表面活性剂对气-液界面纳米颗粒吸附规律的影响

通过测定及分析纳米颗粒和表面活性剂-纳米颗粒复配体系在自由吸附过程与动态收缩过程中表面张力的变化,总结了纳米颗粒在气-液界面的吸附排布规律以及表面活性剂对其吸附规律的影响.实验结果表明,自由吸附过程中,随矿化度增加、阳离子活性剂浓度增加,平衡表面张力降低,这与颗粒吸附密度增加及颗粒润湿性改变有关.浓度低于临界胶束浓度(CMC)时,阳离子活性剂体系与混合体系的表面张力差异证明了阳离子活性剂可以通过静电作用吸附于纳米颗粒表面,进而部分溶解于水相;而阴离子活性剂与纳米颗粒相互作用力较弱,对表面张力影响较小.纳米颗粒体系在液滴收缩过程中,表面张力从自由吸附平衡态进一步降低大约9 m N/m,说明自由吸附过程中纳米颗粒不能达到紧密排布;同时表面张力呈现为缓慢降低、快速降低和达到平衡三部分,表面压缩模量可达70 m N/m,满足了液膜Gibbs稳定准则,这将有助于提高泡沫或者乳液稳定性.纳米颗粒-表面活性剂体系在液滴收缩过程中表面张力降低值随活性剂浓度增加而减小;表面压缩模量由高到低依次为:纳米颗粒>阳离子活性剂-纳米颗粒>阴离子-纳米颗粒>表面活性剂.     

表面活性剂浓度对球形气泡界面和尾流的影响

发展了一种研究气泡界面污染程度的数值模型,并用其对流场中不同表面活性剂浓度下、上浮气泡的界面参量和周围流场进行了模拟研究。该模型假设吸附于气泡界面的表面活性剂分布在毗邻气液界面的薄吸附层中,且气泡界面上表面活性剂的吸附与解吸过程也发生于此;界面切应力为界面浓度的函数。研究发现:气泡界面的流动性会因表面活性剂的吸附而降低,该现象会增大气泡周围流域中切向速度在界面法向上的变化量,从而对界面性质和周围流场产生影响;由于对流的作用和吸附-解吸动态平衡的存在,气泡前部界面不完全干净,且受污染界面的流动性也不完全为零。     

碳包覆铁纳米颗粒的气相爆轰合成北大核心CSCD

以粉末状与气态二茂铁为原料,以氢气和氧气混合气体为爆轰能源,采用气相爆轰法进行了合成碳包覆铁纳米颗粒实验。XRD和TEM实验结果表明,采用两种不同状态的二茂铁,均得到了纳米碳包覆铁颗粒。该包覆颗粒的组成核为铁或铁碳化合物,外层壳主要由石墨碳组成,大部分球形纳米颗粒尺寸分布于5-30 nm之间。通过对比发现,采用气态二茂铁爆轰时,所得到的碳包铁粒度分布较为集中,壳层厚度比较均匀,且粒子具有较好的球形状。最后结合铁碳合金相图,从热处理角度对气相爆轰合成碳包覆铁纳米颗粒的机理进行了分析,得出产物中α-Fe与Fe_3C的形成过程。分析了碳包覆铁纳米颗粒的磁滞回线,其表现出硬磁性与顺磁性双重性质。     

碳包覆铁纳米颗粒的气相爆轰合成（英文）

以粉末状与气态二茂铁为原料,以氢气和氧气混合气体为爆轰能源,采用气相爆轰法进行了合成碳包覆铁纳米颗粒实验。XRD和TEM实验结果表明,采用两种不同状态的二茂铁,均得到了纳米碳包覆铁颗粒。该包覆颗粒的组成核为铁或铁碳化合物,外层壳主要由石墨碳组成,大部分球形纳米颗粒尺寸分布于5~30 nm之间。通过对比发现,采用气态二茂铁爆轰时,所得到的碳包铁粒度分布较为集中,壳层厚度比较均匀,且粒子具有较好的球形状。最后结合铁碳合金相图,从热处理角度对气相爆轰合成碳包覆铁纳米颗粒的机理进行了分析,得出产物中α-Fe与Fe_3C的形成过程。分析了碳包覆铁纳米颗粒的磁滞回线,其表现出硬磁性与顺磁性双重性质。     

纳米氧化铁吸附脱除单质汞的实验研究

在固定床反应器上研究了N_2气氛下纳米氧化铁对单质汞的吸附脱除特性,探讨了吸附剂颗粒尺寸,反应床温度,停留时间及表面羟基基团对纳米氧化铁除汞性能的影响。研究表明,与普通氧化铁颗粒瞬间到达穿透相比,纳米氧化铁具有更强的汞吸附能力,相同条件下其80%穿透时间达到45 min,XPS分析表明,纳米氧化铁表面85%以上均为氧化态的汞。汞在纳米氧化铁上的吸附过程中化学反应起重要作用。在试验温度范围内,随着反应床温度增加,纳米氧化铁对汞的吸附性能提高幅度显著。反应前后样品的红外光谱分析结果表明,纳米氧化铁表面主要是游离态的羟基参与了汞吸附反应。     

光纤聚合物探针在非均匀电磁场下的银纳米颗粒极化效应

介绍了光纤探针的制作流程及纳米颗粒的吸附方法,利用时域有限差分法对光纤探针的局域非均匀场下银纳米颗粒增强效应进行了数值模拟。首先,分析了不同形状的光纤聚合物探针尖端电场分布情况,为纳米颗粒的极化效应研究提供了参考;其次,模拟与仿真了纳米颗粒的半径、与探针间的距离对单个银纳米颗粒极化效应的影响;最后,以两个银纳米颗粒为例讨论了颗粒相对位置对极化效果的影响,并证明了光纤探针顶端以外的银纳米颗粒对电场的极化效应没有贡献。本文的仿真结果为光纤探针的制备以及其表面银纳米颗粒的吸附提供了理论支持。     

原位FTIR技术考察金红石TiO2的表面羟基及其对甲苯的光催化氧化作用

表面羟基是TiO2表面性质的一个重要组成部分,是TiO2光催化活性的一个重要影响因素。在光催化反应过程中,TiO2的表面羟基不仅能够与光生空穴反应生成羟基自由基(OH·),而且还可能成为有机物的吸附中心而改变反应物的吸附形态并影响反应物分子的催化反应,因此,研究TiO2的表面羟基有助于更深刻理解光催化反应机理。本工作以金红石TiO2为研究对象,在自制的原位红外测试系统中探测了样品在经过不同温度真空处理后,样品表面羟基的数量、种类和分布的变化;以甲苯为反应探针分子,采用原位FTIR技术研究了不同表面羟基对甲苯的吸附作用和光催化反应性能。结果表明,金红石TiO2表面含两种热稳定性不同的羟基,一类是在高温下保持相对稳定的孤立羟基,其红外吸收波数在3 724,3 700,3 652cm-1,其中3 652cm-1的吸收强度最大;另一类是热稳定性较差的氢键羟基,其红外吸收波数在3 648,3 610,3 413,3 362cm-1,这些羟基在热处理温度为250℃时几乎消失。在吸附甲苯的过程中,只有吸收波数在3 648,3 610和3 652cm-1的羟基强度减小,是甲苯的吸附中心,而其余羟基几乎不变。     

低能Cl原子刻蚀Si(100)表面的分子动力学模拟

使用分子动力学模拟方法研究了不同能量(0.3—10 eV)的Cl原子对表面温度为300 K的Si(100)表面的刻蚀过程.模拟中采用了Tersoff-Brenner势能函数来描述Cl-Si体系的相互作用.模拟结果显示,随着入射Cl原子在表面的吸附达到饱和,Si表面形成一层富Cl反应层.这和实验结果是一致的.反应层厚度随入射能量增加而增加.反应层中主要化合物类型为SiCl,且主要分布于反应层底部.模拟结果发现随初始入射能量的增加,Si的刻蚀率增大.在入射能量为0.3,1和5 eV时,主要的Si刻蚀产物为Si 关键词： 分子动力学 Cl刻蚀Si 分子动力学模拟 微电子机械系统     

同材质颗粒不同填充密度的随机介质中光场的空间分布

用时域有限差分法研究了同一材质的颗粒在不同填充密度下的随机介质中光局域化问题. 依据随机介质激光的实验参数,模拟了颗粒填充密度不同的随机介质中光场的空间分布. 结果表明：当散射颗粒的散射平均自由程与波长相当时,随机介质中的光场分布呈现局域化的特征,而且随着颗粒填充密度增大,光场的局域化程度增强. 因此,在同样的抽运激励下,颗粒填充密度越大的随机增益介质越容易产生激光辐射. 数值模拟结果与实验定性符合. 关键词： 随机激光 时域有限差分法 颗粒填充密度 局域化     

红外光谱在乙烯装置碱洗系统黄油组成及生成机理分析中的应用研究

乙烯装置裂解气在碱洗过程中会生成聚合物，与空气接触后易形成黄色粘稠态物质，通常称为黄油。红外光谱分析结果表明，黄油中不但有含氧聚合物，同时也含有裂解气中丁二烯的聚合物。热重－红外光谱（TGA－FTIR）联用分析结果表明，在300℃之前逸出的气体以醇类化合物为主，表明黄油中存在含氧聚合物；400℃以后逸出气体以聚合二烯烃分解产生的烯烃为主。含氧聚合物主要来自于醛酮的Aldol缩合聚合反应，而裂解气中的醛酮来自于蒸汽裂解制乙烯过程中的二级反应。     

金属纳米锥表面吸附分子分布的数值模拟

在均匀外电场中,将吸附在由过渡金属基底生长的纳米锥颗粒表面的CO分子等效为偶极子,在考虑偶极子与局域电场,偶极子之间色散力及偶极子与锥表面原子之间三种相互作用的情况下,给出各相互作用能的数学模型,并用Monte Carlo方法进行数值模拟,得到纳米锥颗粒表面吸附CO分子的空间分布构型.结果表明,在这些相互作用下,纳米锥表面吸附CO分子产生局部凝聚,且随着纳米锥角的变小,吸附在锥顶部的分子更加密集,导致吸附分子间相互作用更强,为解释纳米结构表面吸附体系的异常红外效应提供依据.     

纳米颗粒水基分散液在岩心微通道中的双重减阻机制及其实验验证

提出了纳米颗粒水基分散液的力学-化学双重减阻机制,并通过对比岩心切片吸附纳米颗粒前后以及冲刷前后的表面微结构、润湿性的变化,进行了实验验证. 研究结果表明,经纳米颗粒水基分散液处理之后的岩心切片表面表现为强亲水性, 并且存在一层致密的纳米颗粒吸附层;冲刷之后岩心切片表面的纳米颗粒吸附层依然存在, 但其表面已逐渐转变为强/超疏水性,反映了纳米颗粒吸附层表面的表面活性剂被逐渐清洗干净. 注水初期,主要表现为表面活性剂的化学减阻作用.随着注水过程的进行, 主要体现为以疏水表面的滑移效应为主的力学减阻机制.岩心驱替实验结果表明, 纳米颗粒水基分散液驱替后的岩心的水相渗透率平均提高幅度达84.3%, 减阻效果显著,证实了纳米颗粒水基分散液的力学-化学双重减阻机制.     

重力场下生物膜表面的金纳米棒吸附

纳米颗粒在生物膜表面的吸附对其生物医学应用至关重要.在本研究中,采用正置与倒置石英电子微天平及耗散系数测量实验,表征了不同溶液高度的支撑膜表面金纳米棒的吸附动力学.发现金棒在重力场下产生溶液浓度不均性.长宽比增大能够提高金棒的流体力学尺寸,延缓金棒的不均再分布过程,从而维持不同溶液高度生物膜表面吸附量的一致.同时,由于浓度不均程度差异,短棒、中棒、长棒在不同溶液高度的吸附量排序关系也是变化的.在溶液底层短棒的吸附量最大,在溶液顶层中棒的吸附量最大.研究深化考察了调控纳米颗粒在生物膜表面吸附的物理因素,为纳米材料的医学应用提供了参考.     

荧光/表面增强拉曼散射双模式纳米光学探针的构建及性能研究

提出一种新型的荧光及表面增强拉曼散射（SERS）双模式光学纳米探针。首先,通过再沉淀-包覆法合成二氧化硅包覆香豆素6的纳米颗粒,再在二氧化硅表面静电吸附多聚赖氨酸分子形成包覆层,随后通过原位还原的方法在多聚赖氨酸壳层复合银纳米颗粒,最后在银纳米颗粒表面吸附拉曼分子即形成双模式纳米探针。该探针通过二氧化硅包覆的荧光分子产生荧光信号,以多聚赖氨酸表面的银纳米颗粒作为SERS增强基底,利用拉曼分子获得SERS信号,实现了荧光及SERS双模式成像。荧光与表面增强拉曼散射相结合的双模式分析技术可同时发挥二者的优点,提高成像的分辨率和灵敏度,在生物医学领域具有重要的应用价值。     

甲基和羟基在Ir(111)表面吸附的密度泛函理论研究

在超原胞近似和slab模型基础上,采用周期性密度泛函理论,在0.11覆盖度(ML)下,对甲基与羟基在Ir(111)表面的吸附进行了研究,得到了甲基和羟基在Ir(111)表面不同吸附位置的吸附能和吸附构型,计算了它们的振动频率,同时分析了甲基和羟基共吸附于Ir(111)表面的情况.结果表明,甲基和羟基在Ir(111)表面的最稳定吸附位置都是top位,甲基是碳端向下吸附,羟基是通过氧端向下倾斜吸附.通过频率分析发现吸附后CH3中C-H键的对称伸缩振动、反对称伸缩振动以及剪切振动频率均发生了红移,而羟基中的O-H键的振动频率发生蓝移现象.通过计算对比发现甲醇分解为甲基和羟基过程是一个放热反应,从热力学角度来说该反应是可行的.     

甲基和羟基在Ir(111)表面吸附的密度泛函理论研究

在超原胞近似和slab模型基础上,采用周期性密度泛函理论,在0.11覆盖度（ML）下,对甲基与羟基在Ir(111)表面的吸附进行了研究,得到了甲基和羟基在Ir(111)表面不同吸附位置的吸附能和吸附构型,计算了它们的振动频率,同时分析了甲基和羟基共吸附于Ir(111)表面的情况。结果表明,甲基和羟基在Ir(111)表面的最稳定吸附位置都是top位,甲基是碳端向下吸附,羟基是通过氧端向下倾斜吸附。通过频率分析发现吸附后CH3中C-H键的对称伸缩振动、反对称伸缩振动以及剪切振动频率均发生了红移,而羟基中的O-H键的振动频率发生蓝移现象。通过计算对比发现甲醇分解为甲基和羟基过程是一个放热反应,从热力学角度来说该反应是可行的。     

基于液滴界面不稳定性的表面粗糙聚合物微球的制备及其细胞捕获应用

具有不同组成和形态的聚合物颗粒近来受到越来越多的关注,它们的表面粗糙度显著影响着其理化性能,尤其在调节生物材料与生物系统间的相互作用中发挥着重要作用.本文设计了一种具有表面可调褶皱结构的聚苯乙烯微球.首先通过微流控装置产生尺寸均一的含有疏水聚合物和助表面活性剂的液滴.在有机溶剂的挥发过程中,不断收缩的液滴出现界面不稳定现象.表面面积自发增大,固化后得到表面具有褶皱的微球.研究结果表明,调节助表面活性剂的浓度以及溶剂挥发速率均可以有效调控微球表面粗糙程度.循环肿瘤细胞捕获实验表明,这种褶皱结构能明显增强细胞黏附力,提高细胞捕获量.以上这些特征表明这种表面褶皱微球将在生物医学分析领域具备良好的应用前景.     

甲烷水合物形成促进技术实验研究

实验研究了液态烃(环戊烷和甲基环己烷)对甲烷水合物形成条件的影响,测试结果表明液态烃降低了甲烷水合物的形成压力,并改变了形成水合物的结构。实验研究了促进剂(液态烃和表面活性剂)对水合物形成诱导时间和生长过程的影响,结果表明液态烃和表面活性剂降低了水合物形成的诱导时间,提高了水合物形成速度;而且表面活性剂提高了水合物形成过程中的耗气量,并改变了水合物形成机理。     

界面活性剂对Fe_3O_4磁性与穆斯堡尔谱的影响

测量了不同颗粒尺寸Fe_3O_4覆盖界面活性剂前后磁性、红外谱以及穆斯堡尔谱。实验结果表明界面活性剂与Fe_3O_4微粒表面为化学吸附,覆盖界面活性剂后在相同磁场下磁化强度有所下降,穆斯堡尔谱变得弥散,随着颗粒尺寸变小,穆斯堡尔谱内场减小,谱线变得更为弥散,实验结果可以用表面各向异性的理论进行解释。     

红外光谱法研究甲苯在HZSM-5分子筛上的扩散

采用红外光谱法研究了甲苯在两种HZSM-5分子筛上的扩散。结果表明:甲苯分子在不同颗粒大小的分子筛吸附平衡时间不同,甲苯分子首先吸附在具有硅铝桥羟基的孔道内,而当硅铝桥羟基基本占据后,才吸附在硅羟基的吸附位上,显示了硅铝桥羟基吸附较硅羟基吸附位更强;大颗粒分子筛的甲苯扩散系数显著高于小颗粒分子筛。