非富勒烯受体有机光伏体系的激发态动力学

受益于非富勒烯受体的不断发展,近年来有机光伏器件的性能得到长足进步。传统富勒烯受体有机光伏体系下建立起来的电荷拆分和能量损耗模型,不完全适用于非富勒烯受体体系。我们利用超快光谱学方法,发现在模型体系中,非富勒烯受体畴内非局域激发态代替界面电荷转移态介导了电荷拆分的空穴转移通道,在很小的驱动能下实现高效电荷拆分。非富勒烯体系中双分子复合过程在能量损耗中扮演重要角色,分子氟化设计可以改变能级排列,抑制双分子复合产生的三线态,从而抑制损耗。分子间相互作用调控关键能级位置,可用以调控非富勒烯光伏体系光电流产生机制,有效抑制损耗通道,进一步提升有机光伏体系的效率。     

共轭聚合物中均匀无序对极化子输运动力学的影响

基于扩展的Su-Schrieffer-Heeger紧束缚模型和非绝热动力学方法, 研究了共轭聚合物材料中均匀无序效应对极化子输运动力学的影响. 研究发现: 极化子的动力学输运过程由外加电场和均匀无序效应共同决定; 在大部分电场范围下, 均匀无序效应对极化子输运的影响不太明显, 几乎可以忽略; 但在弱电场下, 均匀无序效应不利于极化子输运. 与高斯型无序效应下极化子的输运过程相比, 具有均匀无序的薄膜形貌更有利于极化子输运.     

非富勒烯聚合物薄膜的超快可见激发-红外探测光谱研究

非富勒烯聚合物太阳能电池材料是最具前景的有机太阳能电池材料之一。供受体材料的化学结构直接决定两者之间能带匹配程度,从而影响光电转换效率。本文以非富勒烯给受体材料为研究对象,利用超快可见激发-中红外探测光谱方法,以ITIC分子中的CN和CO伸缩振动为探针,研究了非富勒烯聚合物薄膜在光激发后电荷分离及演化过程。结果表明,这一体系的电荷分离过程可发生在皮秒时间尺度上。     

双分子链中非线性多激子态的动力学研究

在超快激光激发下分子聚集体内有多个激子产生.针对具有链间耦合的双分子链系统,应用密度矩阵理论,在偶极-偶极近似和算符算术平均值近似下通过求解量子主方程计算了不同双链构型下的多激子动力学过程.研究发现在光激发作用下的多激子离域在双链分子系统中,在能量表象下形成激子态能带.激子态能带的宽度和激子占据能级随双分子链构型的不同而不同.对于链间和链内均为H型排列的分子链,激子态能带变宽,激子态优先占据在高阶能级上.在不同能级下的激子具有不同的动力学演变特点.若链间耦合较强,激子态通过链间耦合传递,与分子是否直接受到激发没有直接关系,激发态在两个链内的转移周期与最近邻的链间耦合有直接关系.     

聚合物中光激发在电场作用下的转化

用动力学方法模拟了在聚合物中观察到的“场诱导电荷产生”现象,给出了聚合物链上键结构和电荷分布随时间的演变过程,并确定了激子变为极化子对的弛豫时间. 关键词：     

C40富勒烯分子的电子结构与传输特性研究

本文采用密度泛涵理论对富勒烯C40分子进行了结构优化,得到了稳定构型,然后构建了以金原子面为电极的电子输运模型．使用非平衡格林函数方法对构建的电子输运模型进行了电子输运性质的计算,得到了电子透射谱和伏安曲线,并分析了分子器件产生电子输运性质的原因. 研究结果发现：C40富勒烯的化学活性明显强于富勒烯C60和C32分子,在一些分子能级处,该分子为一个良导体．     

C40富勒烯分子的电子结构与传输特性研究

本文采用密度泛涵理论对富勒烯C₄₀分子进行了结构优化,得到了稳定构型,然后构建了以金原子面为电极的电子输运模型.使用非平衡格林函数方法对构建的电子输运模型进行了电子输运性质的计算,得到了电子透射谱和伏安曲线,并分析了分子器件产生电子输运性质的原因.研究结果发现:C₄₀富勒烯的化学活性明显强于富勒烯C₆₀和C₃₂分子,在一些分子能级处,该分子为一个良导体.     

共轭聚合物中链内无序效应对极化子输运的影响

基于扩展的Su-Schrieffer-Heeger紧束缚模型, 利用非绝热动力学方法研究了链内无序效应对共轭聚合物中极化子输运机制的影响. 研究发现, 极化子的输运由外加电场和链内无序效应共同作用的结果所决定. 在一般情况下, 链内无序效应不利于极化子的输运, 但随着电场强度的增大, 无序对极化子输运的影响减小. 关键词： 共轭聚合物 极化子输运 链内无序     

纳柱阵列通道中生物分子等效淌度的宏观输运理论分析

各向异性生物分子或带电布朗粒子在周期性孔隙结构运动的分析在生物医学、水处理、环境工程等无数领域具有非常重要的意义. 本文基于宏观输运理论计算粒子在周期性微纳阵列结构中等效输运 参数, 预测分离结果. 首先通过引入构型熵及有效电荷等参数, 建立各向异性生物分子在纳米级受限环境下的等效布朗粒子模型, 然后应用宏观输运理论和数值方法计算分子的等效淌度. 以小分子DNA 片段在周期性纳柱阵列通道中电泳迁移为例, 证明当通道空隙接近或小于分子尺寸时, 熵受限对分子的等效迁移速度有重要的影响, 是实现生物分子分离的主要机理. 因为熵受限的作用随着外电场的增强而减低,所以在较低电场强度条件下, 分子淌度差别较大, 对应分离效果较佳. 关键词： 生物分子分离 构型熵 微纳阵列 宏观输运理论     

表面等离极化激元对电荷输运影响的自洽场理论研究Ⅱ——MIM体系分子轨道场的计算与分析

采用自洽场方法计算MIM体系在电场作用下分子场系数、态密度和局域电子态密度的变化.结果表明，分子场系数分布呈现弦函数形式；随电场增大，能带向深能量延伸并且能级峰间分离的更明显，以及构成电流通道的3d_m群原子轨道交叠态的重叠量增大，提高 了电荷输运的能力.该分析为探讨SPP对电荷输运影响的建立奠定了基础. 关键词： 分子轨道场系数 电流通道 态密度 局域电子态密度     

双色场控制与测量原子分子超快电子动力学过程的研究进展

超短超快激光脉冲的出现为人们探索原子分子中超快电子动力学过程提供了强有力的工具.阿秒脉冲和强激光脉冲电场整形技术能够获得电子波包在亚飞秒时间尺度的动力学信息,发展出了一系列阿秒超快光谱学技术,如阿秒条纹相机、阿秒瞬态吸收谱等,成功地应用于原子、分子和固体中电子运动的探测.其中双色激光场就是通过电场整形技术实现电子相干运动控制和探测的一种重要手段,本文综述了中科院上海光机所强场激光物理国家重点实验室近几年来在双色场控制与测量原子分子超快过程方面的研究工作.     

基态非简并聚合物中的极化子和双极化子动力学

研究了极化子和双极化子在基态非简并聚合物中的动力学.弱电场下，发现载流子为带电极 化子或双极化子，它们的晶格态与电荷态始终耦合在一起同步运动.极化子比双极化子的运 动速度快，存在饱和速度，且它们的饱和速度随聚合物非简并度的增加而降低；强电场下， 元激发的电荷态将脱离晶格态的束缚而快速运动，参与导电的不再是极化子或双极化子，而 是电子直接导电. 关键词： 极化子 双极化子 动力学模拟     

电场作用下C60富勒烯二聚体分子的几何构型与失效

采用分子力学与量子力学相结合的方法,模拟了电场作用下C60富勒烯二聚体(2C60)分子的几何构型与失效行为,讨论了三种不同方向外加电场对2C60分子几何变形、构型失效、电荷分布与极化偶极矩的影响,并与电场作用下C60富勒烯分子的几何变形与失效行为进行了对比.研究结果表明,2C60分子的几何变形与失效行为与外加电场的方向密切相关.当外加电场与2C60分子的桥接C-C键平行时,2C60分子很容易发生失效,且失效形式也十分独特.     

偏置电场对聚对苯乙烯激发态弛豫特性的影响

为探讨洞悉电场对有机发光二极管电致荧光量子效率的影响,通过激发-探测超快光谱技术研究了激子在电场下的瞬态行为.与单重态激子相应的激发态在230 μJ/cm2激发强度下,显示了快慢两个弛豫过程. 快慢组分的权重因子及快组分弛豫时间常数是电场相关的, 在6.4×10⁵ V/cm的电场下,与无偏置电场相比,激子的快组分弛豫时间加速,快组分的权重因子由22%增加为72%,约50%的初始激子又通过电场而离解. 慢组分是电场无关的,其弛豫时间常数为890 ps. 实验结果还揭示了由激发光所产生的长程声学声子,其声速为17 /ps. 关键词： 聚对苯乙烯 超快光谱 激子 有机发光二极管     

超快强激光驱动的原子分子电离

强场电离是超快强激光与物质相互作用时发生的基本物理过程。强场驱动原子分子的电离电子动力学过程发生在一个光学振荡周期以内,是在阿秒时间尺度上研究电子超快动力学的典范。不仅如此,强场驱动下的超短电子束还为探测原子分子的结构及其超快动力学提供了重要的技术手段。文章首先简要阐述了超快强光场中原子分子电离的基本物理图像,在此基础上,介绍了近年来基于强场电离电子开展的超快过程研究的几个例子,最后简要讨论了强场电离研究的未来可能发展方向。     

半导体量子结构中量子力学新效应

量子力学波函数的相位、相干性与退相干,正成为当前物理学研究的一个热点,半导体材料及其低维量子结构,以其制备工艺的精良和物理研究的透彻而成为最佳研究对象,对于半导体量子结构中载流子相位和关联的实验研究,主要遵循两路线：（1）使系统特征尺度与相干长度可比,研究介观系统与小量子系统输运过程中量子相干效应;（2）发展超短脉宽激光器与超快探测技术,研究与相干时间可比的时间尺度内的动力学,文章结合笔者的研究工作,着重介绍半导体及其量子结构中超快光学过程研究,包括电声子散射的量子动力学,直流与THz交流电场驱动的半导体超晶格激子态、吸收光谱与四波混频谱,动力学Fano共振和多体相互作用中超越平均场近似的重要性。     

国外物理科普杂志精文提要

 H.谢尔等《输运和弛豫出的时标不变性》1月号在许多无序材料中看到标度不变动力学现象.分散运动可定量解释非晶半导体和绝缘体、聚合物薄膜、分子固溶体和玻璃等材料输运和迁移的测量中的普遍特性.文章讨论无序半导体中的电荷输运,论及它的实验和机制、弛豫规律.最后讨论玻璃材料中的弛豫.由上可见,无序系统中的输运和弛豫特性可归因于事例间时间的长尾分布,而这一分布限制了运动.     

链间耦合对极化子非弹性散射性质的影响

基于一维紧束缚的Su-Schreiffer-Heeger模型, 采用非绝热动力学方法, 研究了链间耦合对聚合物中极化子对非弹性散射性质的影响: 激子的产生依赖于链间耦合, 随着耦合强度的增加, 正负极化子对的电子波函数交叠增强, 利于提高激子的产率; 当耦合区域是极化子的宽度时, 正负极化子对波函数的耦合最充分、耦合最强, 电荷跃迁更容易, 激子产率最大. 关键词： 聚合物 极化子 激子     

聚合物发光器件中激子的解离与复合效率

对聚合物发光器件中极化子激子的形成与解离过程进行了详细探讨,提出了极化子激子解离的理论模型及解离概率的解析式,分析了激子解离后正、负极化子的输运过程,认为是极化子的链间跃迁实现了聚合物的电导,计算并讨论了内量子效率随外加电场、温度及杂质浓度的变化关系.该模型较好地解释了有关实验现象. 关键词： 聚合物发光器件 极化子激子 激子解离 内量子效率     

理论计算中电势能零点的选取对电荷注入的影响

基于紧束缚的Su-Schrieffer-Heeger(SSH)模型,利用非绝热的动力学方法,研究了金属/聚合物结构中电势能零点的选取对电荷注入的影响.理论计算发现,电场越强,电势能零点的选取对电荷注入的影响就越大. 关键词： 电势能 电荷注入 非绝热动力学