Fe-Al 柱撑膨润土的制备及其非均相Fenton降解橙黄II

通过离子交换方法制备不同Fe含量的Fe-Al柱撑膨润土,并且研究了其作为非均相Fenton催化剂降解橙黄II的性能.通过X射线粉末衍射(XRD),比表面积(SBET),傅里叶变换红外(FTIR)光谱,拉曼(Raman)光谱和扫描电子显微镜(SEM)研究其结构特征.结果显示,钠化膨润土的层间距为1.24 nm,经过柱撑之后,Al柱撑膨润土的层间距增大到1.77 nm,Fe-Al柱撑膨润土为1.72 nm左右,并且比表面积也有明显增大.XRD和Raman结果表明Fe/(Fe+Al)摩尔比达到20%时,样品中出现α-Fe2O3,膨润土未能形成柱撑.在橙黄II初始浓度为100 mg L-1,催化剂用量为1.0 g L-1,温度为40°C,pH为3.0,H2O2初始浓度为10 mmol L-1的条件下,考察了柱撑膨润土的Fenton催化活性.结果表明,Fe-Al柱撑膨润土的催化性能随着Fe含量的增多先增大后略有降低,当Fe/(Fe+Al)摩尔比为10%时达到最大,橙黄II溶液在4 h内色度去除率和化学需氧量(CODCr)去除率分别达到100%和87.73%,并且降解反应为非均相Fenton反应.研究了Fe-Al柱撑膨润土的重复使用性.催化剂循环使用4次,仍然具有良好的活性.     

一种新型交联羧甲基葡甘聚糖微球对Cr(Ⅵ)的吸附性能研究

通过Fe3+交联羧甲基葡甘聚糖制得了一种新型羧甲基葡甘聚糖凝胶球,研究了羧甲基葡甘聚糖铁凝胶球对Cr(Ⅵ)的吸附性能。分别考察了吸附时间、羧甲基葡甘聚糖浓度、FeCl3浓度、pH值、温度、Cr(Ⅵ)浓度和微球粒径对吸附的影响,同时用红外光谱初步表征了羧甲基葡甘聚糖铁凝胶球-Cr(Ⅵ)复合物的结构。结果表明,293K时,微球对Cr(Ⅵ)的吸附反应在12h时达平衡,当羧甲基葡甘聚糖质量分数为1.0%,FeCl3质量分数为1.0%,Cr(Ⅵ)浓度为400mg/L时,吸附量达到0.4385mmol/g。根据不同温度下微球吸附Cr(Ⅵ)的等温线,计算了吸附过程的热力学参数,同时用Freundlich方程对实验数据进行了拟合,发现该方程适用于所研究的吸附体系。该体系为自发放热过程,体系熵减少,降温有利于吸附。     

MSCB吸附剂去除水体中Ni~(2+)、Cu~(2+)、Cr(Ⅵ)的机制研究

以NaOH和二硫化碳对甘蔗渣进行了改性,通过傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、扫描电镜(SEM)对改性蔗髓纤维(MSCB)进行表征并研究了MSCB去除水中Cr(Ⅵ)、Ni~(2+)、Cu~(2+)的性能。结果表明,MSCB吸附重金属离子的平衡时间为30~60 min,处理含Cr(Ⅵ)浓度在10~40 mg/L范围内的废水去除率达97%以上,比改性前蔗髓纤维(SCB)对Cr(Ⅵ)的吸附率(23.7%)提高了74.35%。对含Ni~(2+)浓度30~60 mg/L的废水去除率达98%以上,吸附容量达59.12 mg/g、对Cu~(2+)浓度在20~55 mg/L废水的去除率在90%以上,吸附容量达49.9 mg/g。对电镀废水中Cr(Ⅵ)处理率达96.69%,吸附量8.16mg/g,出水浓度0.93 mg/L;Ni~(2+)去除率达99.13%,吸附量51.89 mg/g,出水浓度1.06 mg/L,水质澄清。     

铁钛双金属共柱撑膨润土光催化-Fenton降解苯酚

 通过简单的离子交换方法成功合成了铁钛双金属共柱撑膨润土催化剂, 并利用 N2 吸附、X 射线衍射和等离子体发射光谱对所合成的样品进行了表征. 以苯酚为目标污染物, 考察了 pH 值、催化剂的投加量以及双氧水的加入量等对苯酚降解性能的影响. 结果表明, 在中性条件和紫外光照射下, 铁钛双金属柱撑膨润土上苯酚降解率和矿化率都高达 95%, 且铁离子的溶出率始终低于 2 mg/L, 均优于单一铁柱撑膨润土催化剂. 经过五次循环测试, 催化剂均表现出较高的活性. 即使在碱性 (pH = 9.0) 条件下, 反应 180 min 苯酚降解率也高达 70.3%, 表现出较好的酸碱适应性. 并讨论了双金属柱撑土所具有较大的比表面积和较强的表面酸性与活性之间的关系.     

膨润土吸附水溶液中微量氯仿的研究

针对水中微量氯仿的吸附脱除和粉末状膨润土吸附剂实际应用中难以分离的问题,以河北省灵寿县膨润土制备的钛柱撑膨润土、成型膨润土及成型钛柱撑膨润土为吸附剂,于25℃条件下对水溶液中微量氯仿的脱除进行了研究,测得了被吸附物浓度、吸附时间对吸附过程的影,及膨润土经过不同处理后的结构变化。结果表明,钛柱撑膨润土具有优越的吸附性能,并且成型之后吸附性能仍与粉末状膨润土相当,而成型膨润土由于晶层塌陷几乎没有吸附性能。此外还测定了成型钛柱撑膨润土对氯仿的吸附等温线。     

纳米二氧化锆微柱分离电感耦合等离子-质谱分析水样中铬的形态

以纳米ZrO2为微柱填充材料,采用电感耦合等离子-质谱(ICP-MS)研究了Cr(Ⅵ)/Cr(Ⅲ)在纳米ZrO2微柱上的吸附性能。当pH值为8时,纳米ZrO2能完全吸附Cr(Ⅲ),而对Cr(Ⅵ)基本不吸附。对影响Cr(Ⅵ)和Cr(Ⅲ)分离的主要因素进行了详细研究,据此建立了纳米ZrO2微柱分离ICP-MS分析铬形态的新方法。方法对铬的检出限(3σ)为0.06ng/mL,定量测定下限(10σ)为0.37ng/mL,相对标准偏差为2.2%(n=9,c=100ng/mL)。本法选择性好、简便、快速,已用于不同水样中铬形态的测定,结果满意。     

铁铝复合柱撑粘土的制备、柱结构和稳定性(I)

用两种方法合成了一系列不同Fe/Al比的铁铝复合柱撑牯土(FeAl-PlLC). 用~(27)Al-NMR、UV、ESR等手段考察了柱溶液的结构和状态, 用XRD、DTA、UV-DRS 等技术对其结构、稳定性进行了研究. 结果表明, 铁铝柱撑粘土的底面间距为1.98～1.55 nm, Fe/Al比对其柱结构、比表面积、热稳定性均有较大影响. Fe/Al<0.5时, 层间柱主要呈现Keggin结构, Fe/Al≥0.5时, 可能为三聚结构. 随Fc/Al比的增加, d(001)值, 比表面面、热稳定性逐渐下降.     

氨基硅烷偶联剂改性凹凸棒土的制备及其吸附性能

采用双氨基硅烷偶联剂KH-792对盐酸改性凹凸棒土(HATT)进行改性,使用FTIR、TGA、DSC、XRD和BET等对目标产物(KHATT)进行了表征。 研究了KHATT对模拟水样中Cr(Ⅵ)的吸附性能,系统考察了模拟水样中Cr(Ⅵ)的初始浓度、pH值、吸附时间及KHATT用量等因素对Cr(Ⅳ)去除率的影响。 结果表明,在KHATT用量为3 g/L、吸附时间为40 min、pH值为5.5的条件下,KHATT对Cr(Ⅵ)的去除率最高,达85.15%;且KHATT经再生后第4次的吸附量仍可达到第1次吸附量的90%以上。 对吸附的过程和机理进行了初步探讨。     

N-硫代酰基硫乙酸功能化三乙撑四胺交联PVC树脂的制备及对Hg~(2+)的吸附

以聚氯乙烯为原料依次与四乙烯五胺、CS_2和ClCH_2COONa反应合成了一种新的含N、O、S的N-硫代酰基硫乙酸功能化三乙撑四胺交联聚氯乙烯螯合树脂,树脂结构经红外分析和元素分析表征. 探讨了在不同pH值、Hg~(2+)初始浓度、吸附温度和时间等条件下合成树脂对Hg~(2+)的吸附性能. 结果表明,螯合树脂对Hg~(2+)有较快的吸附速率,pH值约为2.0时,树脂对Hg~(2+)的吸附效果最好,随温度升高吸附量逐渐增大. 温度在35 ℃、Hg~(2+)起始浓度为17.66 mmol/L时,树脂对Hg~(2+)的吸附量可达3.330 mmol/g. 树脂对Hg~(2+)的吸附符合Langmuir和Freundlich等温式. 用0.2 mol/L HNO3-10%硫脲对吸附后的树脂进行洗脱,脱附率达99.20%.     

凹凸棒黏土负载纳米TiO_2-Fe_3O_4吸附剂的制备及Cr(Ⅵ)的脱除

采用溶胶-凝胶法、一锅反应法制备了负载纳米TiO_2和Fe_3O_4的凹凸棒黏土(TiO_2-Fe_3O_4-ATP)吸附剂,并进行了模拟废水中Cr(Ⅵ)的吸附及脱附性能的研究。通过扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)和EDS等分析方法对ATP负载纳米TiO_2-Fe_3O_4前后结构进行了表征,考察了物料配比及吸附时间、pH值、温度、投加量和初始质量浓度对Cr(Ⅵ)吸附率的影响。结果表明,吸附剂在Ti元素含量与负载总量的摩尔比为3∶4时吸附效果最佳。当吸附剂质量为0. 6 g,Cr(Ⅵ)离子初始质量浓度小于0. 8 mg/L时,pH=6,温度20℃,吸附剂对Cr(Ⅵ)的吸附率为79. 8%。TiO_2-Fe_3O_4-ATP吸附剂对Cr(Ⅵ)离子吸附满足Freundlich模型。在20～40℃条件下,吸附过程ΔG 0、ΔS=-43. 55 J/(mol·K)、ΔH=-14. 36 k J/mol,表明该吸附是个自发、熵减、放热的过程。吸附过程符合准二级动力学模型,吸附速率控制步骤以表面化学反应为主。TiO_2-Fe_3O_4-ATP吸附剂在循环使用4次后,吸附率仍能达到65%以上。     

氨基功能化纳米Fe3O4磁性高分子吸附剂对废水中Cr(Ⅵ)的吸附研究

采用分散聚合法通过共聚、开环反应,对纳米Fe3O4进行表面功能化修饰,得到富含NH2官能团的纳米磁性高分子复合材料.通过透射电镜(TEM)、振动样品磁强计(VSM)、热重差热分析(TGA)、X射线衍射(XRD)、红外光谱(IR)等对其进行表征,着重研究了其作为吸附剂对Cr(Ⅵ)的吸附性能.结果表明:该吸附剂对Cr(Ⅵ)的吸附能在10 min内达到平衡;废水溶液pH值能显著影响吸附剂对Cr(Ⅵ)的吸附效果,pH为2.5时效果最佳.废水中Cr(VI)的初始浓度、吸附时间、温度等因素对吸附效果均有不同程度的影响.结合相应pH值下Cr(Ⅵ)的形态分布,探讨了这种新型材料对Cr(Ⅵ)的吸附机理.结果表明:其吸附机理及吸附容量与废水中Cr(Ⅵ)的离子形式有关;吸附过程以离子交换与静电引力为主.等温吸附数据符合Langmuir模型,T=308 K pH=2.5,V=40 mL时,吸附剂的饱和吸附容量qm=25.58 mg/g.吸附为吸热过程,焓变△H=8.64 kJ/mol.     

Fe/Ti-PILC用于C_3H_6选择性催化还原NO的研究

采用二氧化钛对蒙脱土进行柱撑改性后,以离子交换法制备了铁负载二氧化钛柱撑蒙脱土催化剂Fe/Ti-PILC,考察了其在富氧条件下催化C_3H_6选择性还原NO(C_3H_6-SCR)的性能。并借助N_2等温吸附-脱附、XRD、UV-vis、H_2-TPR、Py-FTIR等表征方法研究了催化剂的结构与性能之间的关系。结果表明,所制备的19Fe/Ti-PILC催化剂在400℃时即可实现到NO的完全脱除,N2选择性能够达到90%以上。且具有较好的抗水蒸气和抗SO_2的能力。N_2吸附-脱附和XRD结果显示,蒙脱土的结构被撑开,交联柱撑有效,形成了较大的比表面积和孔体积。UV-vis结果表明,催化剂的脱硝活性与铁氧低聚物种FexOy的含量有关,Py-FTIR结果表明,催化剂表面同时存在Lewis酸和Brnsted酸,Fe~(3+)负载到柱撑黏土中能够显著增加Lewis酸的含量,Lewis酸是影响催化剂脱硝活性的影响因素之一。H_2-TPR表征表明,催化剂在400℃左右有较强的还原能力,催化剂的还原能力主要体现为Fe~(3+)→Fe~(2+)的还原。     

4—氨基—三氮唑树脂对铬（Ⅵ）的吸附,机理及应用

4-氨基-三氮唑树脂(4-ATR)对Cr(Ⅵ)的吸附在pH=1时最佳,Cr~(3+)基本不被吸附。两者分离系数β_(CrVI/Cr~(3+)=5.52×10~3.静态饱和容量为179.4mg Cr(Ⅵ)/g树脂。用5mol/L HCl能还原洗脱。测得不同温度下的吸附速率常数k_(21·c)=1.59×10~(-3)S~(-1)、K_(25·c)=1.87×10~(-3)S~(-1)、K(30·c)=2.2×10~(-3)S~(-1);表观吸附活化能E_a=26.26kJ/mol;吸附热力学函数ΔH=6.16kJ/mol,ΔG~(298)=-15.1kJ/mol,ΔS~(298)=339.8J.mol·K.吸附机理表明4-ATR功能基上的N与Cr(Ⅵ)发生配位键合,配位摩尔比为1∶1.利用此树脂处理含Cr(Ⅵ)电镀废水,铬回收率可达95.7%。     

铁铝复合柱撑粘土的制备、酸性与表征(II)

用UV-DRS、Mossbauer谱、XPS、程序升温还原(TPR)等技术对新型铁铝复合柱撑粘土(FeAl-PILC)进行了表征, 用IR、吡啶吸附IR、正丁胺吸附-TPD手段, 考察了其表面羟基和酸性. 结果表明, 层间柱铁铝聚合物中铁-铝间存在着相互作用. Fe/Al比<0.5时, 相互作用强, 铁的分散度大, 难还原. Fe/Al≥0.5时, 相互作用较弱, 易还原, 焙烧后易生成α-Fe_2O_3s. 随Fe/Al的增加, 其表面酸性逐渐减弱.     

羧甲基壳聚糖对Cr(Ⅵ)吸附性能及吸附热力学、动力学研究

以脱乙酰度大于90%的壳聚糖CTS为原料、异丙醇为溶剂、氢氧化钠为催化剂、氯乙酸为羧甲基试剂,制备羧甲基壳聚糖CM-CTS。根据其在不同pH值、投入量、反应温度及反应时间等条件下对Cr(Ⅵ)的吸附性能数据,得出了羧甲基壳聚糖的最佳吸附条件。通过静态吸附实验考察羧甲基壳聚糖对Cr(Ⅵ)的等温吸附特性,并对其进行热力学及动力学分析。     

微波改性膨润土-石墨烯颗粒制备及对水中铬(Ⅵ)的吸附性能研究

用十六烷基三甲基溴化铵(CTMAB)和十八烷基三甲基氯化铵(OTAC)分别制得粉末状有机膨润土,并利用聚乙烯醇(PVA)为粘结剂,淀粉为造孔剂,在微波条件下,将2种粉末状有机膨润土与石墨烯复合,经高温焙烧制备改性膨润土-石墨烯颗粒CTMAB-MBGG、OTAC-MBGG。结果表明,OTAC-MBGG的吸附效果略优于CTMAB-MBGG,其最佳制备方案为:淀粉含量为0.7g,焙烧温度为550℃,焙烧时间为1h。模拟废水p H值为6,吸附温度为50℃,50r/min的恒温振荡器内,投加量1g/100m L,吸附时间为30min时,OTAC-MBGG对Cr(Ⅵ)的去除率可达96.54%。EDX和XRD结果表明,石墨烯与有机改性膨润土复合成功,颗粒吸附剂的层间距明显增大。     

Cu（Ⅱ），Cr（Ⅵ）共存时四乙烯五胺功能化纳米Fe3O4磁性高分子材料的吸附机理探索

采用分散聚合法通过共聚、开环反应制备得到四乙烯五胺（TEPA）功能化纳米Fe3O4磁性高分子材料（TEPA-NMPs）．通过采取TEPA—NMPs先吸附Cu（Ⅱ）后吸附Cr（Ⅵ）、先吸附Cr（Ⅵ）后吸附Cu（Ⅱ）及同时吸附Cu（Ⅱ）,Cr（Ⅵ）三种方案着重探索了TEPA-NMPs在不同pH条件下对Cu（Ⅱ）,Cr（Ⅵ）...     

氟钒锰共掺对TiO2柱撑膨润土光催化脱硝性能的影响

采用溶胶-凝胶法制备氟钒锰共掺改性的TiO2柱撑膨润土,使用XRD、氮吸附、UV-vis光谱和SEM等手段对其进行了表征测试,并对其室温下的可见光催化脱硝性能进行了评价研究。结果表明,对于NO质量浓度为661μg/m3的气体,F-VM n共掺TiO2柱撑膨润土的光催化脱除效率近似达到100%,而NO质量浓度提升至1657μg/m3时,光催化效率为81.9%,与未柱撑的F-V-Mn共掺TiO2相比提高了33.8%。F-V-Mn共掺TiO2柱撑膨润土上光催化脱反应速率常数最大,是V-Mn共掺TiO2柱撑膨润土的2倍,且前者的抗水和抗SO2中毒能力也更强。TiO2柱撑不仅保留了膨润土的片状晶体结构,而且使膨润土层间距由0.667 nm增大至0.710 nm,吸附能力增强;同时,掺杂元素能抑制TiO2金红石相生长,降低TiO2禁带宽度,提高可见光响应,延长使用寿命,拓宽应用范围。     

微流控法制备的多孔微球对Cr(Ⅵ)的吸附性能

利用玻璃毛细管搭建单级微流控装置制备单分散水包油（O/W）乳液,以乳液为模板,紫外光照射乳液引发自由基聚合,成功制备了单分散甲基丙烯酸甲酯/甲基丙烯酸二甲基氨基乙酯（MMA/DMAEMA）多孔微球。微球粒径偏差系数（CV）值小于5%,单分散性良好。研究了MMA/DMAEMA多孔微球对Cr(Ⅵ)的吸附性能、再生吸附性能、吸附机理。结果表明：pH对微球吸附Cr(Ⅵ)的量有较大影响,当pH=3时,微球对Cr(Ⅵ)吸附率达到52.9%;循环4次后微球吸附率基本不降低,循环性能好;微球吸附符合准二级动力学模型,属于化学吸附;微球等温吸附符合Langmuir模型,属于单分子层吸附。     

活性氧化铝分离-DPC光度法测定工业废水中Cr(Ⅲ)-Cr(Ⅵ)

本文叙述了在0.05—2M HCl酸度条件下,用活性氧化铝分离工业废水中Cr(Ⅲ)与Cr(Ⅵ),吸附的Cr(Ⅵ)用1MNH_4OH从柱上洗脱。活性氧化铝柱可吸附有机化合物的颜色并且操作简单方便。本法回收率为84.5—102％,相对标准偏差小于8％。