×10-10esu.     

长程电子关联对聚噻吩中极化子的影响

采用扩展的SSH模型,加上电子相互作用和长程电子关联,用自洽迭代的方法研究了聚噻吩链中的极化子问题,计算了电子相互作用和长程电子关联对极化子位形和电荷密度的影响,获得了长程电子关联使极化子位形变小,极化子区域变窄,电荷密度震荡减弱,对聚合物中电子的输运的影响不能忽略的有益结果.     

极化子效应对ZnS/CdSe量子点三阶极化率的影响

在有效质量近似下,利用量子力学的密度矩阵理论,采用无限深势阱模型,从理论上计算了考虑极化子效应后在导带子带间跃迁时ZnS/CdSe柱型核壳结构量子点二次电光效应(QEOE)和电吸收过程(EA)的三阶极化率。通过数值计算,分析了电子-LO声子和电子-IO声子相互作用对ZnS/CdSe柱型核壳结构量子点二次电光效应和电吸收过程的三阶极化率的影响。结果表明,极化子效应对二次电光效应的三阶极化率χ⁽³⁾_QEDE和电吸收过程的三阶极化率χ⁽³⁾_EA都有很大影响,并且影响的大小与量子点的尺寸大小有关。     

透明和吸收介质非线性参数n2,χ(3)及其时间响应特性研究

对透明和吸收介质的简并四波混频理论作了处理,实验上给出了掺半导体玻璃,无机和有机材料的三阶非线性极化率χ(3)和非线性折射率n2的值,而且确定了非线性参数χ(3)的时间响应特性,实验装置的时间分辨率为5 ps.     

p-HPcCo和p-HPcZn的非线性光学性质研究

采用皮秒Z-扫描技术研究了两种不同中心金属取代的酞菁配合物2,9,16,23-四-(对羧基苯氧基)酞菁钴(p-HPcCo)和2,9,16,23-四-(对羧基苯氧基)酞菁锌(p-HPcZn)的非线性光学性质,并从离域电子共轭结构理论和共振、非共振增强理论进行了分析.结果表明:吸电子能力强的金属离子Zn2+ 取代的p-HPcZn的吸收带相对于Co2+ 取代的p-HPcCo略有红移|两种样品均具有正的三阶非线性极化率,共振增强使得p-HPcZn和p-HPcCo的三阶非线性极化率在532 nm条件下比1 064 nm条件下增强了近两个量级,中心金属离子强的吸电子能力使得p-HPcZn的三阶非线性极化率大于p-HPcCo,并在532 nm激发时,χ(3) 具有最大值1.76×10-10 esu.     

一种新的亚酞菁的共振三阶非线性光学性质

用简并四波混频技术研究了一种新的亚酞菁(三新戊氧基溴硼亚酞菁)的三阶非线性光学性质.测得纯固体三新戊氧基溴硼亚酞菁的三阶非线性极化率χ(3)pure和分子二阶超极化率〈γ〉分别为69×10-10esu和30×10-31esu.χ(3)pure的响应时间为20ps.并对这些结果进行了讨论 关键词：     

Ag:Bi2O3复合膜的线性和非线性光学性质

从实验和理论两个方面,探讨了金属Ag不同掺杂浓度对Ag:Bi2O3复合膜线性和非线性光学性质的影响.用吸收光谱研究了Ag浓度与Ag:Bi2O3复合膜表面等离子体共振带之间的关系;用皮秒Z-扫描技术研究了共振和非共振情况下(激发光波长分别为532 nm和1064 nm),金属Ag浓度与复合膜三阶非线性极化率的关系.基于表面等离子体共振理论和局域场增强理论对复合膜进行了分析,得到了不同Ag浓度时Ag:Bi2O3复合膜的三阶非线性效应,研究了激发波长和金属浓度对复合膜线性和非线性光学性质的影响.结果表明,等离子体共振增强和合适的金属掺杂浓度使得三阶极化率增强二个量级,在Ag浓度为35%左右和接近等离子体共振频率(相应吸收带位于560 nm-622 nm)的532 nm激发时,χ(3)具有最大值2.4×10-9esu.     

一种新的亚酞菁的共振三阶非线性光学性质

用简并四波混频技术研究了一种新的亚酞菁(三新戊氧基溴硼亚酞菁)的三阶非线性光学性质.测得纯固体三新戊氧基溴硼亚酞菁的三阶非线性极化率χ(3)pure和分子二阶超极化率〈γ〉分别为69×10-10esu和30×10-31esu.χ(3)pure的响应时间为20ps.并对这些结果进行了讨论     

激发态分子内质子转移有机分子HBT的三阶非线性光学特性

以532nm皮秒脉冲作抽运光,采用单光束Z-扫描技术对具有激发态分子内质子转移效应的有机分子2-(2′-羟基苯基)苯并噻唑(HBT)在其双光子吸收区的非线性光学特性进行了研究.实验结果表明,对532nm波长的光,HBT分子存在明显的双光子吸收.通过拟合开孔Z-扫描实验数据,求解了HBT分子在其双光子吸收区的非线性吸收系数,并探讨了抽运光强度对介质双光子吸收效应的影响.采用高斯分解法,通过拟合闭孔Z-扫描除以开孔Z-扫描数据,理论推导并计算了在介质对抽运光存在非线性吸收的情况下HBT分子的非线性折射率,以及不同入射光强度时HBT分子的三阶非线性极化率实部和虚部的值.计算结果表明,理论分析与实验结果较好地符合,这些结果为进一步研究和开发此类材料的应用提供了理论与实验依据.     

The Optical Properties of (C59N)2

Using the extended Hubbard model and sum-over-state method, we have calculated the linear polarizability α and the third-order nonlinear polarizability γ for (C₅₉N)₂. We find that (C₅₉N)₂ has very big γ value (around esu), and its α and γ values are bigger than those of C₅₉N. In particular, when 1.2 eV≤3ω, (C₅₉N)₂ as much larger γ values than C₅₉N.     

有机大分子三阶非线性光学材料的研究进展

根据分子结构特征评述了各类有机大分子三阶非线性光学材料结构与性能的关系。概述了三阶非线性光学性能的计算。分析了材料分子设计原理和展望了应用前景。     

Highly efficient third-order optical nonlinearities in donor-substituted cyanoethynylethene molecules

We investigated the third-order nonlinear optical properties of several donor-substituted cyanoethynylethene molecules in the zero-frequency limit. We observed nonlinearities that are extraordinarily large relative to the small molecular mass of these molecules and that are within a factor of 50 from the fundamental limit. At a wavelength of 1.5 microm, the rotational average of the third-order molecular polarizability is 53 +/- 13 x 10(-48) m5 V(-2) (3.8 x 10(-33) esu) for the best molecule, which corresponds to 1.7 x 10(-48) m5 V(-2) per delocalized electron. The high nonlinear efficiency of these molecules is due to the compact two-dimensional conjugated system and the effective donor-acceptor substitution patterns.     

用飞秒激光脉冲研究聚合物膜中PbS超微粒的非线性光学性质

将ＰｂＳ超微粒掺进有机物中得到ＰｂＳ／Ｆｌｅｍｉｏｎ复合膜。室温下的线性吸收光谱表明其吸收带边与体相材料相比发生明显兰移，但没有观察到激子吸收峰。用飞秒激光脉冲做光源，用泵浦－探测方法记录了样品的时间分辨光克尔效应信号，据此得到其三阶非线性极化率、响应时间等一些重要数据，并对观察到的实验现象进行了分析讨论。     

长程电子关联对有限长聚乙炔链中极化子态的影响

本文采用扩展Hubbard模型, 加上长程关联哈密顿量,在自然边界条件下用自洽场方法研究了有限长反式聚乙炔链中极化子的问题。计算了长程电子关联对极化子的影响并计算了极化子的长程关联能。计算发现长程电子关联使极化子的位形变宽变浅(局域性减弱),在极化子区域,长程电子关联能比平均长程电子关联能要大。当链长增加到100格点以上时,电子极化子和空穴极化子的平均关联能趋于-0.1663eV,而在极化子区域,电子极化子和空穴极化子的平均关联能趋于-0.1868eV。     

Inclusion of non-orthogonality on the valence bond charge-transfer model for nonlinear optical properties of push—pull molecules

In models based on valence bond theory for predicting nonlinear optical properties of push-pull molecules, the wave functions representing resonance structures are assumed to be orthogonal. We have extended the two-state valence bond charge-transfer model to include non-zero overlap integrals. The resulting model leads to analytic formulae for the polarizability and hyperpolarizabilities, which are related to the overlap and other molecular parameters. In particular we report, as a function of the overlap: (i) relatively weak dependence of the first-order polarizability; (ii) significant variations in both the magnitude and the shape of the response curves corresponding to the second- and third-order polarizabilities. This result may be of relevance in the context of optical switching effects induced by chemical changes (related to the overlap) rather than the more conventional field-induced effect.     

Enhancement of the nonlinear effects in composite plasmonic nanoparticles

Features of the second- and third-order nonlinear effects in composite plasmonic core/shell nanoparticles placed into a polymer matrix are investigated. Resonant enhancement of the effective third-order susceptibility is observed, as well as the appearance of a coherent magnetization-induced component of the second harmonic.     

聚（2，5－二丁氧基）苯撑的三阶非线性光学性质

报道了一种新的同可溶性好的，具有连苯结构的共轭有机聚合物：聚（２，５－二丁氧基）苯撑（简称ＰＰＰ），采用四波混频方法测量了它在５３２ｎｍ和１０６４ｎｍ处的三阶非线性光学系数，由此推算了非线性折射率，并讨论了材料的优质因子，指出了材料最适用的光波段。