神府烟煤快速热解特性研究

利用高频电炉对神府煤进行快速热解,研究了不同热解温度和停留时间下,固相和气相产物的性质。结果表明,煤焦的失重率及真密度随温度升高和时间的延长而增长。红外光谱结果表明,热解过程中,煤中含氢/含氧官能团分解,生成H₂、CO、CO₂、CH₄等气体,并且其分解程度随温度的升高和时间的延长而加深。气相产物中H₂和CO的释放量随温度的升高和时间的延长而增加,而CO₂和CH₄存在释放量的峰值。气相产物随温度的升高和时间的延长而增多,导致高温煤焦出现大量的孔隙和裂缝。     

芦苇浆黑液在流化床上的热解实验研究

为了掌握芦苇浆黑液的热解行为,利用流化床在530、580、630、680、730和780 ℃ 六个床温下对芦苇浆黑液在氮气氛围下的热解过程进行了实验研究,分析了床温对气相产物、碳的转化率、NO_x和SO₂的排放浓度、焦油成分和热解焦微观形貌的影响。结果表明,热解气中的主要成分为CO、CH₄、CO₂和H₂,床温的升高有利于H₂和CO的生成,而不利于CH₄和CO₂的生成;可燃气体积分数随着床温的升高而升高,其值从59.2%(530 ℃)升高到66.1%(780 ℃);床温较高时,热解产生的焦油量较少,其中,多环芳烃化合物的相对含量较多,该值在780 ℃时最高为46.88%。     

基于Py-GC联用的煤快速热解实验研究

采用居里点裂解仪-气相色谱仪(Py-GC)联用的方法研究了4种煤的快速热解特性,分析了挥发分主要气相产物及其析出规律.结果表明,大于等于50%的挥发分在热解初期(t ≤ 2 s)释放,采用箔片装载方式的居里点裂解仪完全热解1 mg煤样需要10 s;挥发分主要气相产物中,各气体组分的生成量(mmol/g_coal)顺序为H₂ > CH₄ > CO > CO₂ > C2(C₂H₆、C₂H₄)> C3(C₃H₈、C₃H₆);挥发分释放量随热解温度的升高而增加,相同热解条件下,次烟煤挥发分的释放率高于贫煤和无烟煤;H₂和CH₄的生成量依赖于热解温度,热解温度越高,H₂和CH₄的生成量越多;CO和CO₂的生成量不仅与热解温度相关,而且与煤中的氧含量紧密相关,氧含量越高的煤热解生成的CO和CO₂越多;C2和C3气体的生成量相对于其他气体很少,体积占挥发分气相产物的5%.     

氨水捕集模拟烟气中二氧化碳的实验与理论研究

介绍了氨水捕集CO₂的反应原理, 利用鼓泡反应器开展了氨水碳捕集实验研究. 研究了氨水浓度、CO₂浓度、温度等因素对脱除效率的影响. 研究发现, 提高氨水质量分数和pH值均可增大CO₂脱除效率|增大CO₂浓度和入口气体流量后脱除效率呈现下降趋势|最佳脱除温度为45 ℃. 红外光谱分析表明, 氨水吸收后的主要成分是碳酸氢铵. 研究结果对进一步开展氨法捕集CO₂研究有较大的参考价值.     

脱灰预处理对水稻秸秆物化性/水蒸气气化反应特性的影响

在固定床反应器中研究了水洗、不同浓度酸洗预处理对水稻秸秆物化性/水蒸气气化反应特性的影响。结果表明,水洗处理后稻秆中的钾、钠脱除率分别为90.5%和82.1%,酸洗处理后稻秆中的钾脱除率达到99.2%,而钠脱除率随酸种类略有差异,在84.6%~92.3%;酸洗并未改变稻秆中主要组分含量,但破坏了稻秆微观物理结构。比较不同浓度酸洗后稻秆的孔容、孔径分布、BET比表面积发现,各指标的排列顺序均为水洗稻秆>3%硫酸洗后稻秆>原稻秆>7%硫酸洗后稻秆>10%硫酸洗后稻秆;各种预处理酸的浓度均为3%时,硫酸洗后稻秆的孔容、孔径分布、BET比表面积最大,而磷酸洗后稻秆各指标则最小。水蒸气气化结果表明,钾、钠及丰富的孔径结构均能促进H₂的生成,且钾、钠对气化过程的作用明显强于孔径结构对气化过程的影响。水洗稻秆气化产气中H₂、CO₂的瞬时释放浓度高于酸洗稻秆;CO、CH₄则相反。4种酸的浓度为3%时,稻秆气化中H₂、CO₂瞬时释放浓度与稻秆孔径分布呈正相关性;CO、CH₄瞬时释放浓度则与稻秆孔径分布呈负相关性。4种酸浓度为3%时,孔径越丰富,气化速率越快。脱灰预处理虽降低了稻秆气化氢气产率,但提高了气化气体热值。     

CO2气氛对胜利褐煤热解过程的影响

以5-8 mm胜利褐煤为研究对象,利用固定床反应器,在400-700℃、CO₂气氛下进行热解实验,研究了CO₂气氛对煤热解气、液、固三相产物分布的影响,探讨了CO₂对煤焦结构作用的机理。研究表明,与N₂气氛相比,CO₂气氛热解提高焦油和热解水产率,降低热解气和半焦产率;400和500℃时,CO₂气氛下形成的半焦孔隙结构和总孔体积没有明显的变化,600和700℃时,CO₂气氛下所得半焦的比表面积及孔容较N₂气氛下的大,是与煤焦内部挥发分大量释放以及CO₂进入孔道与活性位反应有关;煤热解过程中CO₂的引入能促进煤焦中3-5环芳香结构的消耗,导致煤焦结构芳香度的提高;600和700℃时,CO₂气氛下热解气中H₂和CH₄产率低,同时CO₂能与煤焦发生气化反应显著提高CO含量。     

填充床介质阻挡放电脱除气化燃气中苯的研究

以生物质气化焦油典型组分--苯作为模型物,采用填充床介质阻挡放电（DBD）对气化燃气氛围中的苯进行脱除。考察了燃气组成、填充物种类、反应温度及催化剂还原方式对苯脱除的影响。结果表明,反应温度200 ℃时,空气气化燃气与水蒸气气化燃气氛围内的苯脱除率比较接近,但燃气中存在少量O₂会导致脱除率明显下降。并且,提高放电能量密度,使用高介电常数、高比表面积及孔容积的填充物能提高苯脱除率。采用传统还原和等离子体还原两种方式分别制得Ni/γ-Al₂O₃（C）、Ni/γ-Al₂O₃（P）催化剂,以Ni/γ-Al₂O₃（C）为DBD填充物,反应温度在230-330 ℃时,苯脱除率随温度升高而下降,330 ℃时达到最低脱除率11.6%;温度高于330 ℃,苯脱除率随温度急剧上升且在430 ℃达到最大值85.4%。等离子体还原可制得大比表面积及高分散性的Ni/γ-Al₂O₃（P）,其苯脱除率随温度变化的趋势与Ni/γ-Al₂O₃（C）一致,但在430 ℃时达到更高的脱除率90.0%。苯脱除过程中燃气的甲烷化可提高出口燃气中CH₄浓度,但燃气的热值略有下降。     

垃圾衍生燃料热解半焦气化过程中HCl与H2S析出规律

通过水平管式气化炉和化学吸收法,对比研究了矿化垃圾热解半焦（ARC）和常规垃圾热解半焦（NRC）在水蒸气和CO₂气化过程中腐蚀性气体（HCl和H₂S）的析出特性,考察了气化温度、气化介质类型和流量对腐蚀性气体析出特性的影响。当气化温度升至950℃,ARC在水蒸气气化过程中的碳气化率、HCl和H₂S产率分别为66.1%、100%和74.9%,而其在CO₂气化过程中的碳气化率、HCl和H₂S产率分别为77.8%、100%和2.9%;NRC在水蒸气气化过程中的碳气化率、HCl和H₂S产率分别为98.8%、100%和53.7%,而其在CO₂气化过程中的碳气化率、HCl和H₂S产率分别为100%、96.2%和10.3%。以NRC为原料,考察了水蒸气和CO₂流量对其HCl和CO₂析出特性的影响。NRC的HCl和H₂S产率均随水蒸气流量增加而增加,但当水碳比大于等于3.3时,其促进作用不再明显。NRC的HCl产率随CO₂流量的增加而增加,而H₂S产率随CO₂流量的增加而减小。     

SO2和NO浓度对TiO2-硅酸铝纤维脱除元素汞的影响

使用溶胶凝胶法制备了TiO₂-硅酸铝纤维纳米复合材料。使用此复合材料在波长为253.7 nm的紫外光照射下脱除模拟烟气中的元素汞,实验研究了SO₂和NO浓度对光催化脱汞的影响以及温度对脱汞率的影响。结果表明,常温时烟气中SO₂浓度对光催化脱汞表现出促进作用,当SO₂浓度为1 200 μg/m³时脱汞率最高可达93%。NO浓度对光催化脱汞表现出抑制作用,随着NO浓度的增加脱汞率逐渐降低。高温时SO₂和NO浓度对光催化脱汞的作用规律与常温时相似。随着模拟烟气温度的升高,脱汞率逐渐减低,升高温度对光催化脱汞表现出抑制作用。     

玉米芯酸水解残渣的热解特性

在热重分析仪和管式炉热解装置上对玉米芯酸水解残渣（简称残渣）的热解过程进行了研究,并利用气相色谱（GC）,气相色谱-质谱联用(GC-MS)和扫描电镜(SEM)对热解产物进行了分析。热重分析结果表明,残渣的热裂解主要发生在280℃~ 450℃,仅在340.7℃有一个明显的失重峰。管式炉热解实验表明, 随着热解终温的升高,残渣的气相产物产率明显增加,而固相和液相产物产率均有所下降。GC分析结果表明,H₂和CH₄的产率随着热解终温的升高而升高,CO₂产率呈现下降趋势; 与玉米芯热解气相产物相比,残渣热解CO、H₂和CH₄的产率较高,CO₂产率较低。GC-MS结果表明,残渣热解焦油的主要成分为酚类物质和多环芳烃。SEM结果表明,随着热解终温的升高,残渣热解焦炭的表面结构趋于有序化。     

煤焦吸附和还原NO的动力学研究

利用固定床反应器研究了煤焦吸附和还原NO的动力学,分析了热解温度(500℃～900℃)和矿物质对煤焦脱除NO的影响。结果表明,在程序升温反应(TPR)和等温反应中,随着温度的升高(30℃～600℃),煤焦-NO经历了从化学吸附到还原反应的转变。低温时煤焦脱除NO的动力学符合Elovich方程,原煤焦的起始吸附速率随着温度的升高而增大,脱灰煤焦的起始吸附速率先增大后减小,等温吸附过程中煤焦的活化能随着吸附量的增大而增大。随着热解温度的升高,TPR中煤焦的NO转化率降低,等温还原反应的速率常数减小,高温热解导致煤焦脱除NO的活性降低。矿物质对煤焦-NO的吸附和还原反应存在催化作用。     

松木粉气流床气化特性实验研究

在气流床气化实验装置上进行了松木粉气化特性的研究。考察了温度、氧当量比、水蒸气配比对气体产物的成分、气化特性和固体产物的微观形态及成分的影响,结果表明,随着温度的升高,CO与H₂浓度显著升高,CO₂与CH₄浓度明显下降,碳转化率、产气率、产气热值有所提高;氧当量比从0.2上升至0.5时,CO与H₂浓度降低超过10%,CO₂浓度则上升100%以上,碳转化率提高至92.9%,产气率有所上升,而产气热值则降低超过20%;水蒸气配比从0增大至0.58时,H₂/CO体积比由0.63提高为1.40,碳转化率、产气率和产气热值均呈现先增大后减小趋势。由SEM照片可以看出,固体残渣主要由类球状或块状结构与纤维团聚结构两部分组成。温度升高使残渣颗粒由呈现不规则形状逐渐向球形转化,氧当量比的增大使残渣中类球状颗粒表面孔洞与裂缝明显增多直至破碎。     

基于程序升温氢化表征的Ni-Al2O3催化剂上CO2-CH4重整反应积炭研究

采用水热沉积法制备Ni-Al₂O₃催化剂,用于CO₂-CH₄重整反应;基于程序升温氢化（TPH）表征,研究了反应时间、温度、原料气CO₂/CH₄比例和空速等因素对CO₂-CH₄重整反应过程中Ni-Al₂O₃催化剂上表面积炭行为的影响。结果表明,表面积炭是导致催化剂重整反应失活的重要原因。随反应时间的延长,催化剂表面积炭量增多,虽未成比例增加,但其TPH峰温有向高温方向移动的趋势,表明所积之炭的石墨化程度增加。反应温度和空速对催化剂表面积炭也有一定影响,且空速的影响更大。另外,由于CO₂消炭反应（CO₂+C=2CO）的存在,CO₂/CH₄比例对表面积炭的影响也很大。CO₂/CH₄比例太低,不能明显抑制积炭;随着CO₂/CH₄比例增加,积炭将得到有效抑制,但CO₂/CH₄比例过高,CO₂在产物中的分离和回收再利用将使成本增加。     

实验参数对磁性AgI-BiOI/CoFe2 O4光催化剂湿法脱除Hg0的影响

采用水热-共沉淀法制备了一种新型的磁性AgI-BiOI/CoFe₂O₄复合材料光催化剂,考察了荧光灯辐照下光催化剂脱除模拟烟气中单质汞（Hg⁰）的性能,研究了实验参数对脱汞性能的影响及反应产物。结果表明,AgI-BiOI/CoFe₂O₄光催化剂的热稳定性较差,当煅烧温度超过400 ℃时该光催化剂的化学成分会发生变化;随着催化剂用量、反应溶液pH值、反应溶液温度和烟气中O₂浓度的增加,脱汞效率先增加后不变或下降;反应溶液中存在的CO₃^2-和SO₄^2-对脱汞效率有一定的抑制作用;当通入SO₂时,脱汞效率急剧下降;而NO对脱汞效率的抑制作用相对较小。反应产物分析表明,SO₂、NO和Hg⁰的最终氧化产物分别是SO₄^2-、NO₃^-和Hg²⁺     

预处理Fe基催化剂CO加氢合成低碳烯烃选择性影响研究

研究了Fe₂O₃在CO和H₂气氛下预处理对催化剂物相、表面组成和性质的影响及CO加氢合成低碳烯烃反应行为。结果表明,300℃ H₂预处理后催化剂主要物相结构为Fe₃O₄和α-Fe,250℃ CO预处理后主要物相为Fe₃O₄,随着CO预处理温度的升高,有碳化铁生成。表面碳化物含量随着CO预处理温度的升高而增加。CO较H₂预处理表面碱性增强,CO₂和CO吸附显著增加,随着预处理时间的延长,表面积炭降低了CO₂和CO吸附。经CO预处理的催化剂具有较高的烯烃选择性,H₂预处理的催化剂烯烃选择性相对较低。     

钾元素对生物质主要组分热解特性的影响

采用热重-红外联用仪对松木及生物质主要化学组分半纤维素、纤维素、木质素的热解特性及钾元素对其热解特性的影响进行了研究.结果表明,半纤维素、纤维素、木质素发生热解的主要温度分别为200~350 ℃、300~365 ℃和200~600 ℃;半纤维热解产物中CO、CO₂较多;纤维素热解产物中LG和醛酮类化合物最多;木质素热解主要形成固体产物,气体中CH₄相对含量较高.三种组分共热解过程中发生相互作用使热解温度提高、固体产物增加,气体中CO增加而CH₄减少.添加K₂CO₃后半纤维素和纤维素热解温度区间向低温方向移动,固体产率提高.K对纤维素作用最明显,CO、CO₂气体与固体产物产率明显增加,醛酮类和酸类物质的产率降低;木质素受K影响相对较小,热解固体产物略有增加,挥发分中H₂O和羰基物质增加;三组分共热解减弱了钾元素的催化作用.     

农业废弃物水洗前后热解特性的变化

首先对花生秸秆、高粱秸秆和芦苇三种农业废弃物进行了水洗预处理,再利用固定床反应器进行了热解实验,借此考察水洗前后碱金属和碱土金属(AAEMs)和纤维组成的变化及其对农业废弃物热解特性的影响。研究发现,水洗可脱除52.7%-92.6%的钾和一半左右的中性溶解物(NDS)。AAEMs和NDS的脱除对热解农业废弃物热解产生综合影响,含AAEMs和NDS较多的花生秸秆影响尤为明显。AAEMs的脱除遏制脱羧基、脱羰基、脱氢及挥发分二次缩聚反应,而NDS的脱除直接影响气体和液体的产率和组成。对于所有三种农业废弃物,水洗后均有利于提高生物油和生物炭产率,但气体产率降低;水洗后生物油中含氧化合物增多,其中,糖类和呋喃类增幅最大,而烃类、含氮化合物减少。水洗后,花生秸秆的CO_2、CO和CH_4产率均明显降低,而生物油中长链脂肪酸的占比增大。     

稻秆半焦与CO2气化反应特性的研究

利用三种热解炉装置,分别在热解终温550℃～950℃、加热速率0.1K/s～500K/s下热解制取稻秆半焦。采用等温热重法,在STA409综合热分析仪上进行了稻秆半焦与CO₂的气化实验,考察了热解终温、热解速率以及气化温度对半焦气化反应性的影响。研究表明,热解条件对稻秆半焦的反应性影响很大。在热解终温为550℃～950℃时,随着热解温度的提高,其气化反应性呈下降趋势;热解速率越高,其气化反应性越好。在850℃～950℃,提高气化温度能提高稻秆半焦与CO₂的反应性。采用扫描电镜技术观测了0.1K/s和500K/s 两种热解速率下半焦的表面形貌。结果显示,后者具有更加丰富的孔隙结构,且大孔结构明显多于前者。采用混合反应模型描述了稻秆半焦与CO₂的气化反应过程,求取了反应动力学参数。     

生物油水溶性组分的水蒸气催化重整制氢实验研究

利用固定床反应器对生物油水溶性组分重整制氢反应进行了考察,研究了温度、吸收剂的加入对反应过程的影响。结果表明,在常压条件下生物油水溶性组分的最佳重整温度为800℃,此时H2体积分数为60%、CO体积分数为10%。加入CO₂吸收剂后,H₂体积分数提高了25%,H₂产率提高了10%。在常压条件下,以CaO作为吸收剂时,最佳的反应温度为600℃,此时H₂体积分数最高可达85%。650℃时CaO对CO₂的吸收能力减弱导致其对生成H₂反应的促进作用急剧降低。     

麦草半纤维素的快速热裂解实验研究

采用管式炉反应器在550℃~850℃进行了半纤维素的高温快速热裂解实验,以了解其热裂解产物分布及热解规律。结果表明,半纤维素热解三相产物中,气体产物产率最大且随着温度的升高而增加,其主要成分为H₂、CO、CO₂、CH₄ 以及小分子烃类。液相产物中主要是酸类、醇类、呋喃、环戊烯酮类化合物,以及苯酚等芳香化合物,其产率随着温度的升高无明显变化。而焦炭产率则随着温度的升高而降低,且其中残留有大量的有机化合物如醇类、酮类及脱水糖等。