全气相化学激光体系的直流放电研究

为了提高化学激光体系(AGIL)中F原子的产率，采用直流放电引发方式，对棒式电极的放电特性进行了研究。在对NF3/He混合气体进行解离时，通过选择不同平衡电阻，得到了3 kW左右的放电注入功率。用光谱分析仪对F原子产率进行了测量。通过拟合计算可得:一个NF3分子能够解离出1.3～1.5个F原子。     

CF4/Ar微波放电与CS2反应的可见化学发光研究

利用交叉分子束-化学发光研究方法,研究了气相条件下不同反应压力时CF4／Ar微波放电的产物与二硫化碳CS的交叉反应在可见区(300～900nm)的化学发光,利用密度泛函B3LYP和二阶微扰MP2理论分别在6-311 G(3df,2pd)和6-311 G(d,p)基组下计算了可能的反应产物电子基态的构型和振动频率,将得到的光谱标识为F2S2电子激发态的发射谱,通过对光谱和产物的分析,认为微波放电得到的亚稳态的Ar原子与CS发生碰撞反应使CS解离为S原子和CS,解离得到的S原子与微波放电产生的F原子发生多步反应得到了F2S2的激发态。     

四氟化碳分子电离解离过程中的异构化动力学

采用离子动量成像谱仪研究了能量为1.0 ke V的电子束碰撞条件下CF₄分子的解离动力学.实验上，对解离离子的三维动量进行了成像测量，通过离子飞行时间关联谱识别了CF₄²⁺异构化生成F₂⁺分子的两个通道:F₂⁺+CF₂⁺与CF⁺+F₂⁺+F，得到了两个通道的离子动能及动能释放分布.对于其中的三体解离通道，我们进一步采用Dalitz图与Newton图等三体动力学分析方法对解离碎片的动量关联进行了分析.该通道以两个带电离子的背对背出射为主，中性的F原子作为旁观者只得到极小的反冲动量.     

DBD在原子光谱领域内的应用进展

介质阻挡放电因其体积小、结构简单、能耗低、工作温度低、样品解离/激发能力强等显著特点,特别适合于分析仪器的微型化和便携化。目前,基于介质阻挡放电的原子化器或激发光源已成功应用于原子吸收光谱仪、原子荧光光谱仪和原子发射光谱仪中,促进了小型化原子光谱仪器的发展。总结了介质阻挡放电技术在原子光谱领域内的研究进展,着重阐述了介质阻挡放电-原子发射光谱系统在不同进样方式下的应用情况,分析了每种进样方式的优缺点。本文还对介质阻挡放电技术在诱导蒸气发生、固体直接进样方面的新应用方向进行了评述。虽然介质阻挡放电技术已在原子光谱领域内得到广泛的应用,但其反应机理仍然不明确,制约了其后续的拓展研究。     

使用时间切片离子速度成像技术研究CF_2Cl_2光解动力学（英文）

本文使用时间切片离子速度成像技术结合共振增强多光子电离技术研究了CF_2Cl_2分子在235 nm附近的光解动力学.通过测量CF_2Cl_2分子在235 nm附近单光子解离产生的氯原子影像,直接得到了解离产物的速度分布和角分布.激发态氯原子的速度分布包含高动能组分和低动能组分,分别对应~3Q_0电子态的直接解离和由于内转换引起的基态预解离.基态氯原子的速度分布也包含高动能组分和低动能组分,分别对应~3Q_0与~1Q_1电子态的预解离和由于内转换引起的基态预解离.自由基解离通道被确认,二次解离通道和三体解离通道被排除.     

分子多光子共振吸收的理论研究

首先利用Floquet理论得到共振态的本征函数,再通过求解束缚态与连续态的耦合矩阵而得到束缚态的解离几率,最后得到任一束缚态通过耦合而解离的解离几率及衰变宽度等,利用我们得到的公式,对不转动的双原子分子及双原子分子模型进行了计算,在外场不是特别强的情况下,得到了一些很好的结果。     

基于密度泛函紧束缚方法的Ge_(10)团簇Mülliken交叠电子布居分析与解离行为研究

随着微电子工业和纳米技术的不断发展,对低维锗材料物理和化学性质的研究正成为研发新型微纳电子器件的基础.采用遗传算法和密度泛函紧束缚方法相结合计算得到Ge_(10)团簇最低能量构型.通过对该团簇内局域原子堆积结构和基于Mülliken电子布居的电子性质分析,发现团簇内两个原子间成键的强弱受原子间距和这两个原子各自近邻原子的状况影响.团簇内部原子上的电子会向团簇外部原子转移.团簇的解离会以分成两个团簇和单个原子的方式进行.当以团簇方式解离时,出现两个Ge_5团簇或一个Ge_3和一个Ge_7团簇.位于团簇小表面上方的原子会首先从团簇解离出来,随后八面体顶点上的原子发生解离.     

原子发射光谱法研究SCB放电特性

半导体桥(SCB)通过桥膜放电进行含能材料的点火,具有低点火能量、高安全性以及能与数字逻辑电路组合等优点.文章利用原子发射光谱技术研究了其放电特性.首先用Cu原子谱线510.5和521.8 nm进行温度测垦,用Si原子谱线390.5 nm和Si离子线413.0 nm进行电子密度测量,同时获得SCB放电温度和电子密度随时间分布的测量结果.在放电电压为20 V,充电电容为47 μF条件下,1.0 Ω的SCB放电温度分布在2 500～4 300 K之间,电子密度约为1016 cm-3左右.然后根据光谱诊断结果,结合等离子体成立的空间尺度和时问尺度条件,判断两种规格的SCB的放电行为是否产生等离子体.该研究结果为SCB桥体的设计以及点火方式的控制提供了理论依据.也为瞬态小尺寸等离子体的判断和诊断提供了一种参考方法.     

基于密度泛函紧束缚方法的SixGey（n=x+y，n=2~5）团簇成键条件与解离行为研究

采用基于密度泛函理论的紧束缚方法和遗传算法相结合的方法对SixGey（x+y=n，n=2~5）二元团簇的低能稳定结构进行了全局搜索，分析了包含不同原子数目、不同组分团簇的几何构型、原子间交叠电子布居数及可能发生的解离行为。研究表明，包含2~5原子团簇的Si-Si、Ge-Ge和Si-Ge键的成键距离分别为2.18 Å ~ 3.10 Å、2.32 Å ~ 3.64 Å和2.32Å ~ 3.38 Å；二元团簇的原子数目、组分对原子间键长、键角及Si/Ge原子在团簇中的占位、原子间相互作用有明显影响。通过团簇中各原子的Mülliken总交叠电子布居数分析，发现多数团簇中单独的Ge原子最容易被解离出来，随着团簇包含原子数目增多，出现了多种存在竞争机制的解离方式，可能同时存在解离出Si1Ge1、Si2Ge1和Ge原子的情况。     

活性氮反应产生激发态卤化氮实验研究

报道了利用氮气放电产生的活性氮有效制备激发态卤氮自由基NX(b)(X=F,Cl,Br)的方法.在流动余辉装置上,将含溴有机物CH2Br2、CHBr3、C2H5Br、C4H9Br加入到活性氮中,在550～750nm观察到了较强的NBr(b→X)跃迁发射光谱.机理分析表明,活性氮中的基态氮原子N(4S)与含溴分子反应首先产生基态的NBr,由于亚稳态分子N2(A3Σ+u)的能量转移作用,基态NBr被激发到NBr(b).当含氯有机物CCl4、SOCl2加入到活性氮中时,观察到了NCl(b→X)的发射光谱,而当CHCl3、CH2Cl2加入到活性氮中时,却没有观察到NCl(b)态的辐射跃迁.当SF6与氮气混合放电时,观察到了NF(b)态的跃迁发射谱.分析表明,基态的NCl和NF自由基分别是由N(4S)+CCl3(SOCl2)→NCl(X)+CCl2(SOCl)和N(4S)+SF5→NF(X)+SF4通道产生的,再通过N2(A)能量转移到激发态.     

发射光谱研究多针对板电晕放电O活性原子特性

利用发射光谱技术在大气压下测量了空气中多针对板负直流电晕放电和正电晕流光放电产生的O(3p5 P→3s 5 S02777.4nm)活性原子发射光谱。在负电晕放电中,研究了放电功率、电极间距、N2含量和相对湿度等因素对O活性原子产生过程的影响;在正电晕流光放电阶段,研究了O活性原子相对密度在放电反应空间的分布特点。结果表明:O活性原子产量随放电功率的增加而增大,随电极间距增大而减少,随相对湿度和氮气含量的增加,其产量先增大后减少;O活性原子相对密度沿针尖轴向呈先增大后减小的趋势。     

Performance studies of a pulsed HF laser with a sliding discharge plasma cathode

The plasma electrode design concept is applied for the first time to an HF laser. The discharge along the surface of a dielectric (sliding discharge) is used as a plasma cathode for the main laser discharge. The laser operates at atmospheric pressure with a gas mixture of He/SF₆/C₃H₈. Details are presented on the efficiency of energy transfer, the dependence of laser performance on circuit parameters, gas mixture, relative energy loading and time delay between the plasma electrode and main discharges. The F atom production rate is estimated from the linear dependence of the output energy on the electric charge passed through the discharge. Output energies of 600 mJ were obtained at 1.6% efficiency from a small active discharge of 108 cm₃ volume and 38 cm length, while the maximum specific input and output energies were 370 J/1 and 5.7 J/1, respectively. These values compare favourably with those reported in the literature for non-chain-reaction-type gas mixtures at 1 atm pressure and demonstrate that the plasma electrode design is a powerful scheme for developing gas-discharge lasers.     

直流大气压辉光放电高能电子密度的空间分布

利用针阴极和水阳极,在6 mm的空气隙产生了大气压空气辉光放电。该大气压辉光放电具有明显的负辉区、正柱区和阳极辉区等明亮的发光区。通过研究放电的电压电流特性,发现该放电处于亚辉光放电到正常辉光放电阶段。由于氮分子第二正带系337.1 nm的光谱强度反映高能电子密度,对337.1 nm谱线的强度进行了空间分辨测量。结果发现高能电子在针尖附近密度最大,而其他区域相差不多。随电压升高,高能电子密度减少。增大限流电阻,高能电子密度也减少。氧原子对杀菌消毒具有重要作用,利用发射光谱法对氧原子谱线强度的空间分布进行了测量,发现氧原子谱线强度与高能电子的空间分布及其随参数的变化关系一致。     

系统研究氢原子Stark能谱的数值方法Ⅱ—准稳态及其线型

本文通过标度变换，引入ｔ参量，将抛物坐标下分离变量后，稳定外电场下氢原子的Ｓｃｈｒｏｄｉｎｇｅｒ方程消除了耦合，大大地简化了计算。由“有效动能”曲线给出“准稳态”存在的判据。利用波函数渐近表达式的周期性性质，可求出任意ｍ值的氢原子能级随电场变化的解。本文以ｎ＝６时２１条Ｓｔａｒｋ分裂谱的Ｅ－Ｆ曲线为例，说明这种系统计算法的简便。最后通过边接出射波函数与其渐近形式，计算出散射振幅，分析了ＤＣ Ｓｔａ     

空气电晕放电中的OH自由基发射光谱

测量了大气压下向空气中喷射不饱和水蒸气的电晕放电产生的OH自由基的发射光谱。通过对光谱线强度变化的分析,研究了电场强度、放电方式、水蒸气比例等因素对OH自由基产生过程的影响,及OH自由基浓度在放电反应空间的分布特点。     

Measurement and simulation of partial discharge in oil-paper insulation under the combined AC–DC voltage

Depending on unique operation characteristics for voltage applied on valve side winding of the converter transformers, it is extraordinarily significant to study the partial discharge (PD) behavior with oil-paper insulation under combined AC–DC voltage. Therefore, this paper investigated PD inception characteristics by pulse current methods with needle-plate electrode system under combined AC–DC voltage. Furthermore, 3D electric field distributions versus combined AC–DC voltage in different ratios were calculated by Finite Element Analysis (FEA). An experimental conclusion was drew that AC partial discharge inception voltage (PDIV) in pure oil would decrease linearly with the DC component increasing but the inception voltage with oil-paper insulation appeared to be independent of DC voltage and dependent of AC voltage. And 3D electric field distribution deduced from simulation provided a supplementary proof on the experimental results. Moreover, high speed photography was used to capture emitted light produced by discharge, estimate streamer velocity (1.8 km/s) and record streamer initiation and propagation process in oil gap. Previous studies have shown that the prebreakdown phenomena involving the generation and propagation of vapor channels through the oil could be divided into a three-stage process.     

DC corona ozone generation enhanced by TiO<Subscript>2</Subscript> photocatalyst

Non-thermal electrical discharges, such as corona discharge are apart of the source of ozone, charged, and excited species and acoustic noise also the source of electromagnetic radiation of different wavelengths. The important component of this radiation from the standpoint of photocatalyst activation is the ultraviolet radiation. We studied the role of UV radiation on corona discharge ozone production by placing the titanium dioxide photocatalyst into the discharge region. We used hollow needle to mesh DC corona discharge at atmospheric pressure with TiO₂ globules on the mesh. The discharge was enhanced by the flow of air through the needle. We found that for the needle biased negatively addition of TiO₂ photocatalyst on the mesh electrode drastically increases discharge ozone production as well as the ozone production yield. These quantities are also influenced by the mass of the used photocatalyst and its distribution in the discharge chamber.     

直流弧光放电化学气相沉积(CVD)法制备金刚石薄膜及其等离子体的光发射谱原位测量

应用直流弧光放电分解CH₄和H₂混合气体成功地实现了高速生长多晶金刚石膜,应用扫描电子显微镜、X射线衍射仪、Raman谱仪对所得样品进行检测和分析,为了弄清楚金刚石膜的生长机理,在实际生长环境下“原位”测量了不同条件下直流弧光等离子体的光发射谱,结果发现:高速生长金刚石膜的关键是该气相反应中有大量的原子H存在。     

电弧及辉光微等离子体大气压取样的发射光谱研究

在线化学分析需要实现开放环境下的样品取样和电离/激发。相比于激光切削或者激光诱导击穿,大气压微等离子体系统结构简单,更利于小型化。因而基于大气压微等离子体的在线化学分析技术引起行业的广泛关注。为了确定合适的微等离子体源进行样品的在线元素检测,需要进一步了解各放电模式及工作参数下微等离子体的自身特性以及取样效果。该工作主要研究了电弧及辉光放电微等离子体在大气压下对样品铁取样发射光谱的特性。实现了在开放环境下对高熔点金属样品的在线检测,并发现电弧放电微等离子体与光谱分析源联用具有更高的取样效率。高采样效率的电弧放电微等离子体源为实现金属及难解离样品的检测提供了一种新的方法。同时,相较于传统的取样装置,避免了复杂的样品制备、样品传输过程。实验装置采取简单的针对板放电结构,分别利用高压脉冲电源、直流电源获得电弧放电和辉光放电。实验的结果表明,在放电功率近似相等的条件下,电弧放电产生的微等离子体对样品铁取样的光学发射谱中,样品元素的特征谱线占据主导地位,同时伴随有空气中氮气的谱线,而且铁离子(FeⅡ)谱线的相对强度显著高于氮气分子谱线的相对强度。而在直流辉光放电中,样品铁原子(FeⅠ)谱线相对强度非常不明显。由此说明,电弧放电产生的微等离子体具有更高的采样效率。放电在样品表面留下的溅射坑也得出了相同的结论。增加辉光放电电流到25 mA,发现样品元素铁的谱线仍然没有明显的增强。同时,也研究了采样间距对两种采样模式的影响。实验结果表明,间距对两种模式的采样光谱没有显著的影响。采用主要成分为铝的合金铝箔进行了上述对比实验,得出相同的结论,即电弧放电微等离子体更适合作为光谱分析源来实现对金属样品的实时快速检测。