分光技术在自由电子激光结合里德堡态氢原子飞行时间谱装置中的应用

本文描述了一种应用于自由电子激光结合高里德堡态氢原子飞行时间谱装置中的分光方法，以及该方法应用于小分子(如₂S)光解动力学研究中的必要性. 拉曼-α辐射(121.6 nm)，用作H原子产物探测的激光，是在Kr/Ar气介质中利用四波混频产生的. 利用透镜对不同波长的光有不同的折射率，四波混频后的混合光在经过一片离轴的氟化锂透镜后，121.6 nm的激光将会与212.6和845 nm在空间上分开. 在激光到达反应中心前利用挡板挡住212.6和845 nm的激光，只让121.6 nm的光经过反应中心，从而消除212.6 nm激光产生的背景信号对实验的干扰. 结合自由电子激光，成功地研究了H₂S在122.95 nm波长下的光解动力学，采集到了产物时间飞行谱. 本文展示了转换得到的产物总平动能谱，解离机理与121.6 nm波长下的结果相似. 实验结果显示，该方法成功地解决了分子在VUV波段进行光解动力学研究的难题，消除了这些分子在紫外光波段因为强烈吸收而产生的背景信号.     

Ca+-Pyridine络合物的光解反应

使用反射式飞行时间质谱仪,得到 Ca~ -pyridine 络合物在412～ 690nm 的光解谱.从谱图可见,反应有两个通道,一个是 Ca~ 与 pyridine 分子解离开的非反应淬灭过程,这个通道在所有波段都有,且占优势；生成产物 Ca~ NH_2的通道不仅所占比例小,且在530～590nm 波段关闭. 作为激光波长函数的 Action spectrum 显示出明显的峰,对应于络合物的跃迁.反应的分支比也支持了光解谱图的结论.     

HN3分子在190-248 nm的紫外光分解动力学

利用氢原子里德堡态飞行时间谱技术研究HN3分子在紫外光(190?248 nm)光照射下的H+N3通道的光解动力学结果．通过测量H+N3通道的产物平动能分布以及产物的角分布，得到了在不同波长光解下N3产物分子的振动态分布． 实验结果表明， 在大于225 nm时，HN3分子主要是通过一个排斥态解离的．而在低于225 nm时，有一个慢的通道从220 nm 开始出现．这一新的解离通道是一个闭环产生环状N3产物的通道．当光解能量增加时，这一新通道相对的变得越来越重要．     

基于氧化镁晶体中级联四波混频过程的紫外飞秒光脉冲产生

紫外波段飞秒激光脉冲是研究超快化学和超快物理相关过程的重要工具,实现波长可调谐的宽带紫外飞秒光脉冲将有助于推动超快动力学及相关领域的研究.本文报道了以两束400 nm的飞秒光脉冲作为级联四波混频的抽运源,在氧化镁晶体中产生9阶频率上转换和5阶频率下转换边带信号的实验结果.边带波长范围从350 nm到450 nm连续可调谐,这些边带信号的发散角和波长与级联四波混频理论预测结果吻合.紫外边带相对于入射光的整体转化效率约为1.2%.同时,高阶边带的光谱形状呈现高斯型,其谱宽理论上支持傅里叶转换极限脉宽为20—50 fs.本文展示了一种高效产生波长可连续调谐的紫外飞秒光脉冲的便捷方法,为基于紫外超短脉冲的相关研究提供了有效工具.     

OCS分子在207 nm的光解动力学研究:S(~1D_2)+CO(X~1∑~+)产物通道（英文）

利用直流时间切片离子成像技术对OCS分子在紫外波段207nm的光解产物S(~1D_2)进行了偏振实验研究.通过在两种不同的共振增强多光子电离中间态,~1F_3和~1P_1,以及四种不同的泵浦-探测激光偏振几何构型下探测了光碎片S(~1D_2)的角动量极化特性.使用分子坐标系极化模型和实验室坐标系各向异性模型提取和分析出对应产物CO(X~1∑~+)的角分布.观测到的总平动能释放谱表明解离过程存在三种解离通道,分别对应于低、中、高平动能解离通道.低、中平动能通道的来源与光解波长在较长波长下得到的双峰分布来源一致.高平动能通道是一种新的解离通道,它来自于单重排斥态A(2~1A')的直接解离.     

N2O+离子A2∑+电子态的光谱研究

用一束波长为360.55 nm的激光,通过N2O分子的(3+1)共振增强多光子电离过程制备纯净的母体离子N2O+X2Ⅱ3/2,1/2(000).用另一束可调谐激光将N2O+离子激发至预解离态A2Σ+,利用飞行时间质谱检测解离碎片NO+离子强度随光解光波长的变化,在278-328 nm波长范围内获得了光解碎片的激发(PHOFEX)谱.观测到了N2O+离子A2Σ+←X2Ⅱ电子跃迁较丰富的振动谱带.通过对PHOFEX光谱的标识,获得了A2∑+态较准确和全面的分子光谱常数.     

自拉曼混频黄绿波段三波长可切换激光

报道了高效的Nd:YVO_4晶体自拉曼结合二阶非线性光学混频实现黄绿波段三波长可选输出.从改善热效应和增加拉曼介质长度出发,设计双端键合的YVO_4/Nd:YVO_4/YVO_4晶体用于自拉曼变频.考虑混频转换效率和混频波长切换的便捷性,选用临界相位匹配的BaB_2O_4 (BBO)晶体作为二阶非线性光学混频晶体.只需微调BBO晶体匹配角度在1.4°内,就可成功实现基频光和一阶斯托克斯光之间的倍频与和频,获得高效的532 nm绿光、559 nm黄绿光和588 nm黄光三个波长可切换输出.在19.5 W抽运功率和60 kHz的重复频率下,三个波长激光的最高平均输出功率分别为4.37 W, 2.03 W和3.43 W,对应抽运光到可见光的转换效率分别达22.4%, 10.4%和17.6%,对应脉冲宽度分别为36 ns, 12.2 ns和12.7 ns.可见波段波长可切换激光器可满足激光医疗、显示、光谱成像和生物光子学等领域对多种波长激光的应用需求.     

CS2 分子 1 B2(1 Σ+u )态预解离动力学研究

研究了CS2 分子1B2 (1Σ+u )预离解态线形势垒下的g振动能级光解动力学,包括预解离寿命、产物振转布居、平动振动转动能量分配和解离通道分支比.在实验过程中,一束可调谐激光激发超声射流冷却的CS2 分子到1B2 (1Σ+u )电子态,光解产物CS用另一束可调谐激光通过激光诱导荧光(LIF)方法检测.通过拟合光解碎片激发谱的谱峰轮廓,获得了源于不同跃迁初始态的1B2 (1Σ+u )态g振动能级的预解离寿命.通过分析CS的LIF光谱,则获得了不同光解波长下CS碎片的v=0~8振动态布居、v=1、4 ~8振动态的转动布居、能量分配以及两个预解离通道CS(X1Σ+ ) +S(3PJ)和CS(X1Σ+ ) +S(1D2 )的分支比.实验还考察了初始态弯曲振动量子数v2″、振动角动量量子数l对解离动力学的影响.发现v2″的影响不大,而l的影响却是明显的.较大的l(=K)对应于较短的寿命和较小的通道分支比S(3PJ) /S(1D2 ),即大的l(=K)有利于预解离的发生,同时更有利于产生S(1D2 ).     

NO分子和氧原子的高分辨离子谱实验研究

共振增强多光子电离及飞行时间质谱技术是一种具有高分辨率、高灵敏度的光谱研究技术。利用上述技术研究了由激光光解NO2产物-NO与原子O的离子谱,获得了振转态高度分辨的NO(X^2П,v″,J″)γ(0,0)γ(0,1)γ(1,1)带的离子谱以及自旋-轨道精细能级分辨的氧原子O(2P^3PJ^″=2,1,0)离子谱。氧原子O(2P^3PJ^″=2→3P^3PJ^″、2P^3PJ^″=1→3P^3PJ′、2P^3PJ″=0→3P^3PJ′)的离子信号位于紫外电离探测激光的波长分别为225．65nm,226．04nm,226．23nm。实验表明,共振增强多光子电离加飞行时间技术研究原子、分子光谱其灵敏度与分辨率远高于常用的激光感生荧光方法。所得到的NO分子与氧原子的离子谱及它们的离子信号对NO2分子光解及NO分子与氧原子的电离动力学研究提供了有益的实验信息。     

紫外光解动力学DNCO+hv→D+NCO:两个竞争解离通道（英文）

本文利用D原子里德堡态时间飞行谱研究了DNCO分子在波长200～235 nm范围的光解动力学.实验测量了产物的平动能分布和空间角分布.在210～235 nm光解离下,观测到接近统计分布和各向同性的产物,该产物有可能来自从S_1势能面内转换到S_0势能面,然后在S_0势能面上解离.在更短的解离波长下,除了统计分布的产物,另外一种分布的产物出现在高平动能的地方,具有很高的各向异性,该产物来自从S_1势能面上的直接解离.相比较HNCO的解离结果,DNCO直接解离通道出现在更高的激发能量.通过对NCO产物内能态的归属,发现NCO产物主要是弯曲振动激发和适当的伸缩振动激发.     

Eu:Fe:LiNbO3晶体非简并四波混频的研究

用波长为623.8nm的He-Ne激光作信号光和一束泵浦光,用波长为488.0nm的Ar⁺激光作另一束泵浦光,在Eu:Fe:LiNbO₃晶体中实现了非简并四波混频,获得了波长为488.0nm的变频相位共轭光,同时还产生了波长为632.8nm的同频相位共扼光。本文对上述实验结果进行了定性分析。     

激光光解NO2产物NO(X2∏)的REMPI离子谱的标识与研究

利用Nd:YAG激光器三倍频、输出波长为＝ 355 nm的激光光解NO2分子,可产生NO分子,将NO分子通过共振增强多光子电离(REMPI resonance enhanced multiphoto ionization)及飞行时间(TOF time of flight)质谱技术,获得振转态分辨的NO( X2∏,υ″J″)离子谱NOγ(0,0),γ(0,1),γ(1,1).通过理论计算 , 可将NO离子带的P、R、Q支线进行标识.NO分子的离子信号强度与UV电离激光能量(λ≈226 nm)之间关系能用二次方曲线很好拟合.它表明NO分子是通过(1+1)双光子吸收而电离.这些结果对NO分子的电离动力学提供了有益的信息.     

可调谐半导体环形激光器与FWM全光波长变换实验研究

优化设计半导体光纤环形激光器(SFRL)产生波长连续可调谐窄线宽的激光输出,可调谐范围为40nm,利用半导体光放大器(SOA)的非线性效应四波混频(FWM),实现了码速为2.5Gb/sSDH信号光的波长变换,向上变换7.07nm,向下变换19.49nm.在实验中不需要外加泵浦光源.     

N2O^＋离子A^2Σ^＋电子态的光谱研究

用一束波长为360．55nm的激光，通过N2O分子的(3 1)共振增强多光子电离过程制备纯净的母体离子N2O^ X^2Π3/2,1/2(000)．用另一束可调谐激光将N2O^ 离子激发至预解离态A^2Σ^ ，利用飞行时间质谱检测解离碎片NO^ 离子强度随光解光波长的变化，在278—328nm波长范围内获得了光解碎片的激发(PHOFEX)谱．观测到了N2O^ 离子A^2Σ^ ←X^2Π电子跃迁较丰富的振动谱带．通过对PHOFEX光谱的标识，获得了A^2Σ^态较准确和全面的分子光谱常数．     

自由电子激光的基本原理

激光是基于受激放大原理而产生的一种相干光辐射.普通激光是固体或气体的原子或分子产生的受激相干辐射,而自由电子激光则是由真空中的自由电子产生的受激相干辐射.自由电子激光的概念是杰·梅第(John Maday)于1971年在他的博士论文中首次提出的［1］.1976年他和他的同事们在斯坦福大学建立了第一台远红外波段的自由电子激光装置,实现了10.6μm波长的光放大.研究表明,自由电子激光具有很多其它光源无法替代的优点,在科学研究、军事和国民经济各方面具有重要的应用前景［2］.因此从80年代中期开始,自由电子激光的研究在很多国家都开展…     

双光子共振四波差频产生的真空紫外激光特性研究

介绍以惰性气体Xe为非线性介质、利用双光子共振四波混频差频方法产生的可调谐真空紫外激光(VUV)的特性研究 .实验中 ,传播方向和空间均相互重合的两束脉冲染料激光经透镜聚焦于Xe气混频池内 ,其中一束激光的波长 (2 4 9.6 2 6nm)对应于Xe原子 6P[1/2 ,0 ]←← 5P的双光子共振跃迁 ,通过调谐另一束激光的波长 ,产生在 15 1～ 171nm可连续调谐的VUV激光 .经估算 ,产生的VUV激光的强度约为每脉冲约 0 .2 μJ ,转换效率约为 0 .1% .通过测量超声射流冷却下CO分子的A1Π←X1Σ+ (0 ,0 )带的转动分辨激光诱导荧光 (LIF)光谱 ,确定出VUV激光的线宽为 0 .3cm-1.此外 ,还对VUV激光强度与惰性气体压力、染料激光强度等依赖关系进行了研究 .     

利用交叉相位调制和四波混频制作的时间透镜的仿真分析

利用高非线性光纤中的交叉相位调制和四波混频分别在仿真中实现了时间透镜. 对基于交叉相位调制的时间透镜中的高非线性光纤中的非线性过程进行了仿真分析. 仿真结果表明, 该时间透镜的主要影响因素为色散、自相位调制与四波混频; 通过采用带有一定色散斜率的高非线性光纤可同时消除色散、自相位调制和四波混频的影响; 另外, 该高非线性光纤的色散零点最好选在信号脉冲和抽运脉冲波长的中心附近. 然后对基于四波混频的时间透镜的实现进行了仿真分析. 仿真结果表明, 该时间透镜的主要影响因素为色散、 自相位调制和其他的四波混频; 通过设定合适大小的信号脉冲和抽运脉冲的功率可消除自相位调制和其他的四波混频的影响; 另外, 通过在高非线性光纤中引入一定的色散可进一步提高信号脉冲和抽运脉冲的功率, 从而获得更高功率的输出脉冲. 最后对两种时间透镜系统做出了比较. 关键词： 光脉冲压缩 时间透镜 交叉相位调制 四波混频     

VUV超短脉冲的产生及其在超快动力学中的应用

真空紫外超短脉冲激光具有波长短、单光子能量高、脉宽小等特点,在飞秒化学以及超快动力学等方面具有相当广泛的应用前景.由于直接利用受激辐射获得真空紫外超短脉冲是相当困难,因此利用非线性频率转换技术,超短脉冲与惰性气体相互作用,将红外、可见或紫外光波段的超短脉冲转换到真空紫外波段是目前获得紫外超短脉冲最快捷有效的方式.围绕真空紫外超短脉冲的产生及其在超短动力学中应用展开,介绍了产生真空紫外超短脉冲的高斯谐波、空心光纤四波混频和光丝四波混频的方法,对其优缺点作了评述,并对真空紫外超短脉冲激光在超快动力学过程中的应用进行了简单的总结.     

微结构光纤次芯中的四波混频过程

利用Ti:sapphire飞秒激光脉冲在微结构光纤包层的次芯中通过参量四波混频效应获得480—550nm的反斯托克斯波,转换效率可高达28%. 通过改变输入光的偏振方向可以调节反斯托克斯波的中心波长. 理论模拟了飞秒激光在次芯中的模式特性和色散特性,较好地解释了实验结果. 关键词： 微结构光纤 飞秒激光脉冲 参量四波混频过程     

四波混频增强多波长布里渊掺铒光纤激光器的实验研究

提出一种利用四波混频增强多波长布里渊掺铒光纤激光器的方法,在激光器中使用色散位移光纤作为布里渊增益介质,通过布里渊多波长之间四波混频效应提供的参变增益展宽激光器的有效增益谱,产生高阶斯托克斯光和反斯托克斯光,增加多波长的数目并改善输出功率.分析了激光器中掺铒光纤放大器功率和布里渊抽运功率对四波混频增强效果的影响,在98...