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采用四种不同的方法制备了系列铁酸铁超微粒子催化剂,考察了其对乙苯和环己烷的氧化脱氢反应性能.结果表明,(D)样品具有最佳的乙苯氧化脱氢反应活性:400℃,O2/C6H5C2H5(mol)=3.0时,乙苯转化率为50%,苯乙烯选择性为80%,苯乙烯单收达40%.催化剂对乙苯氧化脱氢反应的活性随样品的粒径变小而提高,对环己烷氧化脱氢反应则恰好相反,即活性随粒径变小而降低.这种差别归因于反应物分子结构与催化剂表面原子配位结构的匹配作用.ESR结果对比表明,粒径小的粒子的原子配位结构对称性较低. 相似文献
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本文应用碱性气体吸附的红外光谱和TPD技术研究了FeZSM-5(F_4)的酸性,酸性顺序为:H-F_4>Fe_2O_3/F_4>F_4原粉>水热处理的K-F_4>Li-F_4>NaF_4>K-F_4>NaOH/F_4,比较了酸强度和积炭对乙苯氧化脱氢性能的影响,以及催化剂酸碱性质与积炭的关系.结果表明,乙苯氧化脱氢反应是在酸碱协同作用下进行的,积炭也参与了氧化脱氢反应,催化剂表面上L酸中心产生的具有一定C、H、O比的积炭具有高的氧化脱氢活性.碱金属阳离子改性的具有L酸中心的FeZSM-5是乙苯氧化脱氢的高活性催化剂。 相似文献
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本文应用碱性气体吸附的红外光谱和TPD技术研究了FeZSM-5(F4)的酸性,酸性为:H-F4〉Fe2O3/F4〉F4原粉〉水热处理的K-F4〉Li-F4〉Na-F4〉K-F4〉NaOH/F4。比较了酸强度和积炭对乙苯氧化脱氢性能的影响,以及催化剂酸碱性质与积炭的关系。结果表明,乙苯氧化脱氢反应是在酸碱协同作用下进行的,积炭也参与了氧化脱氢反应,催化剂表面上L酸中心产生的具有一定C、H、O比的积炭 相似文献
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氧化镍中非化学计量氧在乙烷氧化脱氢中的作用 总被引:12,自引:2,他引:12
以纯NiO为模型催化剂考察了乙烷氧化脱氢(ODHE)性能,发现非化学计量氧的存在与反应的活性及选择性密切相关.TGA研究结果表明,500℃制备的样品具有x≈6%的非化学计量氧.H2TPR结果表明,非化学计量氧与晶格氧的可还原性明显不同;O2TPDMS又把非化学计量氧区分为两个氧物种,O-2和O-(或O2-2).脉冲试验结果表明,非化学计量氧对ODHE制乙烯是选择性反应的活性氧物种,晶格氧是完全氧化反应的活性氧物种.一旦催化剂中非化学计量氧耗尽并动用晶格氧时,催化剂便有Ni0生成,表现出自催化性能,使反应活性迅速提高,但产物均为CO2,CO,CH4等完全燃烧或裂解产物.为保持有较高的乙烯收率,反应处于稳态时Ni必须处于高价态.电导测定结果表明,优良的ODHE催化剂应有P型半导性. 相似文献
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CO2 气氛下 MCF 负载氧化钒催化剂上乙苯脱氢反应 总被引:2,自引:0,他引:2
以介孔氧化硅泡沫 MCF 为载体合成了一系列负载型氧化钒催化剂 (V 含量为 2%?10%). 采用 N2 吸附、X 射线衍射和 H2 程序升温还原对 V/MCF 催化剂的结构和织构性质进行了表征, 并评价了催化剂在 CO2 气氛下的乙苯脱氢性能. V/MCF 催化剂具有较高的乙苯脱氢活性, 其中 V 含量为 6% 的催化剂具有最高的反应活性. V/MCF 催化剂的乙苯脱氢活性显著高于 V/MCM-41, 这是由于前者具有较高的可还原性以及较好的扩散性能. CO2 气氛下的乙苯转化率明显高于 N2 气氛下的, 这归因于 CO2 与乙苯发生氧化脱氢, 并通过逆水煤气变换反应在线除去脱氢反应生成的氢. 相似文献
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用阶跃过渡应答技术研究了乙烷氧化脱氢反应的反应物C2H6,O2,产物C2H4和主要副产物CO2在MoO3-V2O5/Al2O3催化剂上的吸附行为。结果表明:C2H6和C2H4在该催化剂上不吸附;氧为慢吸附、不可逆吸附;CO2为可逆吸附,吸附量较小。并发现在无氧的条件下,乙烷能与催化剂表面上的晶格氧反应生成乙烯。这些结果对乙烷氧化脱氢反应机理的探讨有重要意义。 相似文献
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铁硅酸盐分子筛乙苯氧化脱氢催化性能研究—平衡阳离子性… 总被引:1,自引:0,他引:1
在823K和乙苯/O2=1.0的条件下考察了乙苯在FeZSM-5上的催化活性,比较了平衡阳离子性质,水热处理及Fe2O3的分散程度对乙苯氧化脱氢性能的影响,结合XPS、ESR及TPR测试结果讨论了FeZSM-5中铁的存在状态与乙苯氧化脱氢的关系,结果表明,FeZSM-5催化剂上作为L酸中心的骨架Fe(Ⅲ),水热处理产生的高分散非骨架Fe(Ⅲ)和适当强度的碱中心共同构成了乙七氧化脱氢活性中心。 相似文献
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用乙酰丙酮络钒法制备了两组不同氧化物和磷酸盐载体负载的钒载量为5%V2O5的催化剂.XRD和Raman光谱表征结果表明,钒氧化物在载体MgO,Al2O3,Mg3(PO4)2,AlPO4和Zr3(PO4)4上是高度分散的,没有生成明显的V2O5晶相;催化剂的可还原性与其氧化物或磷酸盐载体的金属还原电位序有较好的对应关系,与其丙烷氧化脱氢活性也存在较好的平行关系,表明钒氧化物与载体的阳离子形成了V—O—M桥键,该桥键氧较易移去,可能是丙烷氧化脱氢的活性氧物种;催化剂表面酸性位有利于丙烷C—H键的活化,但导致深度氧化产物增多. 相似文献
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甲醇催化氧化重整反应制氢的研究 总被引:14,自引:1,他引:13
研究了Cu/Zn/Al系列催化剂催化甲醇氧化重整反应制氢,得到活性,选择性及稳定性较好的催化剂Cu60Zn30Al5Ce5;并且考察了Cu60Zn30Al5Ce5为催化剂时,该反应的工艺条件如温度,物料配比等,当压力为0.1MPa,温度为240℃,CH3OH:H2O=1:0.8,CH3OH:O2=4:1时,甲醇的转化率达97.75%,在此反应条件下,反应100h后,甲醇的转化率仍在96%以上。 相似文献
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异丁烷在Cr2(MOO4)3,Fe2(MoO4)3催化剂上的无氧脱氢与氧化脱氢 总被引:1,自引:0,他引:1
研究了Cr2(MoO4)3、Fe2(mO4)3、对异丁烷无氧脱氢与氧化氢的催化性能,在无氧脱氧反应中,催化剂的表面酸性既有利于异丁烷活性生成异丁烯,又易引起裂和异构化等副反应,在氧化脱氢反应中,异丁烯选择性较低,催化剂的表面酸中心对反应中间体的吸附将导致深度氧化。 相似文献
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利用吡啶吸附-IR,NH3吸附-脱附,原位热重积炭,DSC等技术并结合甲基环己烷(MCH)脱氢活性试验,研究了K2O对工业Pt-Sn/Al2O3催化剂的表面酸性及MCH脱氢稳定性的影响,结果表明,K2O能有效地调变催化剂的表面酸性,降低其表面酸中心特别是强酸中心的数目;MCH脱氢反应的积炭量随K2O含量的增加而减少,但催化剂的高温脱氢稳定性与K2O含量并不完全呈顺变关系,K2O含量应严格控制,当K 相似文献
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乙苯氧化脱氢钨硅酸催化剂的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
考察了钨硅酸及其盐对乙苯氧化脱氢制苯乙烯的催化行为。认为表面积碳物是活性中心,苯乙烯的收率随积碳物C/H增大而增加;载体的比表面积对活性有明显影响。还发现有苯甲酸生成,CO_2主要来自表面积碳物的氧化。 相似文献