小流量高浓度颗粒物光学计数及重叠校正方法研究

传统的光学粒子计数方法受到粒子回波脉冲带宽限制,难以直接应用于超细颗粒物凝结增长后端的颗粒物数量检测。基于粒子光散射原理,采用高带宽粒子回波脉冲方案设计了颗粒物光学计数模块,在0.3L·min~(-1)采样流量下,15μm标准聚苯乙烯颗粒回波脉冲半宽为650ns,粒子计数效率得到有效提高。为了提高颗粒数浓度测量上限与精度,基于概率统计提出了粒子重叠校正方法,利用此方法颗粒物数浓度测量上限可达2×10~5 cm~(-3)。在自制的正丁醇超细颗粒物凝结增长装置中开展了对比实验。结果表明,该系统与环境空气数浓度测量设备TSI-3788和Airmous-A20的相关性均超过0.98,与机动车尾气固态颗粒物数浓度法规测量设备MEXA-200SPCS的相关性高达0.96,从而验证了所设计的颗粒物光学计数模块及重叠校正方法的准确性。     

基于平均质量的悬浮颗粒物的质量密度算法

基于米氏(Mie)散射理论得到了粒子计数器测量球形颗粒物质量密度的计算公式。考虑非球形颗粒,从颗粒群粒度分布概念出发,提出了统计意义上的平均质量概念,推导了非球形颗粒物质量密度的理论公式。运用理论公式证明了粒子计数器测量非球形颗粒物质量密度计算公式的合理性,进而给出了基于平均质量的悬浮颗粒物的质量密度算法,该算法只需对两个系数进行标定。实验表明,该算法的质量密度计算值与实际值十分吻合,两者拟合直线的斜率为0.9713,相关系数为0.9998。该算法为实现粒子计数器在线测量悬浮颗粒物的质量密度提供了一种可行途径。     

海洋混合悬浮颗粒对蓝绿激光的散射特性研究

激光在水下的传输很大程度上会受到海水中悬浮颗粒物的影响,而目前对于海洋中悬浮颗粒物光散射的理论研究大多是针对单一成分的悬浮粒子而进行的,但是在真实海洋中悬浮颗粒物都是以多种成分混合的颗粒群形式而存在的,因此研究真实海洋中混合悬浮颗粒物对蓝绿激光的散射特性具有重要意义。该研究选取了对蓝绿激光传输产生较大影响的浮游藻类植物、悬浮泥沙、碎屑、悬浮气泡和矿物质这五种常见的悬浮颗粒物作为研究对象,充分考虑真实海况中这五种悬浮颗粒物的不同混合情况,构建了海水中混合球形悬浮颗粒物对蓝绿激光的散射特性模型。数值计算了海水中五种物质混合的球形悬浮颗粒物对532 nm蓝绿激光的统计平均光散射参量和平均散射相函数,分析不同混合悬浮颗粒物的混合比对平均散射、吸收和消光系数以及单次反照率随着粒子有效半径和粒子数浓度变化的影响,同时分析了不同粒子尺寸下的不同混合比对混合悬浮颗粒物的平均散射相函数随着角度变化的影响。数值结果表明,当悬浮泥沙在整个混合模型中占比越大时,平均散射系数越大,而当悬浮藻类粒子在整个混合模型中占比增大时,平均吸收系数增大,由此可知海洋中对光造成主要影响的五种常见悬浮颗粒物中,悬浮泥沙对光散射作用影响最大,悬浮藻类粒子对光吸收作用影响最大。随着悬浮颗粒物浓度的增大,混合粒子的单次反照率保持不变,由此可知混合悬浮颗粒物的平均光散射参量随着粒子浓度的增长速率是一致的。海洋中混合悬浮颗粒物的平均散射相函数随着粒子的有效半径的增大而增大,散射作用最大的混合比下的悬浮颗粒物其平均散射相函数最大,悬浮颗粒物的前向散射较强。该工作对蓝绿激光在海水中传输、信道建模,水下无线光通信的研究以及激光探测都具有重要的理论指导意义。     

大气颗粒物近前向光散射特性研究EI北大核心CSCD

为了考察大气颗粒物近前向光散射特性及其在粉尘质量浓度测量中的应用,建立了大气颗粒物近前向散射光测量实验装置,通过单分散和多分散颗粒物样本的实验测量和基于米散射理论的颗粒物光散射计算,得到颗粒物近前向散射光强度与粒径及分布宽度的关系,结果表明该装置可用于测量环境大气气溶胶质量浓度。通过已知参数的单分散气溶胶样品测量,借助米散射理论计算,可以获得较为准确的响应度数值,并估计测量实际大气颗粒物的误差范围。采用亚利桑那超细标准粉尘进行质量浓度定标,测量城区自然环境颗粒物的粉尘质量浓度,需要约2.5倍的修正。     

大气颗粒物近前向光散射特性研究

为了考察大气颗粒物近前向光散射特性及其在粉尘质量浓度测量中的应用,建立了大气颗粒物近前向散射光测量实验装置,通过单分散和多分散颗粒物样本的实验测量和基于米散射理论的颗粒物光散射计算,得到颗粒物近前向散射光强度与粒径及分布宽度的关系,结果表明该装置可用于测量环境大气气溶胶质量浓度。通过已知参数的单分散气溶胶样品测量,借助米散射理论计算,可以获得较为准确的响应度数值,并估计测量实际大气颗粒物的误差范围。采用亚利桑那超细标准粉尘进行质量浓度定标,测量城区自然环境颗粒物的粉尘质量浓度,需要约2.5倍的修正。     

基于光热效应的显微光谱技术在单粒子检测中应用和发展

高灵敏度的单粒子检测技术是纳米粒子在生物医学、化学、光电子等领域应用的前提条件。常见的单粒子检测技术主要包括基于粒子的荧光、拉曼、散射和吸收等信号而发展起来的光学显微成像及光谱技术。其中,拉曼光谱和荧光光谱技术主要适用于一些具有拉曼活性的分子/粒子或可发光的荧光分子或粒子,然而即使对于荧光效率高的有机染料分子和半导体纳米粒子,固有的光漂白和blinking现象也对单粒子探测形成了挑战。散射光谱测量是应用于单粒子检测的另外一种方法,从理论上讲,由于瑞利散射随着尺寸的减小而呈六次方减弱的趋势,在细胞或生物组织内,小尺寸粒子的散射信号很难从背景散射噪声中分离出来。众所周知,介质吸收激发光后会引起介质内的折射率变化,进而在光加热区附近出现折射率的梯度分布,称为光热效应(photothermal effect)。基于粒子光热效应的光学显微成像和光谱测量技术具有信号灵敏度高、无背景散射、原位和免标记等优点,在单粒子检测领域展现了良好的应用潜力。综述了近年来基于光热效应的显微光谱技术在单粒子检测中应用和研究发展,首先介绍了光热效应的测量原理;接着分别讨论了光热透镜测量技术、微分干涉相差测量技术和光热外差测量技术的实验装置,比较了各种测量技术的信噪比、灵敏度、分辨率等特点,并且介绍这些测量技术在单粒子检测中的应用研究进展;接着,论述了近年来研究人员在提高光热显微测量的信噪比、改善动态测量性能以及在红外波段拓展等方面的最新研究成果;最后,简单总结了光热测量技术在单粒子检测领域所面临的挑战。     

基于后向光散射的无组织排放颗粒物质量浓度远程测量方法

针对目前尚无有效测量建筑工地等无组织排放源排放的颗粒物质量浓度的方法的问题,提出基于后向光散射的无组织排放颗粒物质量浓度远程测量方法,其测量结果为柱形光束段的颗粒物质量浓度平均值。建立后向散射光能与颗粒物质量浓度、测量距离的理论模型,搭建以半导体激光器为光源和以互补金属氧化物半导体(CMOS)图像传感器为探测器的便携式测量装置,开发了图像处理程序。通过标定实验验证了颗粒物质量浓度与系统输出值之间的线性关系,并得到了标定曲线。实验分析了较大颗粒的粒径及测量距离在100 m以内的变化对测量结果的影响。同时选取无组织排放源进行现场模拟测试。结果表明:基于新方法的实验测量装置可应用于开放场地无组织排放气团中颗粒物柱浓度的远程估测。     

颗粒物与气体浓度同步测量方法研究

针对燃煤电厂颗粒物超低浓度排放在线检测的需求,在激光散射法的基础上提出了利用光强调制技术的颗粒物浓度在线测量方法。结合波长调制技术提出了气体与颗粒物浓度同步测量的方法,同时建立了波长调制下散射光信号的数学模型。理论分析及仿真结果表明:气体浓度与归一化二次谐波幅值的峰值成正比,颗粒物浓度与消除气体吸收后的散射光信号的一次谐波幅值成正比。利用1392 nm的近红外激光器对蚊香燃烧时产生的颗粒物与水蒸气浓度进行同步测量。实验结果表明:测量的水蒸气浓度值与温湿度传感器测量值之间的偏差小于3%,颗粒物浓度的特征值与粉尘仪测量值具有高度线性关系,拟合因子为0.9973,实现了基于波长调制技术的颗粒物与气体浓度的同步测量。     

开放光程扬尘颗粒物浓度测量方法及系统

利用单波长激光通过扬尘空间发生散射消光衰减的特性,设计了开放光程的颗粒物浓度检测方法及系统。该方法利用双峰正态分布模型模拟颗粒物粒径分布,实时计算一定空间范围内的扬尘颗粒物浓度,具有响应速度快、测量动态范围宽的优点,适合浓度高、变化快、空间范围大的扬尘颗粒物浓度测量。通过水溶胶模拟实验与烟尘实验验证了该方法的可行性。实验数据表明,系统量程可达0~400mg/m3,分辨率为0.05mg/m3,响应时间小于1s。     

利用T矩阵模型计算水体中非球形悬浮颗粒物光散射特性

水体中悬浮颗粒物的光散射特性是影响基于直接光谱法水质检测结果准确性的一个重要参数。依据T矩阵模型,研究了紫外-可见光照射下水体中非球形悬浮颗粒物的光散射强度特性。以藻类和泥沙类颗粒物为例,构造了椭球、圆柱和广义Chebyshev三种非球形粒子光散射模型,分析了入射光波长、悬浮颗粒物形状、复折射率与相对散射光强之间的关系,计算了不同悬浮颗粒物相对散射光强随波长、颗粒物尺寸以及旋转角变化的情况。数值仿真结果表明,不同种类非球形悬浮颗粒物的散射光强度均呈现出显著的变化。在200~800nm波长范围内,随入射波长的增大,粒子几何尺寸所带来影响逐渐减小,散射特性主要由复折射率决定。当粒子尺寸小于0.2μm或接近1μm时,在入射光波长位于紫外或红外的条件下,散射光强度较大且呈现强烈振荡;而当粒子尺寸r=0.3~0.9μm,散射强度较稳定,接近于0且受到入射光波长的干扰较小。这可为提高紫外-可见吸收光谱法的检测精度、抑制散射干扰提供一定依据。     

用激光解吸附电离飞行时间质谱法检测悬浮土壤颗粒物

在自行研制的气溶胶飞行时间激光质谱仪(ATOFLMS)上实时探测单个悬浮土壤颗粒的粒径和化学成分。利用双束连续激光对单个粒子的空气动力学粒径进行测量,并用266 nm的Nd∶YAG激光器对气溶胶单粒子进行解吸附电离作用,产物离子通过飞行时间质谱仪的无场漂移区后完成单粒子化学成分的检测。本实验中使用了4个不同地区的土壤样本,在实验室内对分析的样本进行预处理和再悬浮,通过导管引入ATOFLMS进行测量,得到大量单粒子的粒径和质谱数据。发现在众多的单粒子的阳离子质谱中,金属成分以地壳元素(Fe, K, Al, Ca)为主,在其他阳离子质谱中包含了Mg和Na等。对悬浮土壤粒子的粒径进行实时检测的结果表明这些粒子多以粗粒子为主, 粒径主要集中在1～2 μm。实验结果表明该仪器在大气气溶胶环境监测及相关研究领域具有重要的实用价值。     

Single particle size and fluorescence spectra from emissions of burning materials in a tube furnace to simulate burn pits

A single-particle fluorescence spectrometer (SPFS) and an aerodynamic particle sizer were used to measure the fluorescence spectra and particle size distribution from the particulate emissions of 12 different burning materials in a tube furnace to simulate open-air burning of garbage. Although the particulate emissions are likely dominated by particles <1 μm diameter, only the spectra of supermicron particles were measured here. The overall fluorescence spectral profiles exhibit either one or two broad bands peaked around 300–450 nm within the 280–650 nm spectral range, when the particles are illuminated with a 263-nm laser. Different burning materials have different profiles, some of them (cigarette, hair, uniform, paper, and plastics) show small changes during the burning process, and while others (beef, bread, carrot, Styrofoam, and wood) show big variations, which initially exhibit a single UV peak (around 310–340 nm) and a long shoulder in visible, and then gradually evolve into a bimodal spectrum with another visible peak (around 430–450 nm) having increasing intensity during the burning process. These spectral profiles could mainly derive from polycyclic aromatic hydrocarbons with the combinations of tyrosine-like, tryptophan-like, and other humic-like substances. About 68 % of these single-particle fluorescence spectra can be grouped into 10 clustered spectral templates that are derived from the spectra of millions of atmospheric aerosol particles observed in three locations; while the others, particularly these bimodal spectra, do not fall into any of the 10 templates. Therefore, the spectra from particulate emissions of burning materials can be easily discriminated from that of common atmospheric aerosol particles. The SFFS technology could be a good tool for monitoring burning pit emissions and possibly for distinguishing them from atmospheric aerosol particles.     

On-line matrix addition for detecting aerosol particles

Single aerosol particles were measured by matrix-assisted laser desorption/ionization (MALDI) with an aerosol time-of-flight mass spectrometer (ATOFMS). The inlet to the ATOFMS was coupled with an evaporation/condensation flow cell that allowed matrix addition by condensation onto the particles. The coated particles entered the ion source through three-stage differentially pumped capillary inlet and were then ionized by a focused 266 nm Nd:YAG laser. The mass spectra and aerodynamic size of the single particles can be obtained simultaneously. The on-line matrix addition technique makes it possible to identify biological aerosols in real-time.     

A Novel Method for Inhalation Control of Workplace Anthropogenic Pollutant Particles

This in vitro study investigated electrically charging effect on the deposition of inhaled workplace anthropogenic pollutant particles (APP) in a hollow throat cast model. Many occupational lung diseases are associated with exposure to workplace dust particles and other pollutants. Since the human throat is an effective filter, this study devised a novel idea of charging particles, and studying their deposition in the throat. Simulated workplace aerosol particles were generated from a commercially available nebulizer, and charged by a corona charger. Charged and uncharged particles were allowed to pass through a polyester resin cast of cadaver based throat, a replicate of a human oropharyngeal region. The aerosol particles' size and charge distribution were characterized by an Electronic Single Particle Aerodynamic Relaxation Time (ESPART) analyzer before and after passing the throat cast. The ESPART operates on the principle of Laser Doppler Velocimetry to measure simultaneously aerodynamic diameter and electrostatic charge on a single particle basis and in real time. The study results revealed that electrically charging increased agglomeration of smaller particles and increased deposition. Deposition of charged particles increased with increasing particle size which can be explained as the effect of inertial impaction.     

基于模糊聚类算法的大气粒子激光电离质谱数据分析

实验室自行研制了一台大气气溶胶飞行时间激光质谱仪(ATOFLMS),它可以在线地对气溶胶单粒子进行物理和化学特性分析,利用双束连续激光对单个粒子的空气动力学粒径进行测量,并通过飞行时间完成单粒子化学成分的检测。该仪器在运行过程中将产生海量的实验数据,对这些数据的快速、自动处理并提取有价值的信息是整机系统的关键之一。文章介绍模糊聚类算法FCM(fuzzy c-means)在大气气溶胶单粒子聚类分析中的成功运用。利用该算法对连续24 h采集的室内空气气溶胶单粒子质谱数据进行了聚类分析,在得到的5个聚类结果中包含了无机的海盐粒子、矿物质粒子以及其他的三种二次气溶胶成分粒子类型。在对室内空气气溶胶粒子的粒径进行实时检测的结果表明室内可吸入颗粒物以细粒子为主,其中大于1 μm的粒子所占比重较小。小于1 μm的粒子均占95％以上, 在0.4～0.8 μm之间的粒子占据主要部分。     

Characterisation of Particle Size for Polydisperse Powders aerosolised and detected by light scattering

This paper describes a study to determine the most appropriate particle size parameter for polydisperse powders dispersed as aerosol and detected by light scattering. It is relevant to many areas of engineering research. By means of calculations of the intensity of light scattered from particles of different sizes, it has been shown that the surface median aerodynamic diameter (SMAD) is an appropriate measure for polydisperse aerosolised powders. The microscope-based procedure for obtaining the SMAD is described, as well as its implementation for narrowly-graded polydisperse powders of fused alumina of type which have been widely used in studies of particle transport in wind tunnels. It was shown that for the fused alumina powders examined, SMAD = 1.25 x (PASMAD), where PASMAD is the projected area surface median aerodynamic diameter.     

基于自适应共振神经网络的单粒子激光电离质谱数据分析

气溶胶激光飞行时间质谱仪(ALUOFMS)可以在线地对气溶胶单粒子进行物理和化学特性分析,利用双束连续激光对单个粒子的空气动力学粒径进行测量,并通过飞行时间完成单粒子化学成分的检测。该仪器在运行过程中将产生海量的实验数据,对这些数据快速、自动处理并提取有价值的信息是整机系统的关键之一。文章介绍了基于神经网络的自适应共振算法(ART-2a)在随机混和的氯化钠、氯化钙、邻苯二甲酸二正辛酯(DOP)和2,5二羟基苯甲酸(DHB)气溶胶单粒子聚类分析中的成功运用。同以往的质谱分析方法相比,ART-2a可以实现对任意多和任意复杂的输入模式进行自组织,自适应和自稳定的快速识别,更有利于质谱数据的分析。实验结果表明,当警戒值为0.40,学习速率为0.05以及迭代次数为6时,ART-2a可以成功地对这四种物质进行分类,同时得到4类物质的聚类中心,每类的聚类中心都能很好的代表该类物质的特征。     

The effect of an external DC electric field on bipolar charged aerosol agglomeration

A direct-current (DC) electric field was exerted in a bench-scale electrostatic precipitator (ESP) to induce the agglomeration of bipolar charged aerosol particles. The test aerosol particles were generated from water with an atomizer and their average diameter was 7.71 μm. A phase doppler anemometer (PDA) was used to measure the size distribution and the number concentration of the particles. Systematic experiments were conducted to investigate the agglomeration efficiency of the system. The percentage decrease in number of sub-micron sized particles was found to be about 10.7%.     

测量气溶胶单粒子折射率方法研究

设计了一种粒子计数器,它可以测量粒子的动力学粒径和两个散射角下的散射光强度,而粒子的散射强度可以根据Mie散射理论从光学等效粒径和粒子折射率出发计算出来。当可以近似认为动力学粒径与光学等效粒径相同时,利用上述测量结果可以反演计算单个粒子的折射率。