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本文采用TPSR-MS技术考察CH_3OH在Mgo催化剂上的分解反应,并与MgO固体碱催化剂表面的酸碱性质进行关联。发现CH_3OH在238℃、342℃和533℃处有三个脱附峰,对应地有三种表面吸附形式。这三种吸附形式与催化剂表面的酸、碱中心的强度有关,弱的酸碱中心上,CH_3OH以分子和弱吸附的表面甲氧基形式吸附,238℃时的脱附峰主要为甲醇和二甲醚;较强的酸碱中心上表面甲氧基吸附较牢固,于342℃脱附,产生的二甲醚的相对量亦多;强酸强碱中心上吸附的甲醇易脱氢而形成表面吸附的(H_2CO),高温533℃脱附时分解成CO和H_2。 相似文献
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吸附量热技术和金属氧化物催化剂的表面酸碱性 总被引:4,自引:2,他引:2
探讨了吸附量热技术及其在测定固体表面酸碱性中的应用.使用NH3和CO2为探针分子,吸附量热技术能够定量地描述固体表面酸碱中心的数目和强度分布.结合原位红外光谱,还能够详细地了解表面酸碱中心的性质:金属氧化物表面的Lewis酸中心和碱中心分别是表面配位不饱和的金属离子和氧负离子,Brnsted酸中心和碱中心则是金属氧化物表面的羟基.通过测量吸附热,金属氧化物的表面酸碱性强度可与Sanderson电负性关联起来,也可以考虑使用Drago参数来描述固体表面的酸碱性.根据酸碱性与电负性的关系以及对表面配位不饱和离子的要求,有可能通过选择合适的复合金属氧化物组成,获得具有一定酸(碱)量和酸(碱)强度的固体酸(碱). 相似文献
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本文叙述了R-磷钼酸盐的年鉴轩及其催化性能的表征。利用气相色谱法和红外光谱-程序升温脱附法(FTIR-TPD),测定了不同制备条件下,R-磷钼酸盐的固体酸性质(酸量、酸类型和酸强度),结果表明,当R含量不同,其固体酸性质也不同,通过控制R含量可能调节R-磷钼酸的固体酸性质。利用R-磷钙酸盐作为固体酸催化剂合成邻苯二甲酸二辛酯(DOP)的酯化反应表明,当R-磷钙酸盐的表面呈L酸较大时,酯化率就较高, 相似文献
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用非水滴定法和Hammett系列指示剂测定了COS水解碱改性γ-Al_2O_3催化剂的表面碱强度分布.发现表面碱强度分布不均匀与表面能量分布不均匀相呼应.采用零点酸碱强度(H_(0,max))及碱中心区域分析法,Bronsted催化定律,进一步证实COS水解反应具有明显碱催化特征,较高活性催化剂的H_(0,max)一般为10左右,对COS水解反应起主要作用的碱性中心的碱强度(H_0)为4.8≤H_0≤9.8.对碱金属氧化物改性后的γ-Al_2O_3催化剂,Bronsted规律在每个碱强度分区域内是适用的. 相似文献
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以NH3-CO2作探针分子,采用微量热法测定Cu-Al-O复合物催化剂的表面酸碱性,实验结果表明,样品的酸中心强度顺序是:0.5CAO>CAO>2CAO(0.5CAO,CAO,2CAO分别表示复合物中n(Cu)/n(Al)为0.5,1和2),而碱中心强度顺序是,0.5CAO<CAO<2CAO。该法测定Cu-Al-O复合物表面酸碱中心的强度和密度,不受样品颜色限制,操作方便,准确度高,是用于测定固体催化剂表面酸碱性的一种较理想的定量方法。 相似文献
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凹凸棒粘土是一种含水的镁铝硅酸盐,经焙烧处理后作为催化剂或载体已被广泛应用于多种催化反应[‘-’j.对于这些反应,尤其是酸碱催化反应,凹凸棒粘土表面的酸碱性质有着重要影响.有关凹凸棒粘土酸碱性质的定量描述,包括酸碱中心的类型、强度和数量D”消未见报道.本文首次使用微量吸附量热技术定量测定了凹凸棒粘土表面酸碱中心的强度和数量,并采用FTIR技术阐明了表面酸中心的类型,同时研究了凹凸棒粘土催化异丙醇脱水反应的性能.1实验部分凹凸棒粘土样品由原矿粉经723K焙烧6h制得,其成分以氧化物计为:Sic。(55.6%~605… 相似文献
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用于催化剂表征的TPR、TPD、TPO和HOT联合装置 总被引:3,自引:0,他引:3
用于催化剂表征的TPR、TPD、TPO和HOT联合装置苏运来刘寿长郭益群王文祥(郑州大学化学化工学院450052)陈诵英(中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室太原030001)固体催化剂的主要催化性能决定于其表面性质。这些性质包括催化剂表... 相似文献
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本文应用碱性气体吸附的红外光谱和TPD技术研究了FeZSM-5(F4)的酸性,酸性为:H-F4〉Fe2O3/F4〉F4原粉〉水热处理的K-F4〉Li-F4〉Na-F4〉K-F4〉NaOH/F4。比较了酸强度和积炭对乙苯氧化脱氢性能的影响,以及催化剂酸碱性质与积炭的关系。结果表明,乙苯氧化脱氢反应是在酸碱协同作用下进行的,积炭也参与了氧化脱氢反应,催化剂表面上L酸中心产生的具有一定C、H、O比的积炭 相似文献
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改性X型沸石催化甲苯、甲醇侧链烷基化反应的研究进展 总被引:2,自引:0,他引:2
综述了三十年来国内外有关在改性X型沸石催化剂上,甲苯、甲醇侧链烷基化制备苯乙烯反应的研究状况。经过性改性的X型沸石具有合适的孔径和适当强度及数量的表面酸碱中心、表面酸碱中心的协同作用有利于反应活性及选择性的提高。参考文献126篇。 相似文献
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AlPxO催化剂的制备、表征及其在邻苯二酚O-单醚化反应中的催化性能 总被引:3,自引:0,他引:3
采用沉淀法制备了AlPxO(x=0,0.33,0.5,1.0,1.5,2.0)催化剂,通过XRD,FTIR,固体核磁共振,BET,NH3-TPD和CO2-TPD等手段对催化剂进行了表征,发现n(P)/n(Al)对催化剂结构及表面酸碱性质有很大影响.考察了AlPxO催化剂上以邻苯二酚和甲醇为原料,采用气相法一步合成愈创木酚的反应性能,并研究了催化剂表面酸碱性质对反应活性和选择性的影响.结果表明,催化剂表面同时存在一定量的弱酸和弱碱中心有利于提高愈创木酚的收率. 相似文献
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概述了羟醛缩合反应中酸碱双功能催化剂的分类、酸碱协同催化作用的主要影响因素并推测了酸碱协同催化反应机理。羟醛缩合反应中酸碱双功能催化剂,就其所提供的酸位和碱位的性质而言可分为两类:一类是表面本身兼具酸位和碱位的双功能无机材料,另一类是通过分别引入酸位和碱位所形成的双功能介孔材料。分别对这两类催化剂在羟醛缩合反应中的应用进行了综述。此外,还分析和探讨了酸碱中心的强度匹配、相对位置及空间位阻等因素对酸碱协同催化的影响并推测了酸碱协同催化反应机理。最后,对酸碱双功能催化剂在羟醛缩合反应中的应用前景进行了展望。 相似文献
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以酞菁钴为催化剂,纳米碳管为载体,分别通过超声法和四氢呋喃法混合分散,并在氮气氛围高温热处理制备了两种酞菁钴催化剂.热重分析(TGA)结果显示超声法制备的酞菁钴催化剂(CoPc-CNT-S)含钴的质量分数为8.1 wt%,四氢呋喃混合法制备的酞菁钴催化剂(CoPc-CNT-R)含钴的质量分数为7.0 wt%.X射线光电子谱(XPS)结果显示CoPc-CNT-R催化剂的含氮量是CoPc-CNT-S催化剂的两倍多,且两种催化剂含氮官能团的种类及比例不同.相比较而言,CoPc-CNT-S表面有更多的吡咯型氮.将两种催化剂应用于混合酸碱燃料电池中发现:CoPc-CNT-S对电催化氧还原有较高的活性和稳定性,将CoPc-CNT-S作为燃料电池的阴极催化剂分别工作5 h和15 h后,电荷转移电阻相对CoPc-CNT-R为阴极催化剂时均较低.原因可能是相近比例的吡啶型N和吡咯型N的协同作用有利于电催化氧还原. 相似文献
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本文应用碱性气体吸附的红外光谱和TPD技术研究了FeZSM-5(F_4)的酸性,酸性顺序为:H-F_4>Fe_2O_3/F_4>F_4原粉>水热处理的K-F_4>Li-F_4>NaF_4>K-F_4>NaOH/F_4,比较了酸强度和积炭对乙苯氧化脱氢性能的影响,以及催化剂酸碱性质与积炭的关系.结果表明,乙苯氧化脱氢反应是在酸碱协同作用下进行的,积炭也参与了氧化脱氢反应,催化剂表面上L酸中心产生的具有一定C、H、O比的积炭具有高的氧化脱氢活性.碱金属阳离子改性的具有L酸中心的FeZSM-5是乙苯氧化脱氢的高活性催化剂。 相似文献
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固体催化剂活性表面的化学不均匀性 总被引:1,自引:0,他引:1
固体催化剂活性表面的化学不均匀性朱建军林西平*(江苏石油化工学院化学工程系常州213016)关键词固体催化剂,活性表面,分形维,化学不均匀性1996-10-28收稿,1997-03-10修回中国石化总公司和回国留学服务中心资助项目本院九五届毕业生于晓... 相似文献
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测定固体催化剂表面酸碱分布新方法的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
酸碱催化是一类很重要的催化反应,酸碱强度分布和酸碱反应类型之间有着对应关系,因此,对表面酸碱的测定具有重要的意义。 固体表面酸碱的测定方法很多,常用的是Hammett指示剂酸碱滴定法,但这种方法不能用于测定有色催化剂,神保等研究的Al_2O_3和硅铝上苯酚的升温脱附曲线表明,Al_2O_3上有较强的碱性吸附点。Webb用HF-Al_2O_3吸附NH_3后再脱附并计算表面吸附的NH_3量,认为表面吸附的NH_3多,则表面酸也强,Shirasaki在SiO_2-Al_2O_3上吸附吡啶等气体后,以吸附量x对da/dx(s为吸附热)作图,得到酸碱分布图,Zetllemoyey用吸附热对吸附量的倒数作 相似文献
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概述了羟醛缩合反应中酸碱双功能催化剂的分类、酸碱协同催化作用的主要影响因素并推测了酸碱协同催化反应机理。羟醛缩合反应中酸碱双功能催化剂,按其所提供的酸位和碱位的性质可以分为三类:(1)表面本身兼具酸位和碱位的双功能无机材料,(2)材料本身兼具酸位和碱位的双功能有机材料,(3)通过分别引入酸位和碱位所形成的双功能介孔材料。本文分别对这三类催化剂在羟醛缩合反应中的应用进行了综述;此外,还分析和探讨了酸碱中心的强度匹配、相对位置及空间位阻等因素对酸碱协同催化的影响并推测了酸碱协同催化反应机理;最后,对酸碱双功能催化剂在羟醛缩合反应中的应用前景进行了展望。 相似文献