加压富氧燃烧模式下SOx/NOx强耦合促进SO3形成的机理研究

加压富氧煤粉燃烧技术由于净发电效率高被认为是最有可能得到应用的燃煤CO2控制技术之一,但受燃烧压力影响,烟气中的酸性气体(SOx/NOx)分压显著提高,导致腐蚀风险加剧,而目前对该问题相关的基础研究很少。本文利用详细反应机理(72组分,428反应),基于实验数据对照,揭示了加压富氧模式下SOx/NOx强耦合促进SO3和NO2形成的协同效应。动力学机理计算结果表明:SOx/NOx的交互作用可促进SO2和NO向SO3和NO2的转化,并且该促进效应在一定的温度和加压条件下十分显著。基于反应路径和敏感性分析,本文最终发展了一个能用于准确预测加压富氧燃烧模式下SO3和NO2在后火焰区形成特性的9步骨架反应机理。     

基于解耦法构建柴油表征燃料的骨架机理

本文构建了一个包含正癸烷、异辛烷、甲苯和甲基环己烷的柴油表征燃料模型。基于解耦法构建了一个包含70种组分和193个反应的柴油表征燃料的骨架机理。在解耦法中,骨架机理被分为两部分:一部分是极其简化的C_2-C_n机理,用于预测燃料的滞燃期和消耗;另一部分为详细的H_2/CO/C_1机理,用于预测火焰速度和熄火极限,以及碳氢和一氧化碳的排放。通过与激波管中的滞燃期、搅拌反应器(JSR)中的组分浓度、层流火焰速度以及预混压燃(PCCI)发动机中的燃烧和排放的实验数据对比,发现机理较好地预测了柴油的着火、燃烧和排放特性。     

耦合路径通量分析与敏感性分析方法的燃烧机理简化

针对采用单一燃烧机理简化方法的缺陷,本文提出了耦合路径通量分析与敏感性分析的一种新的机理简化方法,并用于甲烷与正庚烷详细燃烧机理的简化。将采用该方法所得到的简化机理与采用路径通量分析方法得到的简化机理分别用于燃烧过程模拟,并与直接采用详细机理的模拟结果进行对比分析,结果表明耦合路径通量分析与敏感性分析机理简化方法可以在保持计算精度的情况下进一步减少机理组分数和基元反应数目。路径通量分析与敏感性分析简化方法的耦合为化学反应流模拟中的大型详细化学机理的简化提供了新的解决方案。     

基于详细化学反应机理的DME发动机三维湍流燃烧模拟

采用基于详细化学反应机理的三维湍流燃烧数值模拟,研究直喷柴油机燃用二甲基醚(DME)的伴有化学反应的流动燃烧现象.模拟预测的缸内压力随曲轴转角的变化及NO排放浓度与实验相符.分析了计算所得的曲轴转角随缸内流场速度、温度和组分浓度的分布历程,结果表明甲醛在低中温下相对稳定,随着温度的升高,氧化反应加速进行,而由于流动及壁面传热等效应,甲醛作为不完全燃烧产物存在于排气中.     

3MW_(th)富氧燃烧气体污染物生成与排放特性研究

本文在3 MW_(th)富氧煤粉燃烧实验台,对空气燃烧,不同循环倍率的循环燃烧工况下,进行燃烧实验,研究富氧燃烧过程中气体污染物的排放特性。实验结果表明:在3 MW_(th)富氧燃烧实验台上,富氧燃烧过程中CO_2浓度可以达到80%以上,同时能保证很高的煤粉燃尽率;与空气工况相比,富氧燃烧工况下,烟气中NO_x的浓度上升了56%~167%,排放量降低了46%~69%;同时燃烧气氛的变化对煤中硫向SO_2的转化率影响很小;双碱法湿法脱硫能在富氧燃烧条件下稳定运行,脱硫效率能达到95%以上。     

富氧燃烧条件下煤焦的燃尽特性

本文利用平面火焰携带流反应器研究了DT烟煤在富氧燃烧条件下的燃烧实验。采用灰示踪法分析煤焦的燃尽和元素释放特性,并采用等密度模型计算了基于氧化反应C+0.5O_2→CO的表观反应动力学参数。研究结果表明;煤粉在富氧燃烧条件下的燃尽慢于空气燃烧;富氧燃烧条件下,煤焦与CO_2的气化反应会导致煤焦表面对O的化学吸附,进而导致氧元素释放速率减慢;高氧浓度条件下,高浓度CO_2对煤焦燃尽的抑制作用大于CO_2气化反应对煤焦燃尽的促进作用,降低环境氧浓度可以逐步提高CO_2气化反应对煤焦燃尽的贡献。     

正庚烷低温燃烧机理构建

基于课题组自主研发的高碳烃燃烧机理自动生成程序ReaxGen,构建了正庚烷低温燃烧详细机理(642个物种,2220步反应)。分别采用物质产率分析和反应路径流量分析方法简化该详细机理,得到半详细机理(510个物种,1472步反应)和骨架机理(20g个物种,770步反应)。对正庚烷的点火延时,层流火焰速度以及主要物种浓度曲线的模拟结果表明这些机理的模拟精度较高。在工程计算流体力学仿真设计中具有良好的应用前景。分析了正庚烷点火延时敏感度,考查了机理中关键反应。     

富氧燃烧烟气压缩脱硫脱硝的实验研究

富氧燃烧技术是实现CO_2捕获的重要方式,研究表明其特有的烟气压缩纯化过程可实现NO_x、SO_2的协同脱除。本文在可在线监测的加压实验台架上开展实验,探讨了干态和湿态条件下影响NO_x、SO_2脱除的因素及二者间相互影响关系。结果表明,加压有助于NO转化为NO_2,干态下高浓度SO_2会抑制此过程。湿态下加压会促进NO_x和SO_2转变为硝酸和硫酸,NO_x的脱除率与系统压力和初始NO浓度成正比,SO_2的存在一定程度上会抑制NO_x的脱除,但NO的存在则对SO_2的脱除有益。     

正庚烷化学反应机理的简化与加速计算

详细化学反应机理的引入会给燃烧数值模拟带来巨大的困难:一方面,由于不同组分对应不同的特征时间,详细化学反应机理会导致燃烧模拟涉及到广泛的时间尺度;另一方面,随着燃料所含碳原子数目的增加,其详细化学反应机理中所含的组分数目与基元化学反应数目会呈指数增长,这直接导致计算量的急剧增加。为了解决这两方面的困难,本文以正庚烷氧化机理为例,通过化学反应机理简化(反应路径分析法)与加速算法(投影法)实现了在确保计算精度的条件下极大程度地提高计算效率。     

以NH_3为还原剂的SNCR反应机理简化

通过敏感性分析、准稳态假设的方法,对含有60个组分、371个基元反应的SNCR详细机理—(?)A机理,进行了系统的简化,得到了包含28个组分、97个基元反应的骨架机理,以及进一步的包含12个主要组分,8步总包反应的简化机理模型。用Chemkin软件中柱塞流反应器(Plug Flow Reactor,PFR)模型对详细机理和简化机理模型分别进行计算,结果表明简化机理相比详细机理计算量大大减小,并在较广的反应温度(800～1300℃)、氨氮摩尔比(0.5～2)、停留时间(0.01～1 s)等范围内可以准确反映详细机理对SNCR化学动力学特性的预测。与普遍使用的Fluent软件中的SNCR两步总包反应模型相比,本文所发展的简化机理模型在适用范围及准确性方面都有显著的改进。本文发展的简化机理模型可以为后续SNCR反应流的数值模拟提供参考。     

PODE/甲醇双燃料化学动力学简化机理研究

聚甲氧基二甲醚(PODE)和甲醇属于煤基高含氧燃料,两者有效组合燃烧可实现内燃机节能减排.本文以PODE3和甲醇作为表征燃料,通过使用反应路径分析、直接关系图法、敏感性分析法对详细PODE3反应机理进行简化获得PODE简化子机理,然后与甲醇反应机理、NOx和PAHs子机理耦合获得PODE/甲醇双燃料化学动力学简化模型(...     

奇异摄动法简化化学反应机理

本文简单介绍了奇异摄动方法简化化学反应机理的原理,通过对反应过程中不同反应模态的特征时间来区分反应过程中的快慢模态,并由此确定简化机理的组分数,对氢气/空气、甲烷/空气的燃烧机理分别用CSP方法做简化,对GRI-2.11的简化机理论与详细机理对点火延迟时间和火焰传播速度进行了较宽压力和当量比下的验证,结果证明了该方法的有效性和准确性。同时也讨论了不同反应快模态数的选择对结果会产生的影响,为得到能模拟点火过程的简化机理提供一种参考方法。     

基于三代路径通量分析方法的甲烷燃烧机理简化

基于路径通量分析,以预选组分为基础,通过计算预选组分直接参与,及第二代、第三代间接参与的所有生成反应与消耗反应中其他组分相对于预选组分的路径通量之和,建立了一种新型化学机理简化方法。用该三代路径通量分析简化法对甲烷燃烧机理进行了简化,计算结果与详细化学机理、二代路径通量分析简化法简化机理进行了对比,证明了三代路径通量分析简化法具有更高的简化精度。对特定工况下三代路径通量分析法与二代路径通量分析法简化精度的对比,证明在着火延迟时间较小时三代路径通量分析法简化精度更高。     

基于自适应方法的Sn/O/H/N/C/Cl反应机理简化

计算包含详细反应机理的复杂反应流问题仍然是十分费时的,已有的反应流计算方法通常采用简化的化学反应机理．传统的机理简化方法大多基于反应条件的稳态假设,如主量组分分析法等．近年来,一种基于自适应化学理论的机理简化的新方法被提出．该方法根据设定的化学精度要求,可实现详细反应机理的最优简化．对Sn/O/H/N/C/Cl详细反应机理的简化结果表明Sn CO_2=SnO CO和Sn O_2=SnO O为机理中影响Sn氧化最重要的两个基元反应．     

适用于HCCI燃烧的PRF化学动力学骨架机理

本文构建了一个适用于HCCI燃烧的PRF化学反应动力学骨架机理。该机理包含40种组分和65个反应。通过与激波管、喷射搅拌反应器、流动反应器和HCCI发动机的实验数据对比表明,新机理适用于多种反应器,可以较准确地计算着火点及关键组分的演变规律,并且在不同的温度、压力和当量比下具有较好的性能。在HCCI发动机的单区模型计算中,对于燃料PRF 91.8和PRF 70,骨架机理计算结果与Curran等人的详细机理计算结果基本相同。     

采用详细化学反应机理研究煤富氧燃烧NO_x生成机制

本文采用详细化学反应机理,建立氧煤燃烧气固反应模型,分析煤在富氧燃烧条件下NO_x生成机制,研究不同O₂浓度和分级燃烧对NO_x排放的影响。富氧燃烧时,NO_x生成主要路径为:HCN→CN→NCO→NO和HCN→CN→NCO→HNCO→HN₂→NH→HNO→NO。初始O₂增大,挥发分和HCN析出时间提前,高的O₂初始浓度对燃料N转化率有促进作用;煤富氧分级燃烧时,主燃区还原气氛有利于NO还原为N₂,其主要还原路径如下:NO+CO→N+CO₂、NO+H→N+OH和NO+N→N₂+O,当主燃区过量空气系数SR₁从1.15减小到0.6,N最终转化率（t=1000 ms）只是从0.379减小到0.339,相对于未分级燃烧时变化了10.55%,与煤空气分级燃烧相比,煤富氧分级燃烧对N转化率影响较小。     

准二维狭缝ODPP/OESC的研究分析

针对准二维狭缝燃烧系统,进行了扩散燃烧、预混燃烧、空气部分预混燃烧以及稀氧部分预混/富氧补燃(ODPP/OESC)等燃烧技术的排放特性对比;并进行了稀氧部分预混/富氧补燃技术中不同预混氧浓度、不同补燃氧浓度、不同预混当量比以及不同补燃位置火焰的燃烧特性以及污染物的生成特性的对比分析。研究结果表明,ODPP/OESC的燃烧工艺,能够有效地实现燃烧过程中高效率和低排放的双优化,随着预混当量比的增大以及后期补燃位置的增大,快速型NO_x生成比重明显增大。     

燃气轮机燃烧室化学反应器网络模型研究

本文针对CFD燃烧室设计方法在计算时间以及计算的准确度上的不足,发展了一种计算量较小的、能够快速准确地预测燃气轮机燃烧室污染物排放的化学反应器网络模型方法(CRN).该方法首先根据CFD的计算结果对燃烧室进行分区,不同的区域采用不同的化学反应器模型进行模拟,反应器之间的连接关系以及入口参数都根据CFD的结果确定.本文采用这种方法对某个燃烧富氢合成气的重型燃气轮机燃烧室的NO_x排放随燃料加湿量的变化进行了预测,并与现场测量的结果进行了比较.计算结果与现场试验数据吻合得很好,证明这是一种很好的预测燃烧室NO_x排放的方法,与CFD方法相比预测精度有了很大提高,而且在计算时间上小了几个数量级.     

乙烷着火化学反应动力学机理研究

本文利用激波管测量了乙烷在不同压力、温度和当量比下的着火延迟期,并利用CHEMKIN软件结合GRI-Mech3.0机理对预混合气着火过程进行了模拟计算和化学反应动力学分析。结果表明,GRI-Mech 3.0机理不能很好地预测乙烷的着火延迟期。通过对着火过程进行敏感性分析,得出反应C_2H_5+O_2=C_2H_4+HO_2和C_2H_4+H+M=C_2H_5+M对着火延迟期的影响较大,并对其反应速率常数进行了修正。修正后的机理能够较好地改善对乙烷着火延迟期的预测,并同时保持了对层流燃烧速度的准确预测。     

基于水泥/CaO修饰铁矿石载氧体的煤化学链燃烧试验

煤化学链燃烧是一种基于CO_2零排放的新型燃烧方式。对铁矿石加以水泥/CaO修饰,在串行流化床上进行煤化学链燃烧试验,考察了修饰后的载氧体对煤转化特性及含N气体排放的影响。结果表明:相比于铁矿石载氧体工况,采用修饰铁矿石能够促进煤及煤气化产物在燃料反应器中的转化,从而提高CO_2捕集效率并降低额外耗氧率;采用修饰铁矿石减弱了燃料反应器中的还原性气氛,燃料反应器中的NO析出增加,而空气反应器中的NO析出减少。