聚乙烯单链量子热输运的同位素效应

高分子导热材料的有效调控受到了日益广泛的关注.应用密度泛函理论(DFT)、中央插入延展(central insertion scheme,CIS)方法及非平衡格林函数(NEGF)理论,对包含432个原子、长18.533 nm的聚乙烯单链量子热输运的同位素效应进行了研究.计算结果表明,室温下长100 nm的纯12C聚乙烯单链的热导率理论上限高达314.1 W·m~(-1)·K~(-1);对于~(12)C聚乙烯单链,其他条件一定时,~(14)C掺杂引起的热导同位素效应比~(13)C更为显著;室温下纯~(12)C聚乙烯单链中~(14)C掺杂原子百分数为50%时同位素效应最显著,此时平均热导比未掺杂时下降了51%.这对探索聚乙烯材料热输运的同位素影响机理具有十分积极的意义.     

铝纳米薄膜热导率的实验研究

金属纳米薄膜作为一种典型的纳米材料,已广泛应用于信息技术领域。研究表明,随着金属薄膜特征尺寸的减小,金属薄膜体现出与常规不同的热输运特性。本文采用飞秒激光泵浦-探测实验方法,结合抛物两步模型和修正的抛物两步模型,对铝纳米薄膜热导率进行研究。结果表明,考虑了声子热导率修正的抛物两步模型比抛物两步模型更能准确描述热反射信号。拟合得到铝膜热导率分别为98 W·m~(-1)·K~(-1)和94 W.m~(-1)·K~(-1),小于铝的体材料热导率,铝纳米薄膜热导率具有尺度效应,同时拟合得到声子热导率为2.8 W·m~(-1)·K~(-1),提出一种利用飞秒激光泵浦-探测测量声子热导率的方法。     

拉曼热扫描技术同步测量一维导热和对流换热

对于在空气中的低维微纳尺度材料传热过程,热传导和对流换热同时存在且相互影响,而实现对二者的同步测量和研究较为困难。针对该热测量难点,本文提出一种新颖的拉曼热扫描技术,该方法结合稳态电加热和拉曼扫描技术可以实现一维材料热导率和对流换热系数的同步测量.为验证该方法,选用碳纳米管纤维材料进行热物性测量实验。发现温度从335 K上升到468 K时,碳纳米管纤维的热导率从26 W·m~(-1)K~(-1)提高到34 W·m~(-1)K~(-1),对流换热系数从1143W·m~(-2)K~(-1)降低至1039 W·m~(-2)K~(-1)。其中,被测样品的对流换热量占了总散热量的60%以上.该测量方法方便快捷,对于研究低维微纳尺度材料在不同环境下的传热行为具有重要意义。     

石墨烯/石蜡复合材料的热物理性能研究

为改善相变蓄热用石蜡的导热性能,通过向石蜡基材中掺杂微量的石墨烯制备石墨烯/石蜡复合材料。采用扫描电子显微镜、热传导分析仪和差式扫描量热仪等获取了复合材料的表观形貌、热导率、熔点和相变潜热等关键热物性参数,讨论了石墨烯质量分数对这些参数的影响。通过动态热响应实验,揭示了石墨烯质量分数和热源温度对复合材料热响应速率的影响规律。结果表明,与纯石蜡相比,石墨烯/石蜡复合材料的热导率得到显著提高。当石墨烯的质量分数由0.2%升至2.0%,复合材料的热导率由0.266 W·m~(-1)·K~(-1)提高到0.346 W·m~(-1)1·K~(-1)。复合材料的相变潜热与纯石蜡相比并未减小,且其热响应速率高于纯石蜡。     

二维锑烯声子输运的第一性原理研究

二维锑烯作为具有宽带隙的新型半导体材料,在热电、光电等领域具有良好的应用前景。本文利用第一性原理方法研究了不同层数二维锑烯的电子结构、热力学稳定性与声子输运特性.二维锑烯随着层数的增加,原子层弯曲程度减小,电子带隙值下降,呈现了半导体-金属特性的转变.单层锑烯在室温下单位截面积声子热导约为0.190 GW·m~(-2)K~(-1)。由于层间相互作用力的存在以及原子层弯曲程度的改变,声子热导随层数的增加而逐渐减小,四层锑烯的声子热导已经接近块体锑的声子热导。     

镓基液态金属热界面材料的性能研究

采采用微氧化法制备Ga基室温液态金属热界面材料。实验结果表明,微量氧化镓的存在可显著改善液态金属的润湿性,且GaIn10合金热界面材料具有较高的热导率(约19.2 W·m~(-1)·K~(-1))。搭建接触传热测试平台,分别研究液态金属Ga及其二元、三元合金热界面材料的导热性能,对比市售导热硅脂,该新型镓基热界面材料,特别是其二元合金热界面材料,在大功率下工作时热源温度相对于导热硅脂下降近14℃,界面热阻只有5.4 Kmm~2/W,显示出更加优越的导热性能。     

高热流密度下悬架单壁碳管的热量传递特性

极高热流密度条件下导热机理的探索对于纳米器件的发展具有指导意义。本文在173.2 K至室温之间,利用拉曼光谱测量了高热流密度加热条件下悬架单根单壁碳纳米管的温度分布.实验中最大热流密度达到3.18×10~(11)W/m~2.利用傅里叶导热定律和理论公式估计得到碳管的最大热导率为3486.9 W·m~(-1)K~(-1),与文献值吻合,证明在实验中的极高热流密度条件下,傅里叶导热定律依然适用.     

Thermoelectric properties of two-dimensional hexagonal indium–VA

The electrical properties and thermoelectric(TE) properties of monolayer In–VA are investigated theoretically by combining first-principles method with Boltzmann transport theory. The ultralow intrinsic thermal conductivities of 2.64 W·m~(-1)·K~(-1)(InP), 1.31 W·m~(-1)·K~(-1)(InAs), 0.87 W·m~(-1)·K~(-1)(InSb), and 0.62 W·m~(-1) K~(-1)(InBi) evaluated at room temperature are close to typical thermal conductivity values of good TE materials(κ 2 W·m~(-1)·K~(-1)). The maximal ZT values of 0.779, 0.583, 0.696, 0.727, and 0.373 for InN, InP, InAs, InSb, and InBi at p-type level are calculated at 900 K,which makes In–VA potential TE material working at medium-high temperature.     

CO_2水合物导热特性的分子动力学模拟

使用分子动力学模拟方法在NVT系综下对结构完整CO_2水合物以及结构缺陷CO_2水合物进行了导热模拟计算.对于结构完整的CO_2水合物,在200-230 K温度区间内,体系导热系数由0.4684 W·m~(-1)·K~(-1)变化到0.4836 W·m~(-1)·K~(-1),温度相关性较弱;而在230-280 K温度区间内,体系导热系数由0.4836 W·m~(-1)·K~(-1)变化到0.7494 W·m~(-1)·K~(-1),温度相关性变强;另外,通过计算功率图谱发现主体分子对水合物体系的导热贡献更大.对于结构缺陷CO_2水合物,发现晶穴占有率和笼形结构缺陷对体系导热均有一定影响,空笼晶胞导热系数约为完整晶胞导热系数的86.67%,体系的导热能力主要取决于主体结构的性质.     

抗坏血酸后处理化学气相法制备的聚3,4-乙撑二氧噻吩薄膜及其热电性能

为了获得高热电性能薄膜材料,采用抗坏血酸(VC)作为还原剂对PEDOT-Tos-PPP薄膜进行后处理,研究了不同浓度的VC水溶液对薄膜热电性能的影响,并研究了后处理薄膜在空气中的稳定性.结果表明,经浓度为20%的VC水溶液处理后,薄膜功率因子呈现最大值55.6μW·m~(-1)·K~(-2),是处理之前(32.6μW·m~(-1)·K~(-2))的1.7倍,室温下最大的ZT值为0.032.经过VC处理后PEDOT薄膜的电导率和Seebeck系数在空气中表现出不稳定的特性,主要是由于空气中的氧气导致薄膜表面中性态PEDOT进一步发生氧化引起的.     

Thermal conductivity of carbon nanoring linked graphene sheets:A molecular dynamics investigation

Improving the thermal conduction across graphene sheets is of great importance for their applications in thermal management. In this paper, thermal transport across a hybrid structure formed by two graphene nanoribbons and carbon nanorings(CNRs) was investigated by molecular dynamics simulations. The effects of linker diameter, number, and height on thermal conductivity of the CNRs–graphene hybrid structures were studied respectively, and the CNRs were found effective in transmitting the phonon modes of GNRs. The hybrid structure with 2 linkers showed the highest thermal conductivity of 68.8 W·m~(-1)·K~(-1). Our work presents important insight into fundamental principles governing the thermal conduction across CNR junctions and provides useful guideline for designing CNR–graphene structure with superior thermal conductivity.     

Thermal stability and electrical transport properties of Ge/Sn-codoped single crystalline β-Zn_4Sb_3 prepared by the Sn-flux method

This study prepares a group of single crystalline β-Zn_4Sb_3 with Ge and Sn codoped by the Sn-flux method according to the nominal stoichiometric ratios of Zn_(4.4)Sb_3 Ge_xSn_3(x = 0–0.15). The prepared samples possess a metallic luster surface with perfect appearance and large crystal sizes. The microscopic cracks or defects are invisible in the samples from the back-scattered electron image. Except for the heavily Ge-doped sample of x = 0.15, all the samples are single phase with space group R3c. The thermal analysis results show that the samples doped with Ge exhibit an excellent thermal stability.Compared with the polycrystalline Ge-substituted β-Zn_4Sb_3, the present single crystals have higher carrier mobility, and hence the electrical conductivity is improved, which reaches 7.48×10~4S·m~(-1) at room temperature for the x = 0.1 sample.The change of Ge and Sn contents does not improve the Seebeck coefficient significantly. Benefiting from the increased electrical conductivity, the sample with x = 0.075 gets the highest power factor of 1.45×10~(-3)W·m~(-1)·K~(-2) at 543 K.     

具有本征低晶格热导率的硫化银快离子导体的热电性能

硫化银(Ag_2S)是一种典型的快离子导体材料,前期关于Ag_2S的研究主要集中在光电和生物等领域.最近的研究表明, a-Ag_2S具有和金属一样的良好延展性和变形能力.但是, Ag_2S的热电性能尚无公开报道.本工作合成了单相Ag_2S化合物,系统研究了其在300—600 K范围的物相变化、离子迁移特性和电热输运性质.研究发现, Ag_2S在300—600 K温度区间表现出半导体的电输运性质.由于单斜-体心立方相晶体结构转变, Ag_2S的离子电导率、载流子浓度、迁移率、电导率、泽贝克系数等性质在455 K前后出现急剧变化.在550 K, Ag_2S的功率因子最高可达5μW·cm~(–1)·K~(–2). Ag_2S在300—600 K温度区间均表现出本征的低晶格热导率(低于0.6 W·m~(–1)·K~(–1)). S亚晶格中随机分布的类液态Ag离子是导致b-Ag_2S体心立方相具有低晶格热导率的主要原因.在573 K, Ag_2S的热电优值可达0.55,与Ag_2Se, Ag_2Te, CuAgSe等已报道的Ag基快离子导体热电材料的性能相当.     

用正电子湮没研究纳米碲化铋的缺陷及其对热导率的影响

利用水热法合成了Bi₂Te₃纳米粉末, 并在300–500 ℃的温度范围内对其进行等离子烧结. X射线衍射测试表明制得的Bi₂Te₃粉末是单相的. 对于300–500 ℃范围内烧结的样品, 扫描电子显微镜观察发现随着烧结温度的升高样品颗粒明显增大, 但是根据X射线衍射峰的宽度计算得到的样品晶粒大小并没有明显的变化. 正电子湮没寿命测试结果表明, 所有的样品中均存在空位型缺陷, 而这些缺陷很可能存在于晶界处. 正电子平均寿命随着烧结温度的升高而单调下降, 说明较高的烧结温度导致了空位型缺陷浓度的降低. 另外, 随着烧结温度从300 ℃升高到500 ℃, 样品的热导率从0.3 W·m^-1·K^-1升高到了2.4 W·m^-1·K^-1, 这表明在纳米Bi₂Te₃中, 空位型缺陷和热导率之间存在着密切的联系.     

含硫宽禁带Ga2Te3基热电半导体的声电输运特性

目前对宽禁带半导体热电材料的研究开始升温, 原因是本征情况下宽禁带半导体往往具有低的热导率和高的Seebeck系数. Ga₂Te₃ 是一类带有缺陷的宽禁带半导体, 其在临界温度680± 10 K和757± 10 K处会参与共析转变和包晶反应, 因此会产生反应热. 本次工作采用少量的S元素等电子替换Ga₂Te₃中的Te元素, 观察到在临界温度附近热焓的变化, 但没有相变发生. 受热焓变化的影响这类材料在临界温度附近出现了较活跃的声电输运行为, 具体表现为热容和Seebeck系数(α)明显增大及热扩散系数(热导率)和电导率下降. 例, 对于x=0.05的材料, 其α值从596 K 时的376.3(μV·K^-1)迅速增大到695 K时的608.2(μV·K^-1), 然后又随温度升高到764 K时迅速降低到213.8(μV·K^-1). 在596 K到812 K范围, Seebeck系数和电导率几乎随温度均呈Z字形变化. 这些输运行为的变化揭示了在Ga₂Te₃基半导体中声子和载流子的临界散射特点, 这种临界散射特征对以后的继续研究具有重要的参考价值.     

Unexpected low thermal conductivity and large power factor in Dirac semimetal Cd_3As_2

Thermoelectrics has long been considered as a promising way of power generation for the next decades. So far,extensive efforts have been devoted to the search of ideal thermoelectric materials, which require both high electrical conductivity and low thermal conductivity. Recently, the emerging Dirac semimetal Cd3As2, a three-dimensional analogue of graphene, has been reported to host ultra-high mobility and good electrical conductivity as metals. Here, we report the observation of unexpected low thermal conductivity in Cd3As2, one order of magnitude lower than the conventional metals or semimetals with a similar electrical conductivity, despite the semimetal band structure and high electron mobility. The power factor also reaches a large value of 1.58 m W·m-1·K-2at room temperature and remains non-saturated up to 400 K.Corroborating with the first-principles calculations, we find that the thermoelectric performance can be well-modulated by the carrier concentration in a wide range. This work demonstrates the Dirac semimetal Cd3As2 as a potential candidate of thermoelectric materials.     

Thermoelectric enhancement in triple-doped strontium titanate with multi-scale microstructure

Strontium titanate(SrTiO_3) is a thermoelectric material with large Seebeck coefficient that has potential applications in high-temperature power generators.To simultaneously achieve a low thermal conductivity and high electrical conductivity,polycrystalline SrTiO_3 with a multi-scale architecture was designed by the co-doping with lanthanum,cerium,and niobium.High-quality nano-powders were synthesized via a hydrothermal method.Nano-inclusions and a nano/microsized second phase precipitated during sintering to form mosaic crystal-like and epitaxial-like structures,which decreased the thermal conductivity.Substituting trivalent Ce and/or La with divalent Sr and substituting pentavalent Nb with tetravalent Ti enhanced the electrical conductivity without decreasing the Seebeck coefficient.By optimizing the dopant type and ratio,a low thermal conductivity of 2.77 W·m~(-1)·K~(-1) and high PF of 1.1 mW·m~(-1)·K~(-2) at 1000 K were obtained in the sample co-doped with 5-mol% La,5-mol% Ce,and 5-mol% Nb,which induced a large ZT of 0.38 at 1000 K.     

温稠密钛电导率计算

温稠密物质是惯性约束核聚变、重离子聚变、Z箍缩动作过程中物质发展和存在的重要阶段. 其热力学性质和辐射输运参数在聚变实验和内爆驱动力学模拟过程中有至关重要的作用. 本文通过建立非理想Saha方程, 结合线性混合规则的理论方法模拟了温稠密钛从10^-5-10 g·cm^-3, 10⁴ K到3×10⁴ K区间的粒子组分分布和电导率随温度密度的变化, 其中粒子组分分布由非理想Saha方程求解得到. 线性混合规则模型计算温稠密钛的电导率时考虑了包括电子、原子和离子之间的多种相互作用. 钛的电导率的计算结果与已有的爆炸丝实验数据相符. 通过电导率随温度密度变化趋势判断, 钛在整个温度区间, 密度0.56 g·cm^-3时发生非金属相到金属相相变. 对于简并系数和耦合系数的计算分析, 钛等离子体在整个温度和密度区间逐渐从弱耦合、非简并状态过渡到强耦合部分简并态.     

纳晶铜晶粒尺寸对热导率的影响

用热压烧结法制备得到纳晶铜块体. 用激光法测定了不同温度下制备得到的纳晶铜块体的热导率, 并建立卡皮查热阻模型对样品热导率进行模拟. 通过对比, 模拟结果与实验数据基本一致. 随着热压烧结温度的升高, 纳晶铜晶粒尺寸也随之增大. 在900和700 ℃其热导率分别达到了最大和最小值且所对应的热导率分别为200.63和233.37 W·m^-1·K^-1, 各占粗晶铜块体热导率的53.4%和60.6%. 验证了纳晶铜热导率在一定的晶粒尺寸范围内具有尺寸效应, 随着晶粒尺寸的减小, 热导率逐渐减小.