基于主动差分吸收光谱系统获取大气颗粒物光学特性研究

以主动差分吸收光谱遥感技术为基础,在干净大气环境条件下,结合参考光路设计技术,开展了获取近地面气溶胶颗粒物的光谱新方法研究.针对以宽带氙弧灯为光源的主动差分吸收光谱系统固有宽波段特性,建立了解析颗粒物光学厚度模型,获取了大气颗粒物光学特性.最后通过外场实验,获得测量期间气溶胶颗粒物光学厚度,然后采用对数线性回归获取Angstrom波长指数和混浊系数,以及大气能见度数据.主动差分吸收光谱系统用测量光程范围内的大气总的吸收特性,获得监测区域的颗粒物平均水平,更具有代表性和进一步应用价值.     

双光路DOAS系统获取大气颗粒物粒谱分布方法研究

当前大气复合污染日趋严重,造成大气氧化性增强,气体向颗粒物的转化加快。大气颗粒物粒径大小及谱分布决定其在大气中的行为,以差分吸收光谱法（DOAS）为基础,结合双光路设计技术,开展实时、在线、获取近地面大气气溶胶颗粒物的粒谱分布的光谱方法研究。首先构建低噪声性能稳定的宽带氙弧灯为光源的双光路差分吸收光谱系统,基于干净天气条件下大气的能见度数据对系统进行校准,通过两个不同光路获得的光谱信号强度之比获取近地面紫外-近红外波段的大气总宽波段消光系数。基于宽波段消光系数,在去除瑞利散射以及气体吸收对消光系数的影响后,解析出气溶胶颗粒物的消光系数。基于核函数准则,利用均匀球型粒子的电磁场Mie理论来反演气溶胶物理特性,获得气溶胶粒子在该测量谱段的体积谱分布,利用体积谱与数密度谱的关系,反演出气溶胶粒子的数密度谱分布。开展利用直方图方法来表现颗粒物的粒谱分布方法研究,首先将DOAS测量波段近似等分为若干谱段,利用谱段处平均值,获取气溶胶粒谱直方分布图。最后把该系统和方法应用于外场实验,获得了气溶胶颗粒物在300～650 nm范围内的消光系数,将测量波段等分为11个谱段,反演了颗粒物的在0.1～1.25 μm粒径范围的数密度谱分布。该研究为整治我国灰霾天气,研究大气气相/粒子非均相化学反应提供科学依据。同时将推动DOAS技术的进一步发展和应用。     

大气污染物垂直廓线扫描差分吸收光谱方法研究

差分光学吸收光谱法(DOAS)已经成为测量大气痕量气体含量的常用方法,该方法灵敏度高,可同时监测多种大气痕量气体.提出了应用差分吸收光谱方法监测大气痕量气体垂直分布,结合放置数套角反射器的近地层高塔,研制出扫描长光程差分吸收光谱(扫描LP-DOAS)系统.应用此系统于2007年夏季对北京城市重要大气污染物NO2的垂直分布进行了外场监测,准确获得了NO2沿各光路的积分浓度,确定了系统在各光路的检测限和系统总的测量误差.基于垂直廓线模型,成功反演了NO2的垂直廓线和垂直梯度.研究结果表明扫描LP-DOAS技术监测城市大气近地层痕量气体垂直分布的可行性.     

差分吸收光谱技术监测大气气溶胶粒谱分布

介绍了利用双光路差分吸收光谱(DOAS)技术监测大气气溶胶并反演其粒谱分布的新方法.该方法解决了DOAS技术中光源绝对光强难以测量的难题，去除了由于光源自身波动造成的影响，在250—650nm范围内成功的反演出气溶胶的消光系数以及0.1—1.75μm谱段的粒谱分布.通过与光学粒子计数器的对比实验证实该方法的可行性. 关键词： 差分吸收光谱 双光路 气溶胶 粒谱分布     

非相干光宽带腔增强吸收光谱技术应用于SO_2弱吸收的测量

非相干光宽带腔增强吸收光谱作为高灵敏检测技术,已成功应用于多种大气痕量气体浓度的测量。根据腔增强吸收光谱技术测量原理可知,若已知测量气体准确浓度,镜片反射率随波长的变化曲线、有效吸收长度、光学腔内有无测量气体吸收前后的光辐射变化,可测量出待测气体的吸收截面。SO_2由于a~3 B_1—X~1 A_1自旋禁阻跃迁,在345~420nm波段吸收截面较低(~10~(-22) cm2/molecule),其测量有一定难度,而准确的弱吸收截面对于卫星反演大气痕量气体浓度以及大气研究等方面均有重要意义。采用365nm LED光源的宽带腔增强吸收光谱实验装置测量357~385nm波段范围SO_2的弱吸收,获得该波段SO_2弱吸收截面,并与已公开发表的SO_2吸收截面进行对比,相关系数r为0.997 3,验证了非相干光宽带腔增强吸收光谱技术准确测量气体弱吸收截面的适用性。     

差分吸收光谱技术监测气溶胶光学厚度及大气能见度的研究

介绍了一种基于闪烁氙灯光源、利用差分光谱吸收(DOAS)技术监测大气气溶胶的新方法。提出用大气能见度确定系统校正参量的可行做法,解决了差分光谱吸收探测气溶胶领域原始光强难以测量的难题。并对350~650 nm范围内的气溶胶光学厚度进行反演,通过与多道太阳光度计的对比证实方法的可行性,实验中发现气溶胶光学厚度与悬浮颗粒物(SPM)浓度具有很好的相关性。同时,利用气溶胶550 nm处的消光系数确定大气能见度。     

反演波段对DOAS测量大气中O_3的性能影响研究

臭氧(O3)浓度通常被认为是一个地方污染水平的基准,所以其绝对值的准确性至关藿要.在差分光学吸收光谱技术(DOAS)对O3的测量过程中,光谱反演波段的选择可直接决定O3浓度的测量准确度.文章主要研究了在不同光谱波段O3特征吸收结构和差分光学厚度(D')的不同,在不同光谱波段O3浓度反演的干扰来源以及影响程度,确定了实际检测时大气消光对不同波段光强的影响,最后通过对多种污染物标准气体进行了同时临测,计算出标准气体在不同光谱分辨率不同O3浓度时的测量误差,确定了对O3的最适用光谱波段范围.在此波段既能够实现对痕量气体的准确定性定量,又能达到测量所需要的高灵敏度,强选择性和适用的时间分辨率.     

过采样∑-ΔA/D技术在差分吸收光谱系统中的应用

差分光学吸收光谱法(DOAS)已经成为测量大气中微量气体成分含量常用的方法,该方法基于最小二乘原理,利用测量的大气光谱的差分吸收光学密度与标准的吸收截面进行拟合,确定待测气体的浓度。其测量精度不仅取决于光谱测量精度、仪器本身的噪声以及测量波段内其他气体的干扰等因素,还与痕量气体前期采集和处理有关。文章简介了差分吸收光谱法测量原理和仪器结构,提出过采样∑-ΔA/D技术,过采样技术与∑-Δ调制器的噪声整形技术结合,可对量化噪声进行双重抑制,从而提高待测波段内的信噪比,实验结果表明提高了DOAS系统的测量精度。     

过采样∑-△A/D技术在差分吸收光谱系统中的应用

差分光学吸收光谱法(DOAS)已经成为测量大气中微量气体成分含量常用的方法,该方法基于最小二乘原理,利用测量的大气光谱的差分吸收光学密度与标准的吸收截面进行拟合,确定待测气体的浓度.其测量精度不仅取决于光谱测量精度、仪器本身的噪声以及测量波段内其他气体的干扰等因素,还与痕量气体前期采集和处理有关.文章简介了差分吸收光谱法测量原理和仪器结构,提出过采样∑-△A/D技术,过采样技术与∑-△调制器的噪声整形技术结合,可对量化噪声进行双重抑制,从而提高待测波段内的信噪比,实验结果表明提高了DOAS系统的测量精度.     

多轴差分吸收光谱技术测量对流层SO2垂直廓线及柱浓度

针对被动多轴差分吸收光谱技术(MAX-DOAS)反演痕量气体SO_2中吸收强度弱以及易受反演波段和大气气溶胶状态影响的问题,研究了基于地基MAX-DOAS的对流层SO_2垂直廓线及垂直柱浓度的反演方法。通过反演误差对比确定了SO_2的最佳反演波段(307～330 nm),并精确获取了差分斜柱浓度。鉴于大气中气溶胶状态是影响SO_2等痕量气体反演的重要因素,反演中采用两步反演方法:第一步通过测量O_4气体的差分斜柱浓度来反演气溶胶廓线;第二步将气溶胶廓线输入到辐射传输模型中,利用痕量气体浓度垂直反演算法获取对流层(0～4 km)中SO_2的垂直分布廓线和垂直柱浓度。将SO_2廓线在0～100 m的反演结果和地面点式仪器数据进行对比,结果发现两者的一致性较高。研究表明,基于MAX-DOAS反演对流层中SO_2的垂直分布及垂直柱浓度是一种有效的手段。     

基于差分吸收光谱法的大气痕量气体在线检测技术

差分光学吸收光谱学技术（Differential Optical Absorption Spectroscopy,DOAS）是近年来发展起来的一种实时检测大气中痕量气体浓度的有效方法,它采用线性最小二乘拟合方法,用痕量气体标准差分吸收截面对测量得到的差分吸收光谱进行拟合,得出大气中痕量气体的浓度。通过介绍DOAS方法的测量原理,在线监测系统的构成,气体浓度的反演方法,测量结果及讨论等内容,说明它在空气质量监测方面的优越性。     

基于稳健回归M估计的差分吸收光谱反演方法(英文)

基于最小二乘回归,差分吸收光谱技术(DOAS)可以获得痕量气体的大气浓度.鉴于在复杂大气环境下,测量结果可能出现异常值以及误差的非正态分布,导致最小二乘回归估计偏差较大.针对这一情况,本文研究了利用稳健回归M估计来反演DOAS测量光谱数据的方法,讨论了估计过程和效果,并对正常谱和异常谱进行两者回归方法比较.研究结果表明基于稳健回归M估计方法收到了良好的效果,提高了回归可靠性.     

基于O2-O2吸收的非相干宽带腔增强吸收光谱浓度反演方法研究

针对传统非相干宽带腔增强吸收光谱浓度反演方法的定量结果易受镜片反射率标定误差的影响问题, 提出了一种基于测量大气O₂-O₂吸收的浓度反演方法. 该方法是将非相干宽带腔增强吸收光谱技术的光学增强腔等效成吸收光程不随波长变化的多次反射池, 首先根据测得的宽带腔增强大气吸收谱和参考谱计算出光学厚度, 并应用差分光学吸收光谱算法拟合修正后的气体吸收截面到光学厚度, 反演得到大气中O₂-O₂以及被测气体的柱浓度, 然后根据O₂-O₂在大气中的含量已知且相对稳定这一特性, 确定出等效多次反射池的吸收光程, 最后从被测气体的柱浓度中扣除吸收光程信息得到被测气体的浓度值. 以监测大气中NO₂实验为例, 应用该方法在454-487 nm波段反演得到了大气NO₂的浓度(1-30 ppbv范围内), 并将反演结果与传统浓度反演方法的结果进行了对比, 发现两者的不一致性在7%以内. 实验结果表明, 非相干宽带腔增强吸收光谱技术可以利用大气O₂-O₂的吸收来定量其他被测气体的浓度, 而且定量结果对镜片反射率的标定误差不敏感.     

基于小波变换的差分吸收光谱数据处理方法

差分光学吸收光谱法(DOAS)已经成为测量大气中微量气体成分含量常用的方法,该方法是通过窄带分子的特征吸收波段来区分微量气体种类;并基于最小二乘原理,利用测量的大气光谱的差分吸收截面与标准的吸收截面进行拟合,确定待测气体的浓度。但在实际测量中由于系统噪声叠加在吸收光谱上,会影响测量精度。差分吸收光谱系统中惯用的方法采用多项式平滑滤波去除噪声,提出利用软阈值小波变换去噪,并对实验结果进行比较,发现软阈值小波去噪,可以提高差分吸收光谱系统的测量精度,降低差分吸收光谱系统的检测限。     

Determination of aerosol extinction coefficient and mass extinction efficiency by DOAS with a flashlight source

With the method of differential optical absorption spectroscopy （DOAS）, average concentrations of aerosol particles along light path were measured with a flashlight source in Chiba area during the period of one month. The optical thickness at 550 nm is compared with the concentration of ground-measured suspended particulate matter （SPM）. Good correlations are found between the DOAS and SPM data, leading to the determination of the aerosol mass extinction efficiency （MEE） to be possible in the lower troposphere. The average MEE value is about 7.6m^2.g^-1 , and the parameter exhibits a good correlation with the particle size as determined from the wavelength dependence of the DOAS signal intensity.     

差分吸收光谱法对大气中挥发性有机物光化学作用指示剂的监测与反演

差分吸收光谱技术 (DOAS)由于高时间分辨率、高灵敏度和低操作费用等特点非常适合对大气中痕量的挥发性有机物 (VOCs)的光化学作用指示剂——O₃,O_x(O₃+NO₂)和HCHO进行实时追踪。 但由于这些指示剂含量较低,测量精度易受干扰。 文章利用自行研制的差分吸收光谱系统,对VOCs的光化学作用指示剂测量方法和数据反演进行了研究,通过增加信噪比,扣除背景杂散光等手段对其进行了准确测量;针对标准吸收截面的温度效应、光谱固有结构和灯谱结构的干扰,改进了干扰的对除方法;并对不同波段反演O₃,NO2和HCHO的干扰因素,反演浓度结果和反演准确度进行了分析与对比,以合适的波段准确反演物质浓度。