用激光解吸附电离飞行时间质谱法检测悬浮土壤颗粒物

在自行研制的气溶胶飞行时间激光质谱仪(ATOFLMS)上实时探测单个悬浮土壤颗粒的粒径和化学成分。利用双束连续激光对单个粒子的空气动力学粒径进行测量,并用266 nm的Nd∶YAG激光器对气溶胶单粒子进行解吸附电离作用,产物离子通过飞行时间质谱仪的无场漂移区后完成单粒子化学成分的检测。本实验中使用了4个不同地区的土壤样本,在实验室内对分析的样本进行预处理和再悬浮,通过导管引入ATOFLMS进行测量,得到大量单粒子的粒径和质谱数据。发现在众多的单粒子的阳离子质谱中,金属成分以地壳元素(Fe, K, Al, Ca)为主,在其他阳离子质谱中包含了Mg和Na等。对悬浮土壤粒子的粒径进行实时检测的结果表明这些粒子多以粗粒子为主, 粒径主要集中在1～2 μm。实验结果表明该仪器在大气气溶胶环境监测及相关研究领域具有重要的实用价值。     

基于模糊聚类算法的苯系物二次有机气溶胶质谱数据分析

OH自由基启动苯系物光氧化形成的二次有机气溶胶能够影响气候变化,降低大气能见度,危害人类健康。我们实验室自行研制的气溶胶飞行时间质谱仪能够用于二次有机气溶胶的实时检测研究。该仪器在检测过程中产生大量的实验数据,对这些数据快速、自动处理并提取有价值的信息是整机系统的关键之一。本文介绍模糊聚类算法在苯系物二次有机气溶胶单粒子聚类分析中的成功运用。利用该算法对OH自由基启动1,3,5-三甲苯光氧化形成的二次有机气溶胶单粒子质谱数据进行了聚类分析,在得到的五个聚类中包含了芳香醛、酚类化合物、硝基酚和羧酸等重要的光氧化产物,为研究苯系物光氧化机理提供了新的信息。     

基于自适应共振神经网络的单粒子激光电离质谱数据分析

气溶胶激光飞行时间质谱仪(ALUOFMS)可以在线地对气溶胶单粒子进行物理和化学特性分析,利用双束连续激光对单个粒子的空气动力学粒径进行测量,并通过飞行时间完成单粒子化学成分的检测。该仪器在运行过程中将产生海量的实验数据,对这些数据快速、自动处理并提取有价值的信息是整机系统的关键之一。文章介绍了基于神经网络的自适应共振算法(ART-2a)在随机混和的氯化钠、氯化钙、邻苯二甲酸二正辛酯(DOP)和2,5二羟基苯甲酸(DHB)气溶胶单粒子聚类分析中的成功运用。同以往的质谱分析方法相比,ART-2a可以实现对任意多和任意复杂的输入模式进行自组织,自适应和自稳定的快速识别,更有利于质谱数据的分析。实验结果表明,当警戒值为0.40,学习速率为0.05以及迭代次数为6时,ART-2a可以成功地对这四种物质进行分类,同时得到4类物质的聚类中心,每类的聚类中心都能很好的代表该类物质的特征。     

气溶胶单粒子粒径的实时测量方法研究

介绍了近期研制的一台实时测量大气气溶胶单粒子粒径和化学成分的仪器在如何测量气溶胶单粒子粒径方面的测量原理及特点，并结合激光解吸附电离飞行时间质谱技术，利用该仪器对木屑燃烧产生的烟气气溶胶粒子的实时测量结果. 关键词： 气溶胶粒子 空气动力学粒径测量方法 激光解吸附电离 飞行时间质谱     

大气气溶胶单粒子粒径和化学成分的LDI测量

介绍了当前应用较为广泛的大气气溶胶单粒子粒径与化学成分实时在线测量技术－激光解吸附电离（LDI）飞行时间质谱技术的原理和在气溶胶单粒子化学成分测量领域的应用。此外，还对气溶胶单粒子进样系统和气溶胶单粒子粒径的测量方法作了详细阐述。     

利用APD对大气气溶胶空气动力学直径测量分析

详细介绍了气溶胶大气粒子经过两个激光束后通过雪崩二极管（APD）探测其形成的双峰信号,从而得到气溶胶粒子飞行时间的方法,利用标准粒子对飞行时间进行校准后,实现了对大气气溶胶粒子直径的实时监测.通过不同粒径多组的实验数据进行分析组成专家模式,代入系统进行空气测量或标准粒子测量,得到的实验值与理论值一致.     

基于微分法精确测量气溶胶飞行时间的新方法

利用飞行时间气溶胶粒子束光谱技术对大气气溶胶牲子粒谱分布进行监测是精确测量大气气溶胶粒子粒径大小及浓度的典型方法.而精确测量气溶胶粒子飞行时间是实现粒径谱精确监测的关键.利用微分法对门限电平比较法进行优化改进,利用信号微分后的零点对应信号最大值的特点,将飞行时间提取中变化的门限电平的比较转换成零电平的比较,设计了一种精确测量气溶胶粒子飞行时间的方法.该方法不但可以忽略因气溶胶粒子大小而引起的散射光强弱变化,而且,即使散射光双峰信号并非理想的对称信号,该方法也能精确地测得飞行时间.     

基于宽范围粒径谱仪的气溶胶探测方法

通过改变基于宽范围粒径谱仪的温度控制方法,研究温度变化对气溶胶浓度的影响和作用.本文首先对宽范围粒径谱仪进样系统温度控制方法进行改进,即采用钽管加热器及不加热切换的温度控制方法来改变宽范围粒径谱仪进样部分温度,使用改进后的系统测量室内外大气气溶胶,对不同温度下大气气溶胶的浓度分布情况进行讨论与分析.结果表明室外粒子数浓度分布的峰值与室内粒子浓度分布的峰值相比,室内空气中粒子数浓度峰值明显要小,即室外大气中的粒径大的粒子更多.证实了宽范围粒径谱仪适用于大气气溶胶的检测,在环境检测中有广泛的应用前景.     

激光诱导荧光光谱方法测量气溶胶颗粒研究

采用激光诱导荧光光谱方法测量大气中气溶胶颗粒物的散射荧光特性,同时用飞行时间方法测量颗粒物的动力学直径大小。给出了实验系统设计、测量方法、颗粒粒径分布图及散射荧光强度分布谱图的对比,并对多组实验数据进行分析。同时讨论了利用颗粒物散射荧光百分比分析方法判别生物粒子和非生物粒子的可行性。     

耦合京津冀气溶胶模式的HJ-1卫星CCD数据大气校正

针对目前HJ-1 CCD大气校正没有考虑中国地区气溶胶模式的问题,提出一种耦合中国地区局部气溶胶模式的大气校正方法。以京津冀地区作为研究区域,该方法对地基北京城区和香河站点反演的气溶胶模式参数进行聚类,得到京津冀地区具有代表性的四类气溶胶模式,并根据四类气溶胶模式来建立查找表进行气溶胶光学厚度的反演。HJ-1 CCD数据没有短波红外波段(2.12 μm),无法采用MODIS的气溶胶算法中获得地表反射率的方法来计算蓝红波段的反射率,本文在气溶胶光学厚度的反演中采用HJ-1卫星的蓝色(0.43~0.52 μm)和红色(0.63~0.69 μm)波段的反射率比值作为误差方程的依据,不需要输入地表目标的反射率。基于反演后的光学厚度对HJ-1 CCD数据进行大气校正,并与ASD光谱辐射计测量数据以及MODIS地表产品数据(MOD09)进行对比。结果表明,该方法得到的大气校正结果与ASD测量结果接近,并与MOD09有较强的相关性,红色波段的平均相关系数达到了0.8以上,受气溶胶影响最大的蓝色波段平均的相关系数也达到了0.75左右。     

整体毛细管X光透镜在大气颗粒物单颗粒分析中的应用

对大气颗粒物进行单颗粒X射线荧光(XRF)分析,是一种识别大气颗粒物来源的有力手段.为了利用实验室X射线光源对大气颗粒物进行单颗粒XRF分析,建立了基于整体毛细管X光透镜和实验室X射线光源的微束X射线谱仪.透镜焦斑处的功率密度增益在103数量级,焦斑直径为30 μm左右.该微束X射线谱仪对Fe-Kα线的最小探测极限为0.7 Pg.在Mo靶光源电压和电流分别为30 kV和50 mA的条件下,利用该谱仪对直径为9 μm的大气颗粒物单颗粒进行XRF分析时,测谱时间在180 s左右.实验表明,基于毛细管X光透镜和实验室X射线光源的微束X射线分析技术在大气颗粒物单颗粒分析中有着潜在的应用价值.     

Electrostatic Charge Measurement and Charge Neutralization of Fine Aerosol Particles during the Generation Process

An aerosol charge analyzer has been constructed to measure the charge distribution of NaCl particles generated in the laboratory. A radioactive electrostatic charge neutralizer utilizing Po‐210 was used to neutralize the electrostatic charge of the particles. The atomization technique was used to generate NaCl particles with diameters of 0.2 to 0.8 μm, while the evaporation and condensation method was adopted to generate particles of 0.01 to 0.2 μm in diameter. The experimental data demonstrates that the absolute average particle charge depends on the particle diameter, and is higher than that calculated by the Boltzmann charge equilibrium for particles within the range of 0.2 to 0.8 μm. The charge increases with decreasing NaCl concentration. When these particles are neutralized using the Po‐210 neutralizer, it is found that the electrostatic charge reaches the Boltzmann charge equilibrium. For 0.01 to 0.2 μm NaCl particles generated using the evaporation and condensation method, test results show that the absolute average particle charge is higher than that calculated by the Boltzmann charge equilibrium for particles larger than 0.03 to 0.05 μm in diameter, while it is lower than that predicted by the Fuchs theory [1], for particles smaller than 0.03 to 0.05 μm. However, after charge neutralization, particles with diameter above 0.05 μm reach the Boltzmann charge equilibrium condition, and the charges for particles with diameters of 0.010 to 0.05 μm, agree well with Fuchs' theory.     

On-line matrix addition for detecting aerosol particles

Single aerosol particles were measured by matrix-assisted laser desorption/ionization (MALDI) with an aerosol time-of-flight mass spectrometer (ATOFMS). The inlet to the ATOFMS was coupled with an evaporation/condensation flow cell that allowed matrix addition by condensation onto the particles. The coated particles entered the ion source through three-stage differentially pumped capillary inlet and were then ionized by a focused 266 nm Nd:YAG laser. The mass spectra and aerodynamic size of the single particles can be obtained simultaneously. The on-line matrix addition technique makes it possible to identify biological aerosols in real-time.     

The Measurement of Particles Suspended in a stirred vessel using microphotography and digital image analysis

A novel technique to determine the size of particles suspended in a stirred vessel is investigated. The method uses microphotography to obtain a still image of the particles in situ. The equivalent circular diameter of the particles is obtained from the photographs using digital image analysis. The particles used for the test were certified particle size standards of a very small tolerance in diameter deviation. The size comparison was determined as a percent error between the measured particle diameter (equivalent circular diameter) and the diameter established by the particle manufacturer. To determine the limiting ranges of particle size and concentrations, spherical particles in a size range of approximately 1 to 10.0 μm (microns) in diameter were employed in the test. Concentrations varied from 0.00005% to 0.1% (mass basis). For each particle size, an aqueous solution of the particles was prepared at the desired concentration and placed in a stirred vessel. Photographs of the solutions were made at 25.5x, 40x, 60x and 80x magnification. For all sizes of particles, the entire range of concentration was examined. The results indicate a minimum size resolution of approximately 3μm, in a corresponding concentration range of 0.0001% to 0.05%. Similar limits on concentration were found for the larger diameter particles, although a true upper limit for the largest particle sizes was not established. The functional concentration range appears to shift towards higher mass concentrations with increasing particle size. For 2.92 μm diameter particles, the error in size measurement was found to be below 10% for a concentration range of 0.0005% to 0.05%. Additionally, a relationship between turbidity and the error was seen at low particle concentration levels where decreasing levels of turbidity generated increasing levels of error.     

快重离子束实现点火的可行性

采用蒙特卡罗方法计算了低温下C,Si,Ar,Au和U等多种重粒子在等物质的量氘氚等离子体密度1000 g/cm3、热斑直径50 m中的电子能量损失,不同点火形式下入射能量和作用时间,以及燃料约束时间为20 ps条件下的束流强度。通过对数据的分析研究了这些重粒子辐照实现氘、氚燃料快点火的可能性。结果表明,重粒子束流加热等离子体实现快点火理论上可行,而且有一定的优势;较重的离子加热聚变等离子体的效果更好。重粒子束流加热等离子体到聚变温度需要的束流强度在MA左右;单个粒子的能量在GeV以上;相互作用时间为ps以下。     

Influence Factors on Particle Growth for On-line Aerosol Matrix-assisted Laser Desorption/Ionization Time-of-flight Mass Spectrometry

利用自行研制的蒸发/冷凝实验装置作为基质辅助激光解吸/电离飞行时间质谱仪的特种接口,通过冷凝方式在线添加基质,冷凝管出口处的最终粒子直接引入空气动力学粒径分析仪或自行研制的飞行时间质谱仪,可对实验室产生的生物气溶胶粒子进行实时检测. 同时研究了最终粒子粒径大小的决定因素：加热池温度、初始粒子大小及其粒子数浓度及基质种类,获得了探测分析物分子离子峰所需的实验条件.