利用DOAS技术同时反演气溶胶和大气痕量气体方法研究

针对我国大气污染严重和气溶胶多的特点,文章开展基于差分吸收光谱(DOAS)同时反演大气痕量气体和气溶胶特性方法研究。从DOAS系统获得的总大气消光信息中,解析多种痕量气体浓度的同时,获得大气气溶胶质粒导致的光谱消光;并基于气溶胶消光信息,通过查表法反演气溶胶的平均直径、总个数和总比表面积等物理特性。实验结果表明该方法可以在获取痕量气体浓度同时,并能精确反演气溶胶物理特性。     

大气气溶胶谱分布的多波长拟合模拟反演

在构建355,532,1064nm 3个波长的后向散射效率因子与355nm和532nm两个波长的消光效率因子查算表的基础上,正演计算出气溶胶的3个波长的后向散射系数与两个波长的消光系数(3β和2α)。通过非线性拟合,模拟反演了对数正态单峰分布情况下气溶胶的谱分布参数。结果表明:该方法可以反演得到单峰分布的气溶胶谱分布参数,不同初始值对反演结果的影响较小;复折射指数对气溶胶谱分布的反演起重要作用,当复折射指数的实部和虚部分别具有±1步长范围内的不确定性时,反演得到的粒子数浓度、几何标准偏差和峰值半径3个参数的相对误差分别为20.32%、33.50%和24.72%,其中实部比虚部的误差贡献更大。该研究为多波长激光雷达反演气溶胶谱分布垂直廓线的研究提供了理论基础。     

基于角度散射法的气溶胶粒子粒径分布反演研究

本文基于人工蜂群-差分近似优化算法(Artificial Bee Colony and Differential Evolution algorithm, ABC-DE)和角度光散射法对气溶胶粒径分布进行了反演研究。此外,本文还提出了一种基于敏感度分析和主成分分析的角度散射测量信号筛选方法,用以提高粒径分布反演结果精度。研究表明:采用角度散射法反演颗粒粒径分布时,选择前向散射角度,如[0°,30°],更有利于提高反演结果精度;粒径分布反演精度与所选择测量角度信号的贡献率相关,高贡献率的测量信号更有利于确保反演结果精度和鲁棒性。     

全场彩虹技术测量喷雾浓度及粒径分布

喷雾颗粒的浓度、粒径等多参数的同时测量是研究喷雾的关键. 对应用全场彩虹技术测量双组分液滴的浓度及粒径分布进行了研究. 基于改进的Nussenzweig理论,对液滴折射率和粒径分布采用无分布函数算法进行最优化求解, 然后通过折射率与浓度的关系反推液滴浓度.用模拟全场彩虹信号对该算法进行了验证, 该算法可准确反演具有单峰分布、双峰分布粒径特征的液滴群的折射率与粒径分布. 并对体积分数从0%到100%的乙醇溶液喷雾进行了实验测量, 结果表明,所测得折射率与理论值符合,粒径分布稳定.该技术在喷雾浓度测量方面具有广阔的应用前景. 关键词： 全场彩虹技术 折射率 粒径 组分     

卫星遥感中不同偏振量对气溶胶反演的影响分析

偏振探测是提高气溶胶卫星遥感能力的重要途径。作为目前全球重要的偏振数据源,我国高分五号卫星搭载的多角度偏振探测仪（DPC）能够测量不同的偏振量,包括Stokes矢量偏振分量、偏振辐亮度（L_ｐ）和线偏振度（DOLP）。各偏振量所包含的有效信息和测量误差不同,进而影响气溶胶参数的反演精度。针对此,在最优估计反演框架下,利用信号自由度（DFS）和后验误差定量化分析了各偏振量对气溶胶参数反演的影响,为后续DPC气溶胶算法开发提供参考。研究结果表明：Stokes矢量包含的信息量最高,其次是线偏振度和偏振辐亮度,相应的气溶胶总DFS分别为7.5,6.1和5.2;采用不包含偏振方向信息的L_P反演时,复折射指数虚部和粒子谱有效方差的信息量比采用Stokes矢量和DOLP反演时显著下降,表明这两个参数对偏振方向和测量误差敏感,增加偏振方向信息和降低测量误差能够有效提高这两个参数的可反演性;偏振方向的探测对提高气溶胶遥感能力有重要价值,采用L_P和DOLP反演时,气溶胶各参数的后验误差比采用Stokes矢量反演分别增加67.6%和65.5%,其中细模态体积柱浓度和粒子谱有效半径受到的影响最大;在全部气溶胶参数中,复折射指数实部后验误差最小,虚部的反演不确定性最大。总体来说,细模态气溶胶的三个参数（体积柱浓度、复折射指数实部和粒子谱分布有效半径）在三种偏振量反演情况下平均DFS均大于0.85,能够较好的通过DPC观测反演得到,而粗模态气溶胶反演与气溶胶类型有关,参数反演不确定性较大。     

多波段激光雷达颗粒物质量浓度探测方法

为了获得大气颗粒物的质量浓度廓线,提出一种基于多波段激光雷达回波信号的大气气溶胶消光系数与颗粒物质量消光效率相结合的新型算法。该方法利用覆盖紫外到近红外波段的激光雷达作为遥感探测工具,获取气溶胶的消光与后向散射系数,反演得到气溶胶粒子谱分布;同时,根据米散射理论算出气溶胶消光效率,结合粒子谱分布,提出颗粒物质量消光效率模型,从而建立基于消光系数与质量消光效率相结合的反演颗粒物质量浓度的新型数学模型与算法。采用该算法对两组不同天气条件多波段激光雷达实测数据进行反演,并与地表采用的颗粒物浓度对比,证明该方法的可行性,为实现颗粒物质量浓度空间分布的探测提供科学依据和方法论。     

基于微脉冲激光雷达计算整层大气气溶胶光学厚度

基于微脉冲激光雷达测量数据,提出了利用气溶胶标高计算整层大气气溶胶光学厚度(AOD)的算法。首先利用激光雷达垂直和水平测量数据分别反演得到气溶胶垂直消光系数廓线和近地面水平方向的消光系数;然后将气溶胶垂直消光系数廓线分为4种类型,分别按照不同的方法拟合得到气溶胶标高;最后将气溶胶标高与近地面消光系数相结合,可得到整层大气AOD。将计算结果与同一地区相同时刻太阳光度计的测量结果相比较,发现二者具有较好的一致性,平均相对误差不超过6.7%。所提方法为白天少云和夜晚时段大气AOD的反演提供了一种新的技术手段。     

基于最优估计理论、联合星载主被动传感器资料的液态云微物理特性反演研究

针对液态云微物理特性精确反演的迫切需求, 综合主被动传感器的探测优势, 联合CloudSat雷达反射率和Aqua光学厚度资料, 提出基于最优估计理论的液态云微物理参数反演算法.通过假设粒子谱服从对数正态分布, 基于前向物理模式建立测量变量与反演变量的函数关系, 借助谱分布参数的先验信息、通过算法迭代得到谱参数的最优解, 进而利用前向物理模式反演液态云微物理参数, 并根据误差传递理论计算反演不确定度.通过设计反演方案, 基于实测个例数据并与CloudSat官方发布产品和经验算法反演结果对比验证.结果表明: 基于最优估计理论、联合主被动传感器资料的液态云微物理参数反演结果与官方发布产品一致性较好, 弥补了经验算法误差大、扩展性差的不足, 对于开展国内星载和机载W波段毫米波雷达液态云微物理参数反演研究具有重要的借鉴意义. 关键词： CloudSat Aqua 液态云 最优估计理论     

多分散Au-Ag合金纳米球的光谱消光法反演

贵金属纳米颗粒具有局域表面等离子体共振特性而引起了广泛的关注,其中Au-Ag合金纳米颗粒具有良好的结构稳定性、光热性能以及潜在的抗癌功效而得到普遍研究。在众多应用中的特性与其粒径和浓度密切相关,然而目前常用的电子显微镜观察法和动态光散射法不能同时获得粒径和浓度信息,因此采取有效手段测量颗粒粒径和浓度信息至关重要。基于光谱消光法,利用非负的Tikhonov正则化方法解决反演问题,并根据Mie理论计算消光矩阵。针对噪声问题,采取两种情况研究多分散Au-Ag合金纳米球粒径分布与浓度的反演问题。未添加噪声情况下,颗粒系Ⅰ的反演相对误差小于颗粒系Ⅱ,在波长范围300～500 nm之间的反演相对误差最小,对应平均粒径、粒径标准差和颗粒数浓度的反演相对误差分别为0%,-0.03%和0%。添加随机噪声情况下,将0.5%和1.0%的随机噪声添加进颗粒系Ⅰ中的消光谱,经过数据比较发现在波长范围200～600 nm之间的反演相对误差最小。当添加0.5%的随机噪声时,粒径分布、粒径标准差和颗粒数浓度的变化范围分别为79.76～80.15 nm, 5.60～6.61 nm和0.995 8×1010～1.005 9×1010个·cm-3;当添加1.0%的随机噪声时,粒径分布、粒径标准差和颗粒数浓度的变化范围分别为78.87～80.27 nm, 5.36～9.00 nm和0.992 4×1010～1.027 7×1010个·cm-3。反演结果随着随机噪声的增大,变化范围也明显增大即反演相对误差增大,并且每次添加相同随机噪声后的反演结果不同。为了减少随机噪声导致的不稳定性,对100次反演结果进行平均得到平均粒径、粒径标准差和颗粒数浓度。当随机噪声从0.5%增大至1.0%时,其反演结果的相对误差均增大,但是反演得到的粒径分布、粒径标准差和颗粒数浓度相对误差均小于6%,这说明通过反演算法得到的反演结果具有较好的稳定性。研究表明,光谱消光法为反演多分散Au-Ag合金纳米球粒径分布与浓度提供了一种简单、快速的表征手段,也对研究非球形纳米颗粒有启示作用。     

基于POLDER数据反演陆地上空气溶胶光学特性

针对利用POLDER数据反演陆地上空气溶胶光学特性和地表反射率进行研究.POLDER探测器能够提供可见光到红外的地气系统反射太阳光的反射率和偏振反射率的多方向数据.发展了一种基于多角度的总反射率和偏振反射率联合反演气溶胶光学参数的算法,根据倍加累加法矢量辐射传输模式构建查找表,反演过程中还考虑了测量数据的云检测处理,气体吸收校正和平流层气溶胶校正,通过865 nm波段总反射率和偏振反射率的模拟计算值和实际测量值的对比实现局部区域的气溶胶光学特性参数和地表反射率分布图的同时反演.并用CNES提供的POLDER气溶胶产品对反演结果进行了验证,该方法能够得到气溶胶光学厚度、折射指数、粒子有效半径和地表反射率较合理的反演结果.     

西藏那曲与北京郊区对流层气溶胶的微脉冲激光雷达测量

用微脉冲激光雷达对西藏那曲地区和北京郊区2004年夏季大气对流层气溶胶的光学特性进行了测量和分析，给出了两地区气溶胶消光系数的垂直分布以及那曲地区的大气边界层高度.结果表明:北京郊区大气对流层气溶胶的组分、浓度及粒径分布较那曲地区呈现出较大的不均匀性，那曲地区则具有较好的近地面空气质量.因此，利用微脉冲激光雷达可以实现大气气溶胶的有效测量.     

PM2.5质量浓度廓线的激光雷达反演研究

针对PM2.5质量浓度在空间不同高度上的分布测量较难这一问题,采用激光雷达和大气透射仪以及粒径谱仪进行联合探测,反演PM2.5质量浓度廓线.考虑相对湿度等因素的影响,通过大气透射仪和粒径谱仪建立地面PM2.5质量浓度与大气透过率之间的函数关系.以大气透射仪所测地面大气透过率值为基准,修正激光雷达大气透过率在高空的边界值,结合Fernald后向积分法反演出大气透过率的垂直分布.依据建立的函数关系和大气透过率垂直分布,得到PM2.5质量浓度廓线,并采用HYSPLIT后向轨迹分析不同高度层气溶胶的输送和动态变化.通过激光雷达、大气透射仪和粒径谱仪的联合探测实验,结果表明:经大气透射仪修正后,大气透过率垂直分布精度得到了提高,PM2.5质量浓度廓线很好的反映了气溶胶垂直分布的微物理变化特征.     

微脉冲激光雷达水平探测气溶胶两种反演算法对比与误差分析

大气气溶胶对人类健康、环境和气候系统具有重要的影响。微脉冲激光雷达(MPL)是一种新型的探测大气气溶胶水平分布的有效工具,而消光系数的反演和误差分析是其数据处理的重要内容。为了探测近地面大气气溶胶的水平分布情况,采用分段斜率法和Fernald算法对合肥地区实测MPL水平数据进行了消光系数反演,并将反演结果进行了对比和误差分析。误差分析表明,分段斜率法和Fernald算法的误差分别主要来源于其理论模型和多个假设条件。虽然分段斜率法和Fernald算法应用于大气水平消光系数的反演都仍存在一定的问题,精确度有待提高,但都能在一定程度上反映出气溶胶粒子的时空分布特征,与前向散射能见度仪的测量结果相关性都能达到95%以上,具有一定的可行性。且相对来说,Fernald法更适用于大气非均匀分布情况下消光系数的反演。     

多轴差分吸收光谱技术测量NO2对流层垂直分布及垂直柱浓度

研究了多轴差分吸收光谱技术(MAX-DOAS)的对流层NO₂垂直廓线及垂直柱浓度反演方法. 该方法采用了先反演气溶胶廓线, 然后在此基础上反演痕量气体垂直分布的两步反演方法. 其中痕量气体廓线反演时采用了非线性最优估算法, 使反演更少地依赖于先验信息, 更有利于自动获取痕量气体廓线. 首先研究了应用非线性最优估算法的痕量气体垂直廓线反演算法中权重函数、 先验廓线及其协方差矩阵的计算方法, 设计了适合于痕量气体垂直分布变化剧烈地区的迭代方案. 通过计算机仿真, 研究了算法重建盒子型和抬高型NO₂廓线的效果, 研究表明两种典型分布下算法都可以较好地重建2 km以下的NO₂分布, 在近地面的反演精度达到0.6%. 然后在低气溶胶、高气溶胶和抬高型气溶胶三种典型条件下, 研究了算法重建同一NO₂廓线的效果, 研究表明不同气溶胶条件下反演算法都可以得到相似的结果. 分析了错误的气溶胶状态对于NO₂廓线反演的影响以及反演算法的误差来源. 在合肥地区开展连续观测实验, 并将观测的NO₂垂直柱浓度与卫星对比, 相关性系数达到了0.85. 将MAX-DOAS反演的近地面NO₂ 浓度与长程DOAS 结果对比, 相关性系数达到0.76. 此外简化的MAX-DOAS痕量气体垂直柱浓度反演方法中常采用固定典型的气溶胶状态, 将两步法结果与简化方法结果进行对比, 两者的最大相对偏差为112%. 因此准确获取气溶胶状态, 尤其是气溶胶光学厚度, 对准确反演对流层NO₂垂直柱浓度十分必要. 关键词： 多轴差分吸收光谱 2垂直廓线')" href="#">对流层NO₂垂直廓线 2垂直柱浓度')" href="#">对流层NO₂垂直柱浓度 最优估算法     

基于DOAS技术的气溶胶粒谱分布反演方法研究

大气气溶胶不仅对全球的气候变化产生重大影响,其本身也是一种污染物,另外它在许多污染气体的化学反应中起重要作用。因此,实时监测大气气溶胶已成为环境领域的重要研究方向。差分吸收光谱技术是一种基于痕量气体“指纹”特性反演其浓度的光学遥感方法,同时该方法也可用于大气气溶胶消光系数的测量。文章介绍了利用闪烁差分吸收光谱系统监测大气气溶胶粒谱分布的方法,重点阐述了基于蒙特卡罗方法的粒谱分布反演算法,监测结果通过与PM10、能见度及Angstrom波长指数的对比证实了该方法的可行性,为近地面大气气溶胶监测提供了新的手段,同时也扩展了差分吸收光谱技术的应用范围,该方法对大气化学的研究有着重要的意义。     

基于船载测量亚微米海洋气溶胶粒径分布特征分析

基于南海北部海域开展的走航观测,测量了颗粒直径为14～680 nm的气溶胶数浓度,分析了气溶胶数浓度时空分布、粒径分布特征。以核模态、Aitken核模态和积聚模态为基础,统计了气溶胶粒径谱谱型并对其分布模式进行了对数正态拟合。同时,讨论了航程中遭遇的一次冷锋过程对气溶胶数浓度、粒径和组分分布的影响。结果表明：沿海海域气溶胶总数浓度超过6800 cm^-3,远海海域气溶胶总数浓度约为1700 cm^-3;海洋气溶胶中位数粒径谱符合对数正态分布,近海气溶胶多为双峰型,峰值数浓度在200 cm^-3左右,而远海气溶胶多为单峰型,峰值数浓度在60～100 cm^-3之间;冷锋过程前的气溶胶样品属于海源气溶胶,呈现海洋本底气溶胶特征,而冷锋过程后的气溶胶样品为受台湾岛污染影响的陆源气溶胶。     

“干”气溶胶等效复折射率与其质量浓度指标的相关性研究

基于成都市2017年9月至12月逐时的气溶胶散射系数和吸收系数观测数据以及该时段同时次GRIMM180环境颗粒物监测仪的监测资料,利用免疫进化算法求解550nm波长处"干"气溶胶等效复折射率的实部和虚部,探讨了其与主要气溶胶质量浓度指标的相关性。结果发现:"干"气溶胶等效复折射率实部和虚部分别为1.55±0.045和0.022±0.0075。针对"干"气溶胶等效复折射率实部的变化,最重要的质量浓度指标是粒径小于1μm的颗粒物分别与粒径小于10μm和2.5μm颗粒物的质量浓度之比,对应的决定系数分别为0.53和0.21。针对"干"气溶胶等效复折射率虚部的变化,最重要的质量浓度指标是黑碳分别与粒径小于10μm和2.5μm颗粒物的质量浓度之比,对应的决定系数分别为0.47和0.42。     

多轴差分吸收光谱技术反演气溶胶消光系数垂直廓线

研究了多轴差分吸收光谱技术(MAX-DOAS)的气溶胶消光系数垂直廓线反演算法. 该算法应用非线性最优估算法, 通过MAX-DOAS测量的氧的二聚体(O₄), 反演气溶胶消光系数垂直廓线和光学厚度(AOD). 首先研究了非线性最优估算法中权重函数、先验廓线协方差矩阵、测量不确定度协方差矩阵的计算方法, 针对中国气溶胶浓度较高且变化剧烈的特征, 设计了非线性迭代方案. 然后在低气溶胶、高气溶胶和抬高型气溶胶三种状态下, 通过计算机仿真模拟验证了MAX-DOAS气溶胶消光系数垂直分布反演算法, 讨论了误差来源. 之后在合肥地区开展了连续观测实验, 并将反演的AOD与CE318太阳光度计对比, 两者的相关性系数达到了0.94. AOD反演的相对误差约为20%. 又将反演的最低层(0–0.3 km)气溶胶消光系数与能见度仪对比, 两者的相关性系数为0.65. 近地面气溶胶消光系数反演的总相对误差约为10%. 模拟验证和对比实验均说明本文研究的气溶胶消光系数垂直廓线反演算法可以较好地获取对流层的气溶胶状态. 关键词： 多轴差分吸收光谱 气溶胶消光系数垂直廓线 气溶胶光学厚度 最优估算法     

激光自混合干涉法亚微米及纳米颗粒测量中的反问题

基于Kaczmarz投影算法对反问题进行了详细的研究.选取颗粒线分布函数作为反演对象,改进了Kaczrnarz投影算法,使投影过程发生在较大夹角的超平面之间.数值模拟了含5%和10%的测量误差时宽单峰、窄单峰、双峰和三峰四种粒径分布的反演,结果显示改进投影算法得出的粒径分布与输入的粒径分布更好得吻合.实验测量了标称为60 mn和180 nm两种单分散颗粒,结果表明改进投影算法得出的粒径分别为54.95 nm和190.55 nm,而原先投影算法得出的粒径为83.18 nm和288.40nm,进一步显示改进投影算法提高了测量结果的准确性.     

气溶胶消光系数与质量浓度的相关性研究

为了利用激光雷达探测的消光系数垂直分布来反演气溶胶质量浓度的垂直分布,研究气溶胶消光系数与质量浓度之间的关系就显得十分重要.根据Mie散射理论,分析了气溶胶的质量消光系数、消光系数和质量浓度之间的关系,引进了等效参数,分析了Junge指数对等效参数的影响.用实际测量的粒子谱分布、能见度、相对湿度和气溶胶质量浓度验证了气溶胶消光系数和质晕浓度之间的关系.这对利用激光雷达测量的气溶胶消光系数垂直分布来反演气溶胶质量浓度的垂直分布是很有实用价值和指导意义的.