微波液相放电乙醇制氢发射光谱研究

氢能作为一种高热值、无污染的清洁能源日渐受到国内外专家学者的追捧。微波液相放电技术在醇类中制氢具有光明的研究前景,为氢能的研究开发开辟了一条新的途径。通过对乙醇制氢发射光谱分析,有利于分析微波液相放电醇类制氢机理的探讨,为进一步改进微波液相放电制氢技术奠定基础。本文采用2.45 GHz频率微波在液相醇类中放电实现了微波液相等离子体制氢,并借助发射光谱仪对微波液相放电乙醇制氢光谱特性进行了研究。研究结果显示：微波液相放电乙醇制氢过程中,能产生大量的H,O,OH,CH,C₂等活性粒子;乙醇放电光谱中OH自由基、H自由基和O自由基的光谱强度要远大于纯水中OH自由基、H自由基和O自由基的光谱强度;高能粒子打开水分子中的O—H键,脱氢制氢的过程较乙醇分子难度要大,因此在微波乙醇放电制氢过程中,氢气的来源主要是乙醇分子的脱氢重组,水分解产氢的贡献度较低;在外界压力与温度一定的条件下,OH,H,O自由基的发射光谱强度随着功率的增加显著增强,而CH和C₂活性粒子发射光谱强度则出现减弱趋势,这表明较大的微波功率不仅使产生的高能粒子的能量增加,同时高能粒子的密度也有所增加,导致较多的CH和C₂基团被充分碰撞打开。     

微波液相等离子体发射光谱研究

为了研究微波液相放电等离子体的基本物理现象和放电特性,为微波液相放电技术奠定一定的理论基础,利用发射光谱仪对水中微波液相放电及放电中产生的活性粒子进行了检测,同时对微波液相放电光谱数据统计方法进行了研究。 利用发射光谱仪结合数控摄像机对微波液相放电过程中起始放电和稳定放电两个过程进行了同步检测拍摄。 实验结果发现：微波液相等离子体发射光谱强度波动较大,光谱强度可以用10个光谱数据点进行平均计算;放电的强度在一定程度上可以由等离子体区域面积所反映,尽管如此,等离子体区域面积和羟基自由基发射光谱强度的变化梯度并不一致,这主要是因为在放电过程中,放电强度不仅体现在等离子体区域面积,同时也与等离子体区域的亮度有关。     

大气压射流等离子体中O及OH自由基的发射光谱在线诊断

OH自由基及氧原子在大气化学、表面处理及化学污染物分解等方面有着重要的作用。利用发射光谱技术在线测量了大气压射流等离子体中OH自由基紫外波段与O自由基777,844 nm波段的发射光谱。研究了OH自由基与氧原子光谱强度随放电功率及放电体系中所加入的氧浓度的变化。将实验测得的OH自由基光谱图与用Lifbase数据库模拟光谱图进行比较,估算了OH自由基的转动温度。结果表明:OH自由基的转动温度随放电功率的增加而增加,随工作气体流速的增加而减小。     

同轴空心阴极氦等离子体的电子激发温度研究

利用同轴空心阴极放电装置,产生氦低温等离子体。通过对等离子体的发射光谱进行测量和计算,研究放电功率以及氦气压强对等离子体的电子激发温度的影响。结果表明:氦低温等离子体的发射光谱主要由连续谱和原子谱线构成,放电功率和压强对谱线的强度具有明显影响。压强的变化不仅影响电子从电场中获得的能量,还会影响电子与原子的碰撞频率,从而导致电子激发温度随着氦气压强的增大,出现先上升后下降的变化趋势。     

低压氢等离子体发光光谱

本实验使用2.45 GHz微波(100～200 W)激励产生低压(1～4 kPa)氢等离子体,通过光纤光谱仪探测氢等离子体的发射光谱,并分析了特征谱线分布及谱线强度随压强、功率的变化情况,计算了氢等离子体的电子激发温度.实验结果表明,压强由1 kPa增加至4 kPa,谱线强度减小;功率由100 W增大至200 W,谱线强度增大.随着压强的增大,电子激发温度减小或先减小后增大.     

基于发射光谱研究多针-板式水中He介质阻挡放电

采用多针-板式介质阻挡放电电极结构,并利用发射光谱研究了水中氦气等离子体的放电特性.实验结果表明:He等离子体中富含He*,Hα*,Hβ*,O*,OH*,N2*以及N2+等多种活性粒子,并且有效功率、气体温度、电子激发温度随峰值电压的增大几乎线性地增大,传导电流远大于位移电流.当峰值电压从7kV增大到10kV时,有效功率最大值约65W,气体温度从414K增大到498K,而电子激发温度从4 489K增大到4 635K.     

低压氢等离子体发光光谱

本实验使用2.45 GHz微波(100～200 W)激励产生低压(1～4 kPa)氢等离子体,通过光纤光谱仪探测氢等离子体的发射光谱,并分析了特征谱线分布及谱线强度随压强、功率的变化情况,计算了氢等离子体的电子激发温度.实验结果表明,压强由1 kPa增加至4 kPa,谱线强度减小;功率由100 W增大至200 W,谱线强度增大.随着压强的增大,电子激发温度减小或先减小后增大.     

低压氢等离子体发光光谱

本实验使用2.45 GHz微波(100～200 W)激励产生低压(1～4 kPa)氢等离子体,通过光纤光谱仪探测氢等离子体的发射光谱,并分析了特征谱线分布及谱线强度随压强、功率的变化情况,计算了氢等离子体的电子激发温度.实验结果表明,压强由1 kPa增加至4 kPa,谱线强度减小;功率由100 W增大至200 W,谱线强度增大.随着压强的增大,电子激发温度减小或先减小后增大.     

氮气交流放电光谱强度和电压及气压的关系

利用浓度调制光谱技术,测量了玻璃管中放电频率20 kHz时N2的介质阻挡放电光谱.实验记录了N2的C3∏u-Bb∏g357.7nm和B2∑ u-X2 g391.4 nm的跃迁谱线光谱强度随小同电压和气体压强变化规律.实验数据显示,保持气体压强p=130 Pa不变,在电压较低时,光谱强度随电压增长较快,在电压较高时,光谱强度增长较慢;保持放电电压U=6.4 kV不变,光谱强度随气压增长逐渐变小.根据电子和分子碰撞激发函数和电离函数,建立光强随放电参数变化的物理理论模型和公式,并对实验数据进行数学拟合,拟合曲线与实验结果符合较好,相关系数R>0.9.进一步明确了等离子体发射光谱强度随不同电压和气体压强变化的机理.     

H2O/N2脉冲流光放电和介质阻挡放电发射光谱比较

本文采用脉冲流光放电和介质阻挡放电两种放电形式分别获得了H2O / N2等离子体的发射光谱。 OH荧光辐射在两种放电等离子体中均出现,而Ha荧光辐射仅存在于脉冲流光放电等离子体中。实验还对脉冲流光放电条件下H、OH 荧光信号进行了时间分辨测量,结果显示Ha荧光信号滞后OH荧光信号约10 ns。根据时间分辨测量结果以及水分子离解的相关文献,实验判断等离子体内水分子离解的主要产物是基电子态的H原子和OH自由基,Ha荧光辐射源于快电子对H原子的次级碰撞激发。介质阻挡放电等离子体的放电脉冲宽度较窄,不能对基态 原子进行有效地次级碰撞激发,所以H2O / N2介质阻挡放电等离子体发射光谱中没有出现Ha荧光辐射。实验结论证实放电脉冲宽度对放电等离子体内次级碰撞激发过程有影响。     

空气电晕放电中的OH自由基发射光谱

测量了大气压下向空气中喷射不饱和水蒸气的电晕放电产生的OH自由基的发射光谱。通过对光谱线强度变化的分析,研究了电场强度、放电方式、水蒸气比例等因素对OH自由基产生过程的影响,及OH自由基浓度在放电反应空间的分布特点。     

气液两相滑动弧放电中自由基的光谱研究

气液两相滑动弧放电是近年来出现的一种新型低温等离子体废水处理技术,对高浓度有机废水具有很好的降解效果。为了认识气液两相滑动弧放电降解有机废水的机理,用发射光谱法对气液两相滑动弧在空气中放电所产生的主要自由基进行了实验研究,分析了自由基持续再生的化学过程。通过对光谱线强度变化的分析,得到了OH和NO自由基谱线强度在放电反应空间的分布特点,以及输入电压和液相(水)流量因素对OH和NO自由基产生过程的影响。结果表明：OH是气液两相滑动弧放电的主导自由基;OH和NO自由基谱线强度沿着电极中轴均先增后减;在非平衡区域,自由基谱线强度随着输入电压的增大而增大;OH自由基谱线强度随水流量的增大而增大,NO自由基谱线强度则随着水流量的增大而减小。     

线板式脉冲电晕放电反应器OH自由基二维分布的光谱学研究

脉冲电晕放电过程中OH自由基等活性基团的空间分布特性对燃煤烟气污染物的氧化脱除具有重要作用。为了探索脉冲电晕放电污染物控制技术的机理,采用激光诱导荧光法检测线板式反应器内部脉冲电晕放电过程中OH自由基的空间二维分布特性,主要研究了不同相对湿度和含氧量对OH自由基空间二维分布特性的影响。实验表明,脉冲电晕放电过程中OH自由基主要存在于线电极下方的区域中,并以线电极为中心面向板电极呈现扇形分布,并且其扇形分布区域的纵向长度和横向宽度的最大值均小于1 cm;相对湿度的增大有利于OH自由基的生成,促进OH自由基空间二维分布区域面积的扩大,当相对湿度为65%时OH自由基的空间二维分布区域面积达到最大值;当含氧量为2%时最有利于OH自由基的生成,并且OH自由基的空间二维分布区域面积达到最大值,当含氧量超过15%时对OH自由基的生成及其空间二维分布主要起抑制作用。同时,相对湿度和含氧量的增加均提高了激发态OH自由基中猝灭部分所占的比重,从而降低了OH自由基的荧光产率,其中含氧量对OH自由基荧光产率和OH自由基空间二维分布的影响作用大于相对湿度。     

双模式放电中DBD放电参数对甲烷滑动弧火焰光谱及活性粒子的影响分析

对未燃烧的可燃混合气体进行DBD放电,放电后会产生大量的活性粒子,这些活性粒子可以辅助气体燃烧,达到提高燃料燃烧利用率等目的。以DBD激励氩气、甲烷、空气产生的自由基（CH基和OH基）等强化燃烧的关键活性粒子为探索对象,研究DBD放电激励甲烷对滑动弧火焰的影响。为此,采用自主设计的DBD-滑动弧双模式等离子体激励器,利用同轴介质阻挡放电结构对氩气、甲烷、空气混合气进行放电激励,将激励后的氩气、甲烷、空气混合气通入滑动弧端进行点火。固定氩气流量不变,调整空气流量为4.76 L·min-1,并加入甲烷0.5 L·min-1,保证进气通道内氩气与空气-甲烷的气体体积流量比达到Ar∶（CH₄+Air）=1∶30,其中空气、甲烷这两种气体达到了化学燃烧当量比φ=1,氩气、甲烷、甲烷混合气体能实现均匀而稳定的放电并燃烧。DBD段放电电压在15～20 kV范围变化,放电频率在6～10 kHz范围变化,滑动弧段的电压和频率分别保持4 kV与10 kHz恒定,通过改变DBD段放电电压和放电频率,用高速光纤光谱仪检测滑动弧火焰中自由基种类及其光谱强度,分析放电参数激励甲烷对火焰中自由基（CH基和OH基）的影响。结果表明,DBD段放电电压及放电频率的增加可以促进火焰内部的偶联反应发生,可有效提升甲烷滑动弧火焰内部的活性粒子含量,其中OH基团、CH基团在燃烧链式化学反应进程中发挥着较为重要的作用。甲烷经过DBD激励后,随放电电压和频率的增加,火焰中OH基、CH基等主要活性粒子都随之增加。DBD放电后,活性粒子的光谱强度增大,特征谱线比单模式更加明显;甲烷经过DBD激励后,火焰组成发生了变化,滑动弧段出口处甲烷燃烧反应更加充分,火焰温度越高越容易产生OH基。与单模式滑动弧相比,双模式放电可有效促进火焰内部的链式化学反应进程,促进燃料燃烧。     

Emission spectroscopy of atmospheric pressure plasmas for bio-medical and environmental applications

The paper demonstrates several ways of use of the UV-vis optical emission spectroscopy of medium resolution for the diagnostics of atmospheric pressure air and nitrogen plasmas relevant to bio-medical and environmental applications. Plasmas generated by DC discharges (streamer corona, transient spark, and glow discharge), AC microdischarges in porous ceramics, and microwave plasma were investigated. Molecular (OH, NO, CN) and atomic (H, O, N) radicals, and other active species, e.g. N₂ (C, B, A), (B), were identified. The composition of the emission spectra gives insight in the ongoing plasma chemistry. Rotational, i.e. gas, and vibrational temperatures were evaluated by fitting experimental with simulated spectra. Streamer corona, transient spark and microdischarges generate cold, strongly non-equilibrium plasmas (300-550 K), glow discharge plasma is hotter, yet non-equilibrium (1900 K), and microwave plasma is very hot and thermal (∼3000-4000 K). Electronic excitation temperature and OH radical concentration were estimated in the glow discharge assuming the chemical equilibrium and Boltzmann distribution (9800 K, 3 × 10¹⁶ cm⁻³). Optical emission also provided the measurement of the active plasma size of the glow discharge, and enabled calculating its electron number density (10¹² cm⁻³).     

Mathematical analysis of positive pulsed corona discharge processemployed for removal of nitrogen oxides

A mathematical model was proposed to describe the behaviour of the removal of nitrogen oxides (NO_x) in a positive pulsed corona discharge reactor. The proposed model takes into account radical production at each pulsing and subsequent radical utilization for NO_x removal. The production efficiencies of radicals such as O, OH, H, and N were derived by considering direct electron impact on dissociation of gaseous molecules, followed by excitation transfer reactions of excited oxygen atoms. The production efficiencies of those species were used for the model calculations. The proposed model could adequately predict the experimental data. Of the active species present, the ozone (O₃) produced by the reaction of O radical with oxygen was found to play the crucial role in oxidation of NO to NO₂ , both theoretically and experimentally     

线-板式脉冲电晕放电反应器的发射光谱研究

以发射光谱法为基础,检测了常压状态线-板式脉冲电晕放电过程OH自由基在反应器内的空间分布;研究了线电极直径,线线间距以及线板间距对生成OH自由基的影响;从而明确脉冲电晕放电反应器的性能。结果显示:OH自由基浓度沿线电极X轴方向逐渐降低,活化区域半径20mm左右,沿Y轴方向先升高后降低,活化区域半径大于30mm;线电极的直径小于2mm时,OH自由基的光谱强度基本不变,线电极直径继续增大,发射光谱强度随之迅速下降。线线间距逐渐增大,OH自由基的发射光谱强度随之增强。OH自由基的发射光谱强度随着线板间距的增大而降低。     

Magnetic field dependence of spin dynamics of radical pairs studied by time-resolved RYDMR

The photochemical reaction of 2-methyl-1,4-naphthoquinone in sodium dodecyl-sulphate micellar solution was investigated with an optical detection ESR apparatus working at 17.44 GHz (Ku-band). The Ku-band RYDMR spectra are obtained from the transient optical absorption and the stationary absorption of the reaction product, and the shift of the spectral peak compared with the spectra at 331 mT is reproduced well by the difference in g of the component radicals. The microwave pulse length dependence shows the quantum beat originated from the conversion between triplet ±1 states and the mixed state of singlet and triplet 0 states by the microwave field. The decay rate of the radical pair in triplet ±1 at 622 mT was determined to be 7.1 ± 1.1 × 10⁵ s^?1 by changing the irradiation time of a short (20 ns) microwave pulse with reference to the laser excitation. This value is smaller than that at 331 mT, as expected by the relaxation mechanism.