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2.
3.
天然气、油田伴生气、高炉煤气等化工生产过程中伴生COS气体,不仅会腐蚀管道和毒害催化剂,还会严重污染环境并危害人类健康。COS催化水解反应可在温和条件下高效的将COS脱除,是最具应用前景的COS脱除技术之一。碱金属元素因其具有独特的电子供体性质、表面碱性和静电吸附等特性,常被用作助催化剂以提高Al2O3的COS催化水解性能。近年来,以钾为助剂改性的Al2O3催化剂(K2CO3/Al2O3)在COS催化水解反应中得到广泛的应用,但由于负载在Al2O3上的K物种的组成复杂,目前研究者对K2CO3/Al2O3催化剂上COS水解机理的理解仍存在一定的困惑和争议。本论文通过湿法浸渍法合成出一系列钾盐和钠盐改性的Al2O3催化剂,并利用各类先进的表征技术对这些催化剂进行分析。活性测试表明,以K2CO3、K2C2O4、NaHCO3、Na2CO3和NaC2O4改性Al2O3催化剂均有助于COS的水解。其中K2CO3/Al2O3拥有最佳的COS水解性能,连续运行20 h后其COS转化率仍高于~93%,远远优于未改性的Al2O3 (~58%)。我们利用原位红外光谱和X射线光电子能谱探明了反应过程中催化剂的化学结构特征,阐明了H2O分子在K2CO3/Al2O3上的水解作用机制。原位红外表明COS在K2CO3/Al2O3上的水解过程中形成了硫代碳酸氢盐中间产物。X射线光电子能谱表征证明催化剂的失活主要是因为催化剂表面积累了硫酸盐和单质硫。此外,我们还研究了水蒸气含量对COS水解性能的影响,研究发现,由于H2O和COS分子在催化剂表面存在竞争吸附,过量的H2O会引起催化活性的下降。上述研究表明,K2CO3/Al2O3催化剂上COS水解性能的提高主要是形成了HO-Al-O-K界面活性位。更为重要的是,所制备的催化剂都是在模拟工业工况条件下进行的,这为后续的工业应用提供了宝贵理论指导。本工作为理解助剂钾在Al2O3催化剂上COS水解活性的增强提供了新的见解,这为未来设计稳定高效的COS水解催化剂打开了新的发展方向。 相似文献
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Steffen Cychy Sebastian Lechler Zijian Huang Michael Braun Ann Cathrin Brix Peter Blümler Corina Andronescu Friederike Schmid Wolfgang Schuhmann Martin Muhler 《催化学报》2021,42(12):2206-2215
在碱性甘油电氧化反应中,利用电化学傅里叶变换衰减全反射谱红外光谱法,研究了薄膜流动池中滴注硼酸镍催化剂负载量对玻碳电极性能的影响.连续操作的径向流动池包括一个位于内反射元件上方50μm的钻孔电极,可实现红外光谱分析.这是在确定条件下对电催化剂进行简便和可重复筛选的一个适合的方法,同时还提供了对复杂反应(如甘油氧化)产物选择性的检测.通过对泵送电解液进行更耗时的定量高效液相色谱分析,结果表明,衰减全反射红外光谱法可快速鉴定产物.在层流条件下,水中使用0.1 M甘油和1 M KOH,流速为5μL min-1时,甘油转化率较高.转化率和选择性取决于催化剂的负载量,负载量又决定了催化剂层的厚度和粗糙度.由于在更粗糙的膜中停留时间更长有利于再吸附和C-C键断裂,因此当负载量最高达210μg cm-2时,甘油转化率为73%且甲酸选择性接近80%.当最低负载量为13μg cm-2时,甘油转化率达到63%,甲酸选择性降至60%,相应地,C2物种(如乙醇酸盐)选择性较高,为8%.因此,只有催化剂负载量较低时才能形成几微米厚度范围内的薄膜,此时才适合进行优质催化剂的筛选. 相似文献
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6.
自适应结构多工况下强度控制的研究 总被引:4,自引:0,他引:4
对自适应超静定桁架结构的强度控制问题进行了研究,把模型从单一工况推广到了多工况,实现了理论的完整性,定义了结构工作状态系数, 分析了作动器的联入对结构强度的影响,利用超静定桁架的耦合特性和作动器的调节功能,把强度控制问题转化为数学规划问题,方法简单有效。 相似文献
7.
连续体结构拓扑优化应力约束凝聚化的ICM方法 总被引:4,自引:2,他引:4
为克服应力约束下拓扑优化问题约束数目多、应力敏度计算量大的困难,提出
了应力约束化凝聚化的ICM方法. 在利用Mises强度理论将应力约束转换成应变能约束后,
提出了应力约束凝聚化的两条途径:其一为应力全局化的方法,其二为应力约束集成化的方
法. 由此建立了多工况下以重量为目标、以凝聚化应变能为约束的连续体结构优化模型,并
利用对偶理论对优化模型进行了求解. 4个数值算例表明:该方法具有较高的计算效率,得
到的拓扑结构比较合理,不仅适用于二维连续体结构,也适用于三维连续体结构. 相似文献
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10.
湿工况下平直翅片对流传热传质数值研究 总被引:3,自引:0,他引:3
建立了湿空气流经平直翅片通道并伴有凝结现象发生的三维对流传热传质的数值模型,在空气进口雷诺数Re为190~3770,进口相对湿度φ_(in)为50%~90%的范围内,对干湿两种工况,平直翅片通道内的换热流动进行了对比研究。结果表明:湿工况换热系数为干工况换热系数的2.8~3.1倍,干工况翅片效率比湿工况翅片效率高35.8%~41.9%。当翅片为部分湿工况时,翅片效率随进口相对湿度的增大而增大,换热系数随进口相对湿度的增大而减小;当翅片为全湿工况后,进口相对湿度对翅片效率和换热系数的影响微弱。 相似文献