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1.
可动氧与载体对钴基催化剂的乙烷氧化脱氢性能的影响   总被引:5,自引:0,他引:5  
 报道了未担载的氧化钴与担载在SiO2和Al2O3上的氧化钴的乙烷氧化脱氢行为,发现未担载的氧化钴在150℃的低温下就有活性.XRD研究表明,Co3O4为活性晶相组分,其含量与催化剂的焙烧温度密切相关,经500℃和1000℃焙烧的未担载的氧化钴中Co3O4晶相分别占100%和66%.对于担载型氧化钴催化剂,载体与氧化钴间的相互作用以及不同的氧化钴担载量导致催化性能发生明显改变.氧化钴与载体间的作用越强,催化活性越低.Co3O4也是担载型氧化钴催化剂的活性晶相.催化剂的O2-TPD-MS和H2-TPR研究结果表明,反应的活性氧物种为在低温下易脱除和易还原并具有较高流动性的可动氧.  相似文献   
2.
碳纳米管及其H_2吸附体系的Raman光谱   总被引:1,自引:0,他引:1  
利用紫外Raman光谱技术 ,对分别以CO和CH4为碳源、由化学催化法制备的两种多壁碳纳米管以及它们的H2 吸附体系进行Raman光谱表征 ,观测到可分别归属于类石墨结构的基频模G (1 5 80cm- 1 )和D (1 41 6cm- 1 ,缺陷诱导 ) ,以及它们的二阶和三阶组合频 2D(2 83 2cm- 1 ) ,D +G (2 996cm- 1 ) ,2G (3 1 6 0cm- 1 )和 2D +G (441 2cm- 1 )的Raman峰 ;H2在这些多壁碳纳米管上吸附有两种形式 :非解离吸附分子氢H2 (a)和解离吸附生成含氢表面物种CHX(x =3 ,2 ,1 ) ,所观测在 2 85 0 ,2 96 7和 3 95 0cm- 1 处的Raman谱峰可分别归属于表面CH2 基的对称C -H伸缩模 ,CH3基的不对称C -H伸缩模 ,以及吸附态分子氢H2 (a)的H -H伸缩模  相似文献   
3.
用混合法制备了工业乙苯脱氢催化剂,考察了新鲜催化剂和使用34个月后的催化剂的催化性能,并应用多种表征手段详细研究了所制备的工业催化剂在使用前后体相和表面的变化情况.活性测试结果发现,催化剂使用34个月后,活性下降12%,消炭后催化剂活性有所提高,但很快又恢复到失活后的水平.表征结果发现,积炭、钾的流失和催化剂活性相的烧结都不是导致催化剂失活的根本原因,而助催化剂钾的不均匀分布和催化剂活性相中Fe3 的还原可能是催化剂失活的主要原因.  相似文献   
4.
用混合法制备了Fe2O3-K2O乙苯脱氢催化剂,并用压汞法、X射线衍射、穆斯堡尔谱、程序升温还原和热重-差热分析等表征手段,考察了焙烧温度对催化剂的催化活性、比表面积、体相结构和还原性能的影响.结果表明,随着焙烧温度的升高,催化剂的比表面积逐渐减小,平均孔径逐渐增大;尖晶石K2Fe22O34中正四面体Fe3 的含量逐渐减少,正八面体Fe3 的含量逐渐增多,催化剂逐渐变得容易被还原;催化剂的催化活性差别不大,但达到平稳时所需的诱导期逐渐缩短.过高的焙烧温度不利于催化剂的稳定性.  相似文献   
5.
用Li+部分替代MTiO3(M=Ca、Sr)催化剂中的Ti4+,明显地提高了乙烷氧化脱氢(ODHE)反应中乙烯的选择性。在CaTi0.9Li0.1O3-δ催化剂上,反应温度为850℃时,乙烯选择性为77.4%,乙烷转化率为81.7%。Li掺杂的作用是增加了催化剂的P型半导性和未充分还原的氧物种数目。  相似文献   
6.
用ESR对比研究了掺杂Nb对α-Bi2Mo3O12催化剂丙烯还原和氧再氧化的影响,并用XPS原位Ar^+溅射研究了催化剂的还原与再氧化过程,观察了上述过程中催化剂内金属离子的价态变化和晶格氧的扩散现象,提出了Bi-Mo间通过晶格氧扩散所发生的氧化还原作用及模型,探讨了Nb^5+取代MO^6+产生的氧空位对加速晶格氧扩散所起的作用。  相似文献   
7.
氧化镍中非化学计量氧在乙烷氧化脱氢中的作用   总被引:12,自引:2,他引:12  
以纯NiO为模型催化剂考察了乙烷氧化脱氢(ODHE)性能,发现非化学计量氧的存在与反应的活性及选择性密切相关.TGA研究结果表明,500℃制备的样品具有x≈6%的非化学计量氧.H2TPR结果表明,非化学计量氧与晶格氧的可还原性明显不同;O2TPDMS又把非化学计量氧区分为两个氧物种,O-2和O-(或O2-2).脉冲试验结果表明,非化学计量氧对ODHE制乙烯是选择性反应的活性氧物种,晶格氧是完全氧化反应的活性氧物种.一旦催化剂中非化学计量氧耗尽并动用晶格氧时,催化剂便有Ni0生成,表现出自催化性能,使反应活性迅速提高,但产物均为CO2,CO,CH4等完全燃烧或裂解产物.为保持有较高的乙烯收率,反应处于稳态时Ni必须处于高价态.电导测定结果表明,优良的ODHE催化剂应有P型半导性.  相似文献   
8.
乙烷在氧化镍上催化氧化脱氢的反应机理研究   总被引:7,自引:0,他引:7  
陈铜  李文钊  于春英 《化学学报》1999,57(9):986-991
应用O~2-TPD,脉冲实验,原位Weiss磁测量以及TAP(temporalanalysisofproducts)技术对NiO上的乙烷氧化脱氢制乙烯催化作用机理进行了研究。结果表明,NiO中的非化学计量氧表现出与气相氧交换的可逆性,其中在较低温度下脱附的α氧(很可能是O~2^-,O~2^2^-)仅存在于催化剂表面,与气相氧交换迅速,而较高温下脱附的β氧(很可能是O^-)不仅存在于催化剂表面,还存在于催化剂体相。β氧较α氧表现出更高的乙烯选择性。在反应条件下,Ni均应处于高氧化态(Ni^(^2^+^δ^)^+,0≤δ≤1),一旦催化剂中有微量Ni^0生成,乙烷便发生裂解反应,乙烯选择性立即降为零。乙烷在NiO上的氧化脱氢(ODHE)的可能反应机理为:首先乙烷与NiO中的非化学计量氧O~n(~s~)作用脱除一个α-H生成乙基自由基,然后进一步脱除一个β-H生成乙烯,乙烯生成的整个过程是在催化剂表面上进行的;副产物CO~2是由表面乙烯进一步氧化(很可能是与O~2^-,O~2^2^-作用)生成的。失去O~n~(~s~)的NiO在反应体系(一定的氧分压)中,重新生成含非化学计量氧的NiO。  相似文献   
9.
本文用XRD,IR,Raman,SEM和ESR等方法研究了系列氧化物Bi_2Mo_(3-3x)Nb_(2x)O_(12-4x)(X=0.00,0.02,0.05,0.10,0.15,0.20,0.25)的结构和对丙烯氧化的催化活性,结果表明,在X≤0.25范围内,催化剂基本保持典型的α-Bi_2Mo_3O_(12)结构,少量Nb~(5+)的掺杂,可取代晶格中的Mo~(6+),产生氧空位,无序分布的氧空位的浓度先随X值的增加而增加,当X=0.15时达最大值,催化剂对丙烯氧化的催化活性与这种氧空位的浓度成正比,反应遵循Redox机理.  相似文献   
10.
吴瑛  陈铜  操小栋  翁维正  张晋芬  万惠霖 《化学学报》2004,62(18):1678-1682
用溶胶-凝胶法制备的纳米氧化镍具有较好的乙烷氧化脱氢低温反应活性.380℃下焙烧的NiO粒子大小在8nm左右,与大尺寸氧化镍相比,获得相同收率时反应温度大约下降125℃.并通过BEY,TPR,TPD,XPS等手段对不同焙烧温度的氧化镍催化剂进行表征,研究其粒子大小与对氧的活化能力及反应活性的关联.  相似文献   
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