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钛硅分子筛的结构表征及催化性能研究 总被引:7,自引:1,他引:7
以TPABr为模板剂,氨水等为碱源合成了钛硅分子筛TS-1,并利用XRD,IR,元素分析,UV-VIS,热分析等手段对合成的分子筛进行了表征,通过丙烯环氧化反应合成的TS-1催化性能。结果结果,TS-1凝胶与产品的硅钛与基本一致;随着硅钛比的降低,TS-1由单斜晶系过渡为正交晶系,在硅钛比为129-16.7的范围内,随着进入骨架的钛量增加,单胞体积增大; 相似文献
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对钛硅分子筛TS-1催化环己酮氨氧化制环己酮肟的研究结果表明,提高催化剂的投料量、提高分子筛的钛硅比和降低H2O2的空速,有利于提高氨氧化反应的转化率和生,降低氨/酮比不利于氨氧化反应,适宜的氨/酮摩尔比应该在2.0以上,适宜的氨氧化反应温度是80℃在右,过低和过高温度都不利于氨氧化反应,进料方式会严重影响TS-1催化氨氧化反应:H2O2的连续产和氨的间歇进料方式可获得最佳的结果,在优化的反应条件 相似文献
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TS-1分子筛酸性的固体核磁表征 总被引:4,自引:0,他引:4
钛硅分子筛是一种具有广泛用途的环境友好催化剂 .它的开发和应用 ,使分子筛由酸催化作用扩展到了催化氧化过程 .TS- 1作为氧化催化剂 ,在以双氧水为氧化剂的烯烃环氧化、芳烃环的羟基化、环己酮的肟化、醇以及饱和烃的氧化等反应中显示出优良的催化性能 ,因而倍受关注 [1~ 4 ] .然而 ,尽管钛以四配位的形式进入分子筛的骨架 ,但仍然存在弱酸中心 ,这种弱酸中心在一些催化氧化反应中起着一定的作用[5] .人们对分子筛的酸性进行了长期研究 ,从最初的化学滴定法到量热法以及 NH3- TPD,尽管可得到分子筛酸性位的一些信息 ,但无法区分酸的种… 相似文献
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综述了具有 MWW 结构钛硅分子筛的制备方法、孔道和晶体结构的调变和修饰以及催化应用三个方面的研究进展. 与 TS-1 相比, 具有 MWW 结构钛硅分子筛的制备方法多种多样; 其孔道结构可塑性强, 通过采用层间剥离、柱撑以及分子水平硅烷化插硅扩孔技术, 可以增大和暴露孔道和外表面, 满足不同选择氧化反应的要求. 由于 MWW 结构钛硅分子筛拥有复杂而独特的孔道结构, 所以在小分子 (如直链烯烃等) 的环氧化反应, 和大分子 (环状烯烃, 二苯并噻吩等) 氧化反应中都表现出优异的催化性能. 此外, 该钛硅分子筛表现出与 TS-1 完全不同的溶剂效应, 用于烯丙基氯液相环氧化与酮类氨氧化反应主产物选择性更高. 相似文献
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钛硅分子筛催化1-丁烯环氧化研究 总被引:3,自引:1,他引:2
自1983年Taramasso等报导TS-1的合成以来,钛硅分子筛的合成及应用一直是分子筛催化领域的热点。经典TS-1合成方法采用四丙基氢氧化铵(TPAOH)为模板剂,合成成本较高、条件苛刻,限制了其应用。用四丙基溴化铵(TPABr)为模板剂代替TPAOH,能够成功地合成TS-1。不同孔道结构的钛硅分子筛,如Ti-β、Ti-MCM-41、Ti-HMS等弥补了TS-1较小孔径的缺点,进一步扩大了钛硅分子筛的应用。本文以不同合成方法得到的TS-1及中孔Ti—HMS为催化剂,双氧水为氧化剂,1-丁烯环氧化合成1,2-环氧丁烷,研究了不同钛硅分子筛对1-丁烯环氧化反应的催化性能。 相似文献
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以TiCl4醇溶液作钛源在水热体系中合成钛硅分子筛TS-1 总被引:7,自引:1,他引:6
钛硅分子筛TS-1的制备研究是催化领域的一个热点,采用异丙醇为溶剂调节TiCl4的水解活性,并对其为钛源在TPABr(四丙基溴化铵)-NH4OH体系中合成出了晶粒尺寸为3*2μm的钛硅分子筛TS-1,用XRD、IR、UV-Vis、SEM等手段对所制备的样品进行了表征。通过对不同溶剂所起的作用的对比,发现醇溶剂分子的体积对钛硅分子筛的合成及着重要影响,其中异丙醇的使用能够有效的降低TiCl4的水解活性,使其与硅源的性质相匹配并促进沸石骨架上钛原子的引入;制得的分子筛TS-1在丙烯与过氧化氢的环氧化反应中表现出优异的催化性能。 相似文献
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钛硅分子筛TS-1催化氯丙烯环氧化反应动力学研究 总被引:9,自引:0,他引:9
摘要:研究了钛硅分子筛催化氯丙烯环氧化反应的条件及动力学行为.\r\n结果表明,以钛硅分子筛为催化剂,氯丙烯可被高选择性地氧化为环氧\r\n氯丙烷.环氧化反应速度与分子筛中骨架钛的含量及分子筛的用量呈正\r\n比关系,是一级反应.对于氧化剂H2O2,只有当c(H2O2)<0.4mol/\r\nL时,环氧化反应为一级反应;而c(H2O2)>1.0mol/L时,为零级反\r\n应.对于氯丙烯,随着其浓度的变化,环氧化反应的级数在1和0之间.\r\n然而,只有当氯丙烯浓度很高时,环氧化反应的级数才有明显的降低.\r\n根据实验结果和Eley-Rideal单分子吸附方程,提出了氯丙烯环氧化反\r\n应的动力学模型.\r\n关键词:钛硅分子筛,氯丙烯,过氧化氢,环氧化,环氧氯丙烷,反应\r\n动力学 相似文献
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钛硅分子筛TS-1催化环己酮氨氧化制环己酮肟 总被引:8,自引:0,他引:8
对钛硅分子筛TS1催化环己酮氨氧化制环己酮肟的研究结果表明,提高催化剂的投料量、提高分子筛的钛硅比和降低H2O2的空速,有利于提高氨氧化反应的转化率和选择性.降低氨/酮比不利于氨氧化反应,适宜的氨/酮摩尔比应该在20以上.适宜的氨氧化反应温度是80℃左右,过低和过高的温度都不利于氨氧化反应.进料方式会严重影响TS1催化氨氧化反应:H2O2的连续进料和氨的间歇进料方式可获得最佳的结果.在优化的反应条件下,环己酮的转化率可达100%,环己酮肟的选择性为97%.给出了可能的TS1催化氨氧化反应机理,认为氨氧化反应是经历了氨催化氧化为羟胺的过程,肟是羟胺与环己酮通过非催化方式直接反应的结果. 相似文献
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钛硅分子筛催化丙烯环氧化反应条件的研究 总被引:15,自引:0,他引:15
以用四丙基溴化铵(TPABr)为模板剂合成的钛硅分子筛TS-1为催化剂,H2O2为氧化剂,系统地研究了丙环氧化反应的规律,考察了反应温度、丙烯压力、催化剂用量、反应时间等反应参数的影响,找到了较佳的丙烯环氧化反应条件。研究发现:温度对反应结果有显著影响。随反应温度升高,H2O2转化率提高,但环氧丙烷(PO)选择性降低;丙烯压力对反应结果无明显影响,催化剂不经再生处理,多次重复使用产物分布保持不变, 相似文献
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利用新型模板剂合成中孔分子筛催化剂的研究 总被引:3,自引:0,他引:3
利用新型模板剂合成中孔分子筛催化剂的研究张小明张兆荣索继栓1)李树本(中国科学院兰州化学物理研究所精细石油化工中间体国家工程研究中心兰州730000)关键词新型模板剂中孔分子筛水热合成分类号O643.3290年代以来,中孔分子筛的合成与应用研究已经成... 相似文献
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TiCl4处理分子筛催化氧化苯乙烯 总被引:3,自引:0,他引:3
通过气相TiCl4对多种分子筛进行处理,用H2O2对苯乙烯的氧化反应作探针反应,考察了所得分子筛的催化活性,发现用ZSM-5制备的催化剂的催化性能最好,得到苯乙烯的转化率可达~12%生成苯乙醛和环氧苯乙烷的选择性可达~55.9%,并用IR对用于TiCl4处理过的ZSM-5进行了表征,证实了钛原子进入ZSM-5沸石骨架,生成了钛硅分子筛。 相似文献
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对比了不同孔径的钛硅分子筛催化剂Ti-MCM-41(Si/Ti摩尔比=27)和TS-1(Si/Ti摩尔比=25)对环己酮肟气相贝克曼重排反应的催化性能,分析了它们在重排反应中的积碳量和孔体积的变化.结果表明,这些钛硅分子筛催化剂的失活主要是由积碳引起的,且积碳速率受催化剂孔径的制约.在重排反应过程中,TS-1催化剂微孔孔道内的积碳量随反应时间线性增加,微孔体积随反应时间线性下降;而二次孔内的积碳量随反应时间呈指数增加,孔体积随反应时间呈指数递减. 相似文献