Cu含量对Cu/Al-Ce-PILC上丙烯选择性催化还原NO反应的影响

 采用聚合羟基复合阳离子合成交联粘土Al-Ce-PILC,经SO2-4改性后,以浸渍法制备了用于C3H6选择性还原NO反应的铜基交联粘土催化剂Cu/Al-Ce-PILC. 用XRD,XPS和TPR等技术对催化剂进行了表征,并考察了Cu含量对催化剂性能的影响. 结果表明,Cu负载未改变Al-Ce-PILC的结构; w(Cu)=2%时,Cu物种以Cu+和Cu2+两种形式存在,催化剂具有最高的催化活性和较宽的操作温度范围,在反应气组成为0.22%NO-0.12%C3H6-2.0%O2-97.66%He,空速为 24000 h-1和温度为350 ℃的条件下,NO转化率可达56.4%,700 ℃下仍可达22.3%; w(Cu)=5%时,催化剂中有明显的CuO物相存在,该物相促进C3H6的深度氧化,从而降低了NO选择性还原反应的性能.     

利用配置长程气池的FTIR技术研究挥发份中氮赋存形态

利用FTIR分析技术,对3种不同煤阶的我国电站典型动力用煤——神木烟煤、铜川贫煤和宜宾无烟煤的挥发份中氮的赋存形态进行了研究。为克服研究工作中的微氮现象,在研究过程中采用了16 m光程的长程气池。研究结果显示,红外光线在16 m长程气池构造作用下多次穿过挥发份,检测出含量微少的氮元素,成功地克服了微氮现象,取得了较好的研究结果;我国电站用煤的挥发分中氮的赋存形态有4种,分别为吡啶型氮化合物、吡咯型氮化合物、吡啶-N氧化物和腈类化合物。氮在煤与挥发分中赋存形态的差别主要是由于煤分子中的大分子量含氮结构在温度作用下发生分解所致。     

镧、铈对Pt, In/Al2O3催化剂选择性还原NO性能的影响

采用溶胶-凝胶法(SG)制备了掺杂少量La或Ce的Pt/Al2O3贵金属催化剂和In2O3/Al2O3氧化物催化剂, 并考察了La或Ce对催化剂的比表面和晶相结构和丙烯在这些催化剂上选择性还原NO的活性. 结果表明, 掺杂少量的La或Ce, 可以改变催化剂的热稳定性, 富氧条件下丙烯选择性催化还原NO的反应中, La或Ce的掺杂对催化活性和催化活性温度窗口没有明显改善.     

反应条件对Cu/Al-Ce-PILC上丙烯选择性催化还原NO反应的影响

 采用聚合羟基复合阳离子合成交联黏土Al-Ce-PILC, 经SO2-4改性后,以浸渍法制备了铜基交联黏土催化剂Cu/Al-Ce-PILC, 并将其应用于C3H6选择性还原NO的反应,考察了预处理气氛、 O2和C3H6浓度、空速、水蒸气和SO2等反应条件对催化剂性能的影响. 结果表明, He预处理后催化剂表面的Cu物种以Cu+和Cu2+两种形式存在,而H2预处理后仅以Cu+存在, NO转化率最大值由23%升至56%. 反应体系中适当的O2和C3H6浓度可促进NO还原为N2, 但过高的浓度反而可降低NO的还原活性, O2同时可起到抑制积炭、清洁催化剂表面的作用. NO转化率随着空速的增大而降低. 10%水蒸气的存在可抑制NO的还原和C3H6的氧化,其转化率曲线向高温方向位移. 但是,由于金属氧化物交联柱表面的疏水特性, Cu/Al-Ce-PILC较Cu/ZSM-5具有较强的耐湿热稳定性, NO和C3H6最大转化率仅分别下降13%和5%. SO2的存在明显抑制了催化剂的低温活性,但对高温活性有一定促进作用.     

Pt／A12O3催化剂用于丙烯选择性还原NO

分别采用浸渍法(IM)和溶胶-凝胶法(SG)制备了一系列不同铂负载量的催化剂，在固定床反应器上用C3H6作还原剂，测试了选择性还原NOx的活性,结果发现,在IM法和SG法制备的催化剂中,活性组分铂最佳负载质量分数分别为0．5％和2％．针对两种催化剂．分别考察了氧浓度、丙烯浓度及反应气流量对选择性催化还原NOx性能的影响,催化活性随丙烯浓度的增大而上升,2％Pt／Al2O3(SG)催化剂的抗SO2性能好于0．5％Pt／A12O3(IM)催化剂．H2O的存在可明显拓宽活性温度范围,并向高温区间移动,在200～400℃范围内可有效净化NOx。     

低温等离子体协同Ag/Al2O3选择性催化丙烯还原氮氧化物反应的原位红外光谱研究

 研究了稀燃条件下低温等离子体(NTP)协同丙烯在Ag/Al2O3催化剂上选择性催化还原NOx反应,通过原位漫反射傅里叶变换红外光谱(DRIFTS)对NTP协同前后反应气中NO和C3H6的吸附以及丙烯选择性催化还原反应进行了表征. 结果表明,丙烯的活化是Ag/Al2O3上选择性催化还原反应的关键步骤. NTP活化反应气体后, Ag/Al2O3表面-NCO、R-NO2和有机酸根等物种的数量大幅度增加,并且其催化还原NOx的低温(＜350 ℃)活性也显著提高. 在NTP协同前后,选择性催化还原过程可能存在两条反应路径,较低温度下主要是-NCO 生成N2, 而较高温度下则是-CN向N2转化.     

多相条件下亚硫酸镁非催化氧化反应动力学及机理

副产物的氧化回收利用是影响镁法脱硫工艺发展的关键.本文通过真空旋转蒸发的方式制备了高纯度的亚硫酸镁样品,并利用鼓泡式反应装置,研究了亚硫酸镁非催化氧化的反应动力学,考察了pH、氧分压、亚硫酸镁浓度、气体流量、温度等因素对亚硫酸镁氧化反应速率的影响,得到了各反应物的分级数及表观活化能.结合三相反应过程的数学模型推断出亚硫酸镁氧化的本征反应在慢反应区进行,且氧的传质扩散是总反应的速率控制步骤.研究结果为氧化回收镁法脱硫副产物提供了理论依据.     

硫酸化对In/SO_4~(2-)/TiO_2催化剂上CH_4选择性催化还原NO_x的促进机理

考察了In/SO42-/TiO2(In/STi)催化剂上甲烷选择性催化还原(CH4-SCR)NOx的活性,分析了硫酸化对催化活性的促进作用.结果表明,硫酸化影响了In在催化剂表面的存在形态和CH4的活化产物,从而提高了催化剂活性.吡啶红外光谱分析表明,硫酸化后的STi载体可提供足够强度的B酸位,有利于活性中心InO+物种的形成.原位红外光谱分析表明,In/TiO2催化剂上CH4的活化产物为完全氧化的CO2和H2O,而硫酸化后的In/STi催化剂上CH4的活化产物为HCOO-,该物种被认为是CH4-SCR反应的重要中间体,它的生成为In/STi催化剂上CH4-SCR反应的速控步骤.     

氧化还原沉淀法制备MnOx-SnO2催化剂及其对NO的NH3选择催化还原性能

采用氧化还原共沉淀法制备了MnOx-SnO2复合氧化物,并将其用于低温NH3选择催化还原NO反应.结果表明,Mn/(Mn Sn)摩尔比为75%的催化剂具有最好的低温催化活性,在120～200℃温度范围内得到100%的NO转化率.氮吸附-脱附、X射线衍射和X射线光电子能谱测试表明,高比表面积、Mn-Sn固溶体的形成和高氧化态的Mn物种是催化剂催化活性较高的主要原因.     

一种酚类抑制剂对亚硫酸镁氧化反应动力学的影响及作用机理

亚硫酸镁的氧化是湿式镁法烟气脱硫过程中的重要步骤. 通过实验筛选出一种新型酚类抑制剂(T), 可显著延缓亚硫酸镁的氧化反应速率. 在接近实际工况条件下, 研究了抑制剂浓度、亚硫酸镁浓度、氧分压、pH、温度等条件对亚硫酸镁氧化速率的影响. 结果表明, 抑制剂T、溶解氧及亚硫酸镁的分级数分别为－0.25, 0.5和0, 反应的表观活化能为48.2 kJ•mol^－1. 结合建立的三相反应模型, 对T抑制条件下的总反应过程进行了推断, 认为亚硫酸镁氧化的本征化学反应在贫氧区进行, 而总反应速率受氧的传质扩散过程控制. 与非抑制条件下的结果相比, T的存在降低了本征反应速率, 进而使氧的传质速率减小. 研究结果为利用抑制氧化手段实现脱硫副产物回收提供了有益参考.