阿拉伯呋喃糖热解机理的密度泛函理论研究

采用密度泛涵理论(DFT)方法M062X/6-311++G(d,p)对阿拉伯呋喃糖的热解过程进行了理论研究.对其可能发生的化学反应共设计了6条热解路径,一种热解方式是呋喃糖通过H原子转移发生开环而得到中间体2,这一步反应的热裂解反应能垒是181.5 kJ/mol,并对该中间体2设计了3条反应路径分别为1-3,或开环后得到中间体26,其热解路径为6;另一种热解方式是先脱水后进行开环反应设计了2条可能的热解路径分别为4和5.对各反应路径中所有化合物的结构进行了能量梯度全优化,并计算了各热解反应途径的热力学和动力学参数.通过对计算结果分析得到呋喃热解的主反应通道为2,3和5,其热解速控步反应能垒分别为321.5,300.2和339.9 kJ/mol.乙醇醛、乙醛、CO、糠醛和丙酮等小分子是热解的主要产物.这与相关实验结果一致.     

速度调控的双原子纠缠

当光学腔中光场处于相干态,而原子处于运动中时,双原子的纠缠演化与光学腔场模结构相关联. 假如初始时刻原子的位置固定在腔中某一位置,双原子的纠缠演化将是无序的.然而,假如一开始双原子在光学腔相干态光场中处于运动状态,则双原子的纠缠随时间的变化将变得规则有序.如此,通过适当的选择双原子的速度和初始光场,就能对双原子的周期性纠缠进行控制,让纠缠在指定时刻出现.     

The effect of a permanent dipole moment on the polar molecule cavity quantum electrodynamics

A dressed-state perturbation theory beyond the rotating wave approximation(RWA) is presented to investigate the interaction between a two-level electronic transition of polar molecules and a quantized cavity field. Analytical expressions can be explicitly derived for both the ground- and excited-state-energy spectrums and wave functions of the system, where the contribution of permanent dipole moments(PDM) and the counter-rotating wave term(CRT) can be shown separately.The validity of these explicit results is discussed by comparison with the direct numerical simulation. Compared to the CRT coupling, PDM results in the coupling of more dressed states and the energy shift is proportional to the square of the normalized permanent dipole difference, and a greater Bloch–Siegert shift can be produced in the giant dipole molecule cavity QED. In addition, our method can also be extended to the solution of the two-level atom Rabi model Hamiltonian beyond the RWA.     

三能级原子与少周期脉冲串作用中的相干布居捕获

研究了少周期脉冲串作用下三能级原子中的布居转移和相干布居捕获现象.在非旋波近似的情况下求解了密度矩阵方程.研究结果表明在等时间间隔的锁相脉冲作用下,系统能级的布居逐步转移并积累,系统基态相干也逐步积累.在满足脉冲重复频率为基态能级频差的整数分之一倍时,三能级系统和频率梳中两梳齿频率成分作用形成相干布居捕获现象,原子暗态布居值达到最大,介质对脉冲透明.在适当选取少周期脉冲参量的情况下,在0.5个ns的时间内三能级系统相干性演化到最大后到达稳态,相干布居捕获发生.与脉宽为100个fs的多周期脉冲相比,少周期脉冲串在介质中建立相干布居捕获的时间缩短两个数量级.由于频率梳中与三能级系统发生作用的梳频成份有相同的频移,相干布居捕获的条件双光子共振仍然满足.因而,当两基态能级频率差较大时,如果选取少周期脉冲载波频率为系统能级1至2和1至3的传输频率之和的一半ω=(ω₁+ω₂)/2,室温下原子热运动的引起的多普勒频移并不会破坏相干布居捕获.     

频率变化的相干态光场中两原子纠缠演化

研究了频率变化的相干态光场中两个二能级原子的纠缠演化,主要讨论了光场频率随时间作正弦调制和脉冲调制两种典型情况下两原子纠缠随时间演化的特点.数值计算结果表明,当光场频率随时间作正弦调制时,光场频率,光场平均光子数均对原子纠缠演化有影响,且在少光子数的情况下,在光场频率变化的半周期内纠缠值出现小幅快速振荡;而当光场频率随时间作脉冲调制时,由于脉冲频率的突变,也在脉冲出现的区间内诱导出了原子纠缠值的小幅快速振荡现象.分析表明光场频率的改变可以改变原子相十性,进而改变了原子间纠缠效应,这对量子信息技术中纠缠制备与控制有积极意义.     

3 C-SiC表面电子结构及光学性质的第一性原理计算

采用第一性原理对3C-SiC块体和3C-SiC(111)、(110)和(100)三个表面的电子结构和光学性质进行理论计算.计算结果表明:3C-SiC块体是带隙为1.44 eV的G-M间接带隙半导体,3C-SiC(111)表面是带隙为2.05 eV的M-G间接带隙半导体,3C-SiC(110)表面形成带隙值为0.87 eV的直接带隙半导体;3C-SiC(100)表面转变为导体.由光学性质分析得到,与3C-SiC块体比较,3C-SiC(100)、(110)、(111)表面的介电函数,吸收谱,反射谱,能量损失函数等均出现红移.     

点缺陷对单层MoS_2电子结构及光学性质的影响研究

采用基于第一性原理的贋势平面波方法,对不同类型点缺陷单层Mo S2电子结构、能带结构、态密度和光学性质进行计算.计算结果表明:单层Mo S2属于直接带隙半导体,禁带宽度为1.749e V,Mo空位缺陷V-Mo的存在使得单层Mo S2转化为间接带隙Eg=0.660e V的p型半导体,S空位缺陷V-S使得Mo S2带隙变窄为Eg=0.985e V半导体,S原子替换Mo原子S-Mo反位缺陷的存在使得Mo S2转化为带隙Eg=0.374e V半导体;Mo原子替换S原子Mo-S反位缺陷形成Eg=0.118e V直接带隙半导体.费米能级附近的电子态密度主要由Mo的4d态和s的3p态电子贡献.光学性质计算表明:空位缺陷对Mo S2的光学性质影响最为显著,可以增大Mo S2的静态介电常数、折射率n0和反射率,降低吸收系数和能量损失.     

运动双原子与腔场作用模型中原子布居的演化

为了找出原子运动对原子布居演化的影响,通过建立两原子在一光学谐振腔中运动的模型,用量子力学分析原子具有不同速度时两原子布居数演化.研究结果表明,当光学腔中光场处于相干态,而原子处于运动中时,两原子的能级布居演化与光学腔场模结构相关联.假如初始时刻原子的位置固定在腔中某一位置,两原子的布居演化在少光子数呈现出周期性,多光...     

点缺陷对单层MoS2电子结构及光学性质的影响研究

采用基于第一性原理的贋势平面波方法,对不同类型点缺陷单层MoS2电子结构、能带结构、态密度和光学性质进行计算。计算结果表明：单层MoS2属于直接带隙半导体,禁带宽度为1.749ev,V-Mo缺陷的存在使得MoS2转化为间接带隙Eg=0.671eV的p型半导体,V-S缺陷MoS2的带隙变窄为Eg=0.974eV,S-Mo缺陷的存在使得MoS2转化为间接带隙Eg=0.482eV; Mo-S缺陷形成Eg=0.969eV直接带隙半导体,费米能级上移靠近价带。 费米能级附近的电子态密度主要由Mo的4d态和s的3p态电子贡献。光学性质计算表明：空位缺陷对MoS2的光学性质影响最为显著,可以增大MoS2的静态介电常数、折射率n0和反射率,降低吸收系数和能量损失。     

射频场控制的磁子能级中单色激光吸收抑制

理论上研究了射频场作用下多塞曼能级系统中单色激光的吸收抑制现象.一束单色线偏振或者椭圆偏振的激光作用于铷原子两能级间,线或椭圆偏振矢量方向与磁场方向垂直.在磁场中冷铷原子能级发生分裂,通过一个射频场将这些磁子能级耦合起来.当扫描射频场频率时,计算表明原子对单色光的吸收谱中出现了透射峰,类似于电磁诱导透明现象,光吸收减弱,光场透射增强.对于线性偏振或者椭圆偏振的单色光均能得到透射增强的结果.这种现象完全不同于通常光泵磁共振实验中射频场与磁子能级谐振时光被吸收最多的现象.这种扫描射频场频率时单色光的透射增强现象来自于磁子能级间的相干效应.计算表明在扫描射频场频率时单色光吸收谱中出现的透射峰与射频场的拉比频率和椭圆偏振光的左旋和右旋圆偏振成分相关.这种射频场控制的单色光透射增强效应在磁场测量,光信息处理等领域有潜在的应用价值.