赤铁矿和三羟铝石吸附Cu~(2+)的红外光谱研究

应用红外光谱法,研究了不同pH值和Cu2+浓度条件下,合成赤铁矿和三羟铝石吸附Cu2+后表面羟基结构及其特征吸收峰的变化。结果表明:(1)随Cu2+浓度增加,赤铁矿表面H—O—H和OH的变形振动参与了吸附反应,Cu2+强烈地缔结在Fe—O上,形成了Fe—O—(Cu)结构。(2)酸性条件下,H+破坏了赤铁矿表面的O—H结构,NO3-促使弱峰1 131 cm-1的产生。随pH值增大,赤铁矿表面OH-逐渐由伸缩振动转变为变形振动,Fe—OH和Fe3+—O2-结构不断发生改变。(3)三羟铝石对Cu2+的吸附发生在高波位,随Cu2+浓度增大,其表面游离羟基的O—H弯曲振动、水分子的OH-伸缩振动和H—O—H弯曲振动均参与了吸附反应,Al—O基中的Al3+渐被Cu2+取代从而加强了较低波位的振动强度。(4)随pH值增加,三羟铝石Al—OH的弯曲振动和Al—O的伸缩振动逐渐发生着改变,表明吸附Cu2+后,在其表面形成了AlOCu+与AlOCuOH结构。     

新型特效Na离子吸附剂Li1+xAlxTi2-x(PO4)3的光谱研究

采用高温固相法合成了新型特效Na离子吸附剂Li1 xAlxTi2-x(PO4)3.用XRD,FTIR,Raman等手段研究了其结构形态;对材料的激光拉曼光谱和红外光谱进行了研究和指认;并对其吸附性能进行了研究.结果表明少量Al的加入未影响到LiTi2(PO4)3的晶体结构,但使Li1 xAlxTi2-x(PO4)3对Na离子产生了特效吸附作用,可用于高纯锂盐制备过程中微量杂质钠离子的分离.其最佳吸附条件为:当x=0.4时,在pH值为10.0～11.0条件下,Li1 xAlxTi2-x(PO4)3的吸附容量达到11.76 mg·g-1.     

氧化铝与Al(100)基体间界面原子结构研究

本文介绍了用MeV离子散射和沟道效应研究单晶铝表面无定型氧化层与基体之间界面原子结构的方法。报道了Al_2O_3/Al(100)界面原子结构的实验结果。实验表明,在纯氧气氛围中400℃下生成的氧化铝膜,铝和氧原子浓度比例严格为2与3之比;Al_2O_3膜和Al(100)基体之间的界面极其陡峭,氧化铝膜下Al(100)基体表面的再构层不大于一个原子层。由实验测量与用Monte Carlo方法计算结果比较,得到再构层原子离开原来晶格位置距离为0.18埃。室温下,Al(100)氧吸附层的元素成份在氧原子覆盖度较低时主要为AlO。     

铝基MOF合成及其在除湿换热器中的应用

提出一种铝基MOF的新型合成方式,用金属铝代替铝盐作为MOF铝离子来源,制备可直接涂覆于金属基表面的MOF浆料。经XRD表征浆料的主要成分为MIL-96(Al)和MIL-100(Al),该材料在20°C下吸附量可达到0.38 g/g。利用喷涂法制备MOF–金属基样片,样片动态吸附测试表明各相对湿度下吸附过程均与LDF模型良好拟合且相对湿度越高吸附速率越快;经50个吸附–脱附循环样片的吸水性能无衰减。制备MOF除湿换热器(MCHE)并分析了入口风速和热水温度的影响,在多个工况下MCHE均表现出优于硅胶除湿换热器2³倍的除湿能力。     

2,6二-氨基吡啶修饰Fe3O4纳米粒子对Cu^2＋和Zn^2＋的吸附性能

制备了表面修饰2,6-二氨基吡啶试剂的新型复合磁性Fe3O4纳米粒子,采用红外光谱对其进行了表征,并以火焰原子吸收光谱法（FAAS）测定其对水中Cu^2＋和Zn^2＋等重金属离子的静态吸附性能,考察了溶液pH值、平衡时间、吸附物初始浓度、洗脱条件等对复合材料吸附性能的影响。结果表明,复合材料在pH6—7时可对水中Cu^2＋和Zn^2＋产生有效吸附,5min内即可达到吸附平衡,等温吸附数据符合Langmuir单分子层吸附模型,T=298K,pH=7,V=50mL时对两种离子的饱和吸附量分别为45mg.g^-1和32mg.g^-1,重复使用6次其饱和吸附能力未见明显下降。     

火焰原子光谱法分析有机功能试剂改性纳米SiO2对水中Cr2072-的吸附行为

以纳米二氧化硅(Nano-SiO2)为原料,硅烷偶联剂(KH-550)作为交联剂首先合成了氨丙基纳米二氧化硅(Nano-APSG),然后加入有机功能试剂季磷盐(COOH-Ph-CH2-P(C6H5)3Br)通过有机合成反应合成有机功能试剂改性纳米二氧化硅材料(Si|(CH2)3-NH-CO-Ph-CH2-P(C6H5)3Br),利用红外、粒径、热重分析等对结构进行了表征.通过火焰原子吸收光谱法研究此有机功能试剂改性纳米二氧化硅材料对水中Cr2O12-离子的吸附行为,考察了吸附的最佳pH、震荡时间、吸附剂用量等因素的影响,实验结果表明,在pH1,吸附剂用量为0.1 g,震荡时问为30 min时吸附剂对Cr2O72-离子的吸附效率可达95%以上,实验结果表明这种新型的功能材料可实现对废水中Cr2O72离子的分离与处理.     

氧化铝与Al（100）基体间界面原子结构研究

本文介绍了用M e v 离子散射和沟道效应研究单晶铝表面无定型氧化层与基体之间界面原子结构的方法, 报道了AI_2_O_3_/ Al ( 1 0 0) 界面原子结构的实验结果.实验表明, 在纯氧气氛围中400 ℃ 下生成的氧化铝膜, 铝和氧原子浓度比例严格为2 与3 之比;AI_2_O_3_ 膜和Al (100)基体之间的界面极其陡峭, 氧化铝膜下Al (1 0 0 ) 基体表面的再构层不大于一个原子层. 由实验测量与用Monte corlo 方法计算结果比较, 得到再构层原子离开原来晶格位置距离为0.18埃. 室温下,Al ( 1 0 0 ) 氧吸附层的元素成份在氧原子覆盖度较低时主要为AlO. 关键词：     

磷酸酯化改性梨渣吸附污染水体中锌离子的研究

以砀山梨渣为原料,经磷酸酯化改性,制备一种酯化梨渣阳离子吸附剂,用批次实验法研究了其在不同实验条件下（pH值、吸附剂量、吸附质浓度和吸附时间）对金属锌离子的吸附性能。结果表明,溶液pH=3.5时,锌离子吸附达到最大值;酯化梨渣≥5g.L-1能除去锌离子为100mg.L-1溶液中的96%锌离子。改性梨渣对锌离子的吸附符合Langmuir吸附等温线模型,最大吸附能力为28.986mg.g-1。锌离子达到吸附平衡的时间为30min;准一级反应动力学方程y=-0.0615x＋2.4437（r2=0.9921）描述锌离子在改性梨渣上的吸附过程。     

H2在Al12X (X=Al, Ni, Cu)团簇表面解离吸附的第一性原理研究

以Ni和Cu原子中心替换的二十面体Al12X(X=Ni、Cu)团簇为基体、采用密度泛函理论系统计算研究了H原子及H2分子在团簇表面的吸附,并对比了纯Al13团簇对H及H2的吸附,结果表明：相对于纯Al13中H原子的桥位吸附、掺杂团簇Al12X(X=Ni、Cu)中H原子均吸附于团簇顶位;无论是吸附H原子还是H2分子,Al12Ni的几何结构均发生大的畸变;相较H2在纯Al13团簇表面的解离吸附,H2在掺杂团簇Al12X(X=Ni、Cu)表面的解离反应过程中反应能均增大、势垒均降低,这表明掺杂团簇Al12X(X=Ni、Cu)相较纯Al13团簇更有利于H2解离吸附的发生。     

介质pH对银基上4-甲基-4H-3-巯基-1,2,4-三氮唑成膜结构和缓蚀性能影响的SERS和电化学研究

在不同pH介质中,缓蚀试剂4-甲基-4H-3-巯基-1,2,4-三氮唑(4-MTTL)都能在银基底上形成自组装膜。SERS光谱表明:当pH=3时,4-MTTL分子是以硫醇式,通过两个氮原子为吸附位点,以较平躺方式在银表面构筑自组装膜;当介质为pH=7和pH=11时,4-MTTL以硫醇式,通过氮和硫原子为吸附位点倾斜或垂直方式作用于银表面。由于后者的吸附方式比前者更为垂直于表面,所以形成的膜中分子排列更为致密。电化学极化实验也表明,在pH=3的条件下,形成的4-MTTL单层有更正的腐蚀电位;在pH=11时,构筑的膜缓蚀能力强于pH=7的。并由电化学交流阻抗数据解析了相应的缓蚀机理。     

石英矿物表面反应性的EPR谱学研究

采用顺磁共振谱（ＥＰＲ）方法对不同ｐＨ值条件下石英表面与Ｃｕ＾２＋离子反应的机理进行研究。当溶液的ｐＨ值在２至１１之间地,石英表面Ｃｕ＾２＋离子的吸附覆盖率相应地由０至１０．３２％变化;同时,其ＥＰＲ谱的线形、线宽及ｇ因子值也发生了特征的变化。研究表明,随着石英表面Ｃｕ＾２＋离子的吸附覆盖率的不断升高,表面反应产物的结合形态相应地出现单核化合物、多核化合物直至表面沉淀。     

EHPG与铝(Ⅲ)结合的光谱研究

在 pH 7 4 ,0 1mol·L- 1 N 2 羟乙基哌嗪 N′ 2 乙磺酸 (Hepes)及室温条件下 ,使用紫外吸收差光谱和荧光光谱进行了铝 (Ⅲ )对N ,N′ 乙烯 二 [2 (2 羟基苯基 )苷氨酸 ](EHPG)的滴定。结果表明铝 (Ⅲ )与EH PG形成 1∶1的配合物。铝 (Ⅲ )与EHPG结合后其紫外差光谱在 2 35和 2 91nm处出现吸收峰 ;配合物在 2 35nm的摩尔吸光系数是 1 2 7× 10 4 cm- 1 ·mol- 1 ·L ;条件稳定常数是lgK =14 2 0± 0 0 3;铝 (Ⅲ )对EHPG的荧光猝灭是由于EHPG的酚羟基质子解离并与铝 (Ⅲ )配合而引起的。     

Adsorption of firefly luciferase at interfaces studied by total internal reflection fluorescence spectroscopy

The adsorption of luciferase onto silica surfaces was studied by total internal reflection fluorescence (TIRF) spectroscopy. Two model surfaces were used: hydrophilic and hydrophobic silica. Luciferase adsorbed differently on these two surfaces. Initial kinetics of luciferase adsorption onto the hydrophilic surface showed that luciferase adsorbs over an adsorption energy barrier of 3 kT The quantum yield of luciferase fluorescence decreased at the hydrophilic silica surface, which indicated that the protein conformation was altered during adsorption. Luciferase adsorption onto the hydrophobic silica surface proceeded with a small adsorption energy barrier and the fluorescence efficiency of adsorbed protein remained unchanged after adsorption. The affinity of luciferase for luciferin was measured using quenching of luciferase fluorescence with luciferin. The binding constant of the adsorbed luciferase-luciferin complex at the hydrophilic silica surface was two orders of magnitude smaller than the respective binding constant in the solution. Adsorbed luciferase showed an absence of ATP-dependent visible luminescence, indicating that the adsorbed enzyme was not active at either of the two silica surfaces.     

铝和银在铱（111）宽范围吸附的稳定性、原子构型及电子特性研究

利用第一性原理密度泛函理论研究了铝和银在铱的111面的宽范围吸附特性。基于密度泛函理论计算了覆盖度在0.11ML到2.00ML的结构稳定性、原子构型及平均结合能。对于铝原子在铱111面的吸附,最稳定的结构是铝原子覆盖度为0.5ML位于密堆六方空位（hcp-hollow）,相应的结合能为-4.68eV;对于亚层铝原子的吸附,最稳定结构是铝原子覆盖度为1.00ML时位于octahedral位置,相应的结合能为-5.28eV。对于覆盖度为2.00ML的满覆盖度混合结构的表层及亚层吸附,最稳定结构是Al位于六方密堆及八方密堆位置,相应的结合能为-4.70eV。这意味着当铝原子以满覆盖度吸附在铱的111面上时,趋向于在铱的111面的亚层形成化学键,而非吸附于表层。相比于铝吸附在铱111面,银的吸附特性呈现出很大的不同,面心位置更为稳定,在覆盖度为0.25ML时其结合能为3.89eV,略微高出密堆六方位置处3.88eV的结合能。     

铝和银在铱（111）宽范围吸附的稳定性、原子构型及电子特性研究

利用第一性原理密度泛函理论研究了铝和银在铱的111面的宽范围吸附特性。基于密度泛函理论计算了覆盖度在0.11ML到2.00ML的结构稳定性、原子构型及平均结合能。对于铝原子在铱111面的吸附,最稳定的结构是铝原子覆盖度为0.5ML位于密堆六方空位（hcp-hollow）,相应的结合能为-4.68eV;对于亚层铝原子的吸附,最稳定结构是铝原子覆盖度为1.00ML时位于octahedral位置,相应的结合能为-5.28eV。对于覆盖度为2.00ML的满覆盖度混合结构的表层及亚层吸附,最稳定结构是Al位于六方密堆及八方密堆位置,相应的结合能为-4.70eV。这意味着当铝原子以满覆盖度吸附在铱的111面上时,趋向于在铱的111面的亚层形成化学键,而非吸附于表层。相比于铝吸附在铱111面,银的吸附特性呈现出很大的不同,面心位置更为稳定,在覆盖度为0.25ML时其结合能为3.89eV,略微高出密堆六方位置处3.88eV的结合能。     

Ar adsorptions on Al (111) and Ir (111) surfaces: a first-principles study

We investigate the adsorptions of Ar on Al (111) and Ir (111) surfaces at the four high symmetry sites, i.e., top, bridge, fcc- and hcp-hollow sites at the coverage of 0.25 monolayer (ML) using the density functional theory within the generalized gradient approximation of Perdew, Burke and Ernzerhof functions. The geometric structures, the binding energies, the electronic properties of argon atoms adsorbed on Al (111) and Ir (111) surfaces, the difference in electron density between on the Al (111) surface and on the Ir (111) surface and the total density of states are calculated. Our studies indicate that the most stable adsorption site of Ar on the Al (111) surface is found to be the fcc-hollow site for the (2 × 2) structure. The corresponding binding energy of an argon atom at this site is 0.538 eV/Ar atom at a coverage of 0.25 ML. For the Ar adsorption on Ir (111) surface at the same coverage, the most favourable site is the hcp-hollow site, with a corresponding binding energy of 0.493 eV. The total density of states (TDOS) is analysed for Ar adsorption on Al (111) surface and it is concluded that the adsorption behaviour is dominated by the interaction between 3s, 3p orbits of Ar atom and the 3p orbit of the base Al metal and the formation of sp hybrid orbital. For Ar adsorption on Ir (111) surface, the conclusion is that the main interaction in the process of Ar adsorption on Ir (111) surface comes from the 3s and 3p orbits of argon atom and 5d orbit of Ir atom.     

Density-functional study of methanol adsorption on the Al(100) surface

The interaction of methanol (CH₃OH) molecules with the Al(100) surface is investigated in the framework of the density-functional theory. Numerical parameters, such as the decrease in the kinetic energy, number of special points used for integration over the Brillouin zone, broadening of the filling function, and number of atomic metal layers, are determined. The density-functional theory calculations with these parameters offer reliable data on the total energy and structural optimization of the system under consideration. The geometric characteristics of a methanol molecule in both isolated and adsorbed states on the metal surface are calculated. It is shown that the electron pseudodensity at the metal surface changes in the presence of an adsorbed molecule. The influence of the orientation of the methanol molecule (with respect to the metal surface and nearest neighbor methanol molecules) on the total energy of the system is analyzed. It is found that the total energy of the system is affected by the metal deformation and the interaction of adsorbed molecules with each other.     

A1等离子体与甲醇团簇的反应

利用激光烧蚀-分子束法(LA-MB)对激光烧蚀金属铝靶产生的Al等离子体与脉冲分子束超声膨胀产生的(CH3OH)n团簇在气相条件下的反应进行了研究.烧蚀激光相对于脉冲分子束之间的延时不同,观测到团簇离子序列及团簇尺寸的变化,反映出脉冲分子束状态对反应条件及激光烧蚀等离子体状态的影响.在激光烧蚀发生于脉冲分子束的前段,主要反应产物为Al (CH3OH)n,但团簇尺寸较小;在烧蚀发生于脉冲分子束的中段,主要产物为H (CH3OH)n,团簇尺寸增大,强度减弱;在烧蚀发生于脉冲分子束的后段,观测到尺寸更大的水合质子化团簇H (H2O)m(CH3OH)n.结合团簇离子速度分布的特征,对团簇的产生机理进行了讨论.     

协同显色反应测定粮食中铝(Ⅲ)

在ｐＨ６．５醋酸铵－醋酸缓冲液中,在ＯＰ存在下,铝（Ⅲ）和邻苯二酚紫与罗丹明６Ｇ形成紫红色离子缔合物。最大吸收波长λｍ ａｘ ＝ ５８０ ｎｍ ,表观摩尔吸光系数ε＝ ６．８×１０４ Ｌ·ｍ ｏｌ－ １ ·ｃｍ － １ 。铝（Ⅲ）在０～７ μｇ／２５ ｍ Ｌ范围内符合比耳定律。本法灵敏度高,选择性好,用于粮食中微量铝（Ⅲ）的测定,结果满意。     

磁控溅射沉积铝/贫铀与金/贫铀镀层的界面研究

采用磁控溅射技术沉积制铝/贫铀/铝(Al/DU/Al)、金/贫铀/金(Au/DU/Au) "三明治" 薄膜样品. 利用高分辨扫描电镜、 X射线衍射仪、X射线光电子能谱仪、 扫描俄歇微探针对Al/DU/Al, Au/DU/Au样品的Al/DU, Au/DU界面行为进行表征与研究. 结果表明: 沉积态DU层以柱状晶生长; Al/DU界面扩散明显, 物理扩散过程中伴随着Al, DU化学反应形成Al₂U, Al₃U金属化合物; 金属化合物的形成导致界面处Al 2p电子结合能向高能端移动, U 4f电子向低能端移动; 微量O在Al/DU界面处以Al₂O₃及铀氧化物形式存在; DU镀层中以铀氧化形式存在; 沉积态的Au/DU界面扩散为简单的物理扩散, 团簇效应导致Au/DU界面处Al 2p, U 4f电子结合能均向高能端移动; 在Au/DU界面及DU镀层中, 微量O以铀氧化物形式存在; Al/DU界面扩散强于Au/DU; 相同厚度的Al, Au保护镀层, Al镀层保护效果优于Au镀层. 关键词： Al/DU界面 Au/DU界面 磁控溅射 界面扩散