气溶胶单粒子粒径的实时测量方法研究

介绍了近期研制的一台实时测量大气气溶胶单粒子粒径和化学成分的仪器在如何测量气溶胶单粒子粒径方面的测量原理及特点，并结合激光解吸附电离飞行时间质谱技术，利用该仪器对木屑燃烧产生的烟气气溶胶粒子的实时测量结果. 关键词： 气溶胶粒子 空气动力学粒径测量方法 激光解吸附电离 飞行时间质谱     

基于微分法精确测量气溶胶飞行时间的新方法

利用飞行时间气溶胶粒子束光谱技术对大气气溶胶牲子粒谱分布进行监测是精确测量大气气溶胶粒子粒径大小及浓度的典型方法.而精确测量气溶胶粒子飞行时间是实现粒径谱精确监测的关键.利用微分法对门限电平比较法进行优化改进,利用信号微分后的零点对应信号最大值的特点,将飞行时间提取中变化的门限电平的比较转换成零电平的比较,设计了一种精确测量气溶胶粒子飞行时间的方法.该方法不但可以忽略因气溶胶粒子大小而引起的散射光强弱变化,而且,即使散射光双峰信号并非理想的对称信号,该方法也能精确地测得飞行时间.     

基于模糊聚类算法的大气粒子激光电离质谱数据分析

实验室自行研制了一台大气气溶胶飞行时间激光质谱仪(ATOFLMS),它可以在线地对气溶胶单粒子进行物理和化学特性分析,利用双束连续激光对单个粒子的空气动力学粒径进行测量,并通过飞行时间完成单粒子化学成分的检测。该仪器在运行过程中将产生海量的实验数据,对这些数据的快速、自动处理并提取有价值的信息是整机系统的关键之一。文章介绍模糊聚类算法FCM(fuzzy c-means)在大气气溶胶单粒子聚类分析中的成功运用。利用该算法对连续24 h采集的室内空气气溶胶单粒子质谱数据进行了聚类分析,在得到的5个聚类结果中包含了无机的海盐粒子、矿物质粒子以及其他的三种二次气溶胶成分粒子类型。在对室内空气气溶胶粒子的粒径进行实时检测的结果表明室内可吸入颗粒物以细粒子为主,其中大于1 μm的粒子所占比重较小。小于1 μm的粒子均占95％以上, 在0.4～0.8 μm之间的粒子占据主要部分。     

用激光解吸附电离飞行时间质谱法检测悬浮土壤颗粒物

在自行研制的气溶胶飞行时间激光质谱仪(ATOFLMS)上实时探测单个悬浮土壤颗粒的粒径和化学成分。利用双束连续激光对单个粒子的空气动力学粒径进行测量,并用266 nm的Nd∶YAG激光器对气溶胶单粒子进行解吸附电离作用,产物离子通过飞行时间质谱仪的无场漂移区后完成单粒子化学成分的检测。本实验中使用了4个不同地区的土壤样本,在实验室内对分析的样本进行预处理和再悬浮,通过导管引入ATOFLMS进行测量,得到大量单粒子的粒径和质谱数据。发现在众多的单粒子的阳离子质谱中,金属成分以地壳元素(Fe, K, Al, Ca)为主,在其他阳离子质谱中包含了Mg和Na等。对悬浮土壤粒子的粒径进行实时检测的结果表明这些粒子多以粗粒子为主, 粒径主要集中在1～2 μm。实验结果表明该仪器在大气气溶胶环境监测及相关研究领域具有重要的实用价值。     

大气气溶胶单粒子粒径和化学成分的LDI测量

介绍了当前应用较为广泛的大气气溶胶单粒子粒径与化学成分实时在线测量技术－激光解吸附电离（LDI）飞行时间质谱技术的原理和在气溶胶单粒子化学成分测量领域的应用。此外，还对气溶胶单粒子进样系统和气溶胶单粒子粒径的测量方法作了详细阐述。     

激光诱导荧光光谱方法测量气溶胶颗粒研究

采用激光诱导荧光光谱方法测量大气中气溶胶颗粒物的散射荧光特性,同时用飞行时间方法测量颗粒物的动力学直径大小。给出了实验系统设计、测量方法、颗粒粒径分布图及散射荧光强度分布谱图的对比,并对多组实验数据进行分析。同时讨论了利用颗粒物散射荧光百分比分析方法判别生物粒子和非生物粒子的可行性。     

大气气溶胶粒子折射率虚部反演方法研究

提出了反演折射率虚部的方法.以光散射为原理的粒子计数器测量光学等效直径,其结果受折射率虚部的影响较大;以粒子飞行时间为原理的粒子计数器测量空气动力学直径,其结果不受折射率虚部的影响.利用两种仪器的测量结果受折射率影响的差异来反演大气气溶胶的折射率虚部.通过与其它独立的测量结果对比表明,该方法反演气溶胶折射率虚部是合理的.     

大气气溶胶消光特性和折射率的测量

 介绍了一种综合利用能见度仪、微脉冲激光雷达和光学粒子计数器测量大气气溶胶折射率的新方法。首先使用能见度仪和激光雷达测量出大气气溶胶的消光系数和消光后向散射比，然后使用粒子计数器测量出粒子谱分布，结合气溶胶粒子折射率，根据球形粒子的米（Mie）散射理论，可以得到气溶胶消光系数和消光后向散射比。通过分析消光系数、消光后向散射比、粒子谱分布和折射率之间的关系，结合已知的消光系数和消光后向散射比，反演出大气气溶胶粒子的折射率。     

大气气溶胶粒子折射率虚部反演方法研究

提出了反演折射率虚部的方法.以光散射为原理的粒子计数器测量光学等效直径,其结果受折射率虚部的影响较大;以粒子飞行时间为原理的粒子计数器测量空气动力学直径,其结果不受折射率虚部的影响.利用两种仪器的测量结果受折射率影响的差异来反演大气气溶胶的折射率虚部.通过与其它独立的测量结果对比表明,该方法反演气溶胶折射率虚部是合理的.     

大气气溶胶粒子数密度谱和折射率虚部的测量

介绍一种综合利用光学粒子计数器和能见度仪测量大气气溶胶折射率虚部的新方法。首先，使用光学粒子计数器测量出大气气溶胶粒子的数密度谱(待订正)，用能见度仪同步测量出水平能见度。然后，根据球形粒子的米氏(Mie)散射理论，通过分析气溶胶粒子的折射率虚部、分档半径、粒子数密度谱、消光系数和能见度之间的关系，对分档半径进行订正，得到折射率虚部和能见度之间的对应关系。结合同步测量的能见度，反演出大气气溶胶粒子的折射率虚部。最后，利用折射率虚部对光学粒子计数器数据进行订正，得到大气气溶胶粒子的数密度谱。     

On-line matrix addition for detecting aerosol particles

Single aerosol particles were measured by matrix-assisted laser desorption/ionization (MALDI) with an aerosol time-of-flight mass spectrometer (ATOFMS). The inlet to the ATOFMS was coupled with an evaporation/condensation flow cell that allowed matrix addition by condensation onto the particles. The coated particles entered the ion source through three-stage differentially pumped capillary inlet and were then ionized by a focused 266 nm Nd:YAG laser. The mass spectra and aerodynamic size of the single particles can be obtained simultaneously. The on-line matrix addition technique makes it possible to identify biological aerosols in real-time.     

大气气溶胶消光系数检测系统设计

利用半导体激光器照射大气气溶胶试样后光强衰减得到大气气溶胶消光系数。光束经过气溶胶后检测透射方向的光强值,经光电转换、信号调理、AD采样后根据朗伯比尔定理计算气溶胶消光系数。采用双通道测量气溶胶消光系数的方法,减小了由于半导体激光器光强不稳定和大气分子对测量结果的影响。对设计的系统以不同浓度的气溶胶进行了检测,其线性度良好,相对误差小于4%。所设计的大气气溶胶检测装置体积小、操作简单、探测速度快,对监测大气污染和能见度等有一定的应用价值。     

Wavelength selection of bidirectional laser transmission based on Monte Carlo method

The laser detection technology in uncertain and dynamic environments is of utmost importance in many fields. A model of transient radiative transfer of bidirectional path laser based on Monte Carlo method is developed to investigate the optimum wavelength of active detector at complex atmospheric conditions. The radiative parameters of atmosphere are calculated by HITRAN database and Mie theory at several typical atmospheric conditions including the standard atmosphere, urban aerosol, and radiation fog. Transmission characteristics for five spectral bands at the above atmospheric conditions are calculated by this model. The optimal transmission ability occurred in bands 0.2–0.5, 1.4–1.6, and 0.75–1.25 μm on the condition of standard atmosphere, urban aerosol, and radiation fog, respectively. All results provide effective reference and basic support for choosing the optimal spectral band for active detection.     

双光路DOAS系统获取大气颗粒物粒谱分布方法研究

当前大气复合污染日趋严重,造成大气氧化性增强,气体向颗粒物的转化加快。大气颗粒物粒径大小及谱分布决定其在大气中的行为,以差分吸收光谱法（DOAS）为基础,结合双光路设计技术,开展实时、在线、获取近地面大气气溶胶颗粒物的粒谱分布的光谱方法研究。首先构建低噪声性能稳定的宽带氙弧灯为光源的双光路差分吸收光谱系统,基于干净天气条件下大气的能见度数据对系统进行校准,通过两个不同光路获得的光谱信号强度之比获取近地面紫外-近红外波段的大气总宽波段消光系数。基于宽波段消光系数,在去除瑞利散射以及气体吸收对消光系数的影响后,解析出气溶胶颗粒物的消光系数。基于核函数准则,利用均匀球型粒子的电磁场Mie理论来反演气溶胶物理特性,获得气溶胶粒子在该测量谱段的体积谱分布,利用体积谱与数密度谱的关系,反演出气溶胶粒子的数密度谱分布。开展利用直方图方法来表现颗粒物的粒谱分布方法研究,首先将DOAS测量波段近似等分为若干谱段,利用谱段处平均值,获取气溶胶粒谱直方分布图。最后把该系统和方法应用于外场实验,获得了气溶胶颗粒物在300～650 nm范围内的消光系数,将测量波段等分为11个谱段,反演了颗粒物的在0.1～1.25 μm粒径范围的数密度谱分布。该研究为整治我国灰霾天气,研究大气气相/粒子非均相化学反应提供科学依据。同时将推动DOAS技术的进一步发展和应用。     

Generation and size classification of single-walled carbon nanotube aerosol using atmospheric pressure pulsed laser ablation (AP-PLA)

Gas suspended single-walled carbon nanotubes (SWCNTs) with single tube diameter smaller than 2 nm and length of longer than 500 nm were generated by simple and continuous system using laser ablation technique under atmospheric conditions. Graphite target containing 0.5 wt%-nickel and 0.5 wt%-cobalt was ablated by Nd:YAG laser in an electrical furnace under atmospheric pressure of nitrogen flow that allowed one step and continuous synthesis of the SWCNTs. Size distribution of the gas suspended SWCNTs aerosol was measured using size-classification by a differential mobility analyzer (DMA) coupled with a condensation particle counter (CPC) used as a detector. Characteristics of SWCNT aerosol generated under the different temperature were also investigated using scanning and transmission electron microscopes and Raman scattering. Mono-mobility SWCNT aerosol with mobility diameter of 100 and 200 nm was successfully prepared after the size separation using a DMA.     

大气气溶胶粒子光吸收系数的测量

 采用核孔过滤膜累积气溶胶粒子的方法设计了气溶胶粒子光吸收系数的测量系统。该系统由双光路组成,可以减小光路损耗和电路噪声带来的各种测量误差。同时，具有体积小、光路易于调节、可进行实时测量、定标容易等特点。用200和400nm孔径的过滤膜，分别测量了实验室内大气气溶胶粒子对不同波长激光的吸收系数。随着累积时间的增加，系统的测量精度也不断的提高，在累积时间为900s时，系统测量误差为9.849×10^-6/m。     

Extinction coefficients of surface atmospheric aerosol above LHAASO

We investigate the extinction coefficients of the surface atmospheric aerosol over the Large High Altitude Air Shower Observatory(LHAASO),located at the Haizi Mountain,Daocheng County,China.To this end,we utilize the Longtin model,Mie scattering theory,and experimental data obtained by the Cloud-Aerosol Lidar and Infrared Pathfinder Satellite Observation(CALIPSO).Our theoretical calculations show that the total extinction coefficients of the atmospheric aerosol at the wavelength of 200-500 nm are inversely proportional to the laser wavelength,and influenced by the wind speed.From July 2015 to October 2016,the extinction coefficient of the surface atmospheric aerosols at 532 nm wavelength reached 0.04 km~(-1) with no wind,while it increased to 0.1 km~(-1) with gusts.In this period,the extinction coefficients of the surface atmospheric aerosol at 532 nm wavelength,obtained by the CALIPSO,change from 0.01 to 0.07 km~(-1),which is less than the values obtained the theoretical calculation and larger than the average of Tibetan Plateau in 2006-2016.These calculations and experimental evidence provide important arguments to the model of atmospheric aerosol to be applied in the calibration of LHAASO.Our results suggest that the extinction coefficients over LHAASO require further study,including research on the size distribution,shape,concentration of aerosols particles,wind dependence,relative humidity dependence,etc.     

银川上空大气气溶胶光学特性激光雷达探测研究

小型米散射激光雷达是广泛使用的探测大气气溶胶光学特性的有效工具。作者研制了一台小型米散射激光雷达,并利用该激光雷达于2009年4月1日至4月10日期间对宁夏银川地区(北纬38°29′, 东经106°06′)上空的大气气溶胶光学特性以及时空分布进行了观测。系统选用532 nm波长激光作为光源,采用Fernald法对接收到的大气回波信号进行反演,得到了气溶胶消光系数的高度分布廓线及24 h内气溶胶消光系数相对浓度的时空变化特性;并对期间一次明显的沙尘天气进行了观测和分析。观测结果表明,该小型米散射激光雷达能够对大气气溶胶及其时空分布情况进行有效、连续的观测,其观测结果有利于分析该地区气溶胶及沙尘天气的变化趋势。