半导体聚合物纳米荧光探针的制备及生物应用研究进展

半导体聚合物作为功能有机高分子材料被广泛应用于有机光电子器件领域的研究。近年来由半导体聚合物构成的荧光纳米粒子引起了广泛的研究兴趣。这类新型纳米探针具有光学吸收截面大、量子效率高、辐射跃迁速率快、光稳定性好等特性,在荧光成像和生物传感等领域获得了重要应用。本文简要概述了近年来半导体聚合物纳米粒子的研究进展,包括其光物理性质、表面功能化以及在细胞标记、体内成像、生物传感、单粒子示踪、药物输送和光动力学疗法等领域的应用。     

MOF衍生碳基电催化剂限域催化O2还原和CO2还原反应

化石燃料的大量消耗和环境的逐渐恶化导致迫切需要开发和探索有效的能源转换和存储技术. 电化学是各种能源转换装置的基础和关键. 设计和合成具有高催化活性的非贵金属基和非金属基催化剂是最好的选择. 金属有机骨架(MOF)衍生的碳基材料具有比表面积大、 孔隙率高的特点, 可以选择性地限制不同类型的金属. 因此, MOF衍生碳作为催化剂载体使用时具有良好的限域效应, 有利于提高催化剂的活性和稳定性. 本文综合评述了MOF衍生材料在催化反应中的限域效应, 并介绍了MOF衍生碳基材料在氧还原反应(ORR)和二氧化碳还原反应(CO₂RR)电催化方面的最新进展, 揭示了MOF碳基材料在电催化反应中的构效关系. 最后, 讨论了MOF衍生的碳基材料在ORR和CO₂RR电催化中的挑战和机遇, 以及未来可能的解决方案.     

碳基催化剂用于电催化氧还原生产H2O2的研究进展:策略、计算及实际应用(英文)

过氧化氢(H₂O₂)作为一种多功能且环保的氧化剂,在工业生产、漂白、消毒和废水处理等领域都发挥着重要作用.传统的蒽醌工艺由于不环保、不安全且流程复杂,无法成为批量生产过氧化氢的最佳选择.基于电化学氧还原反应(ORR)的合成方法是一种有价值的替代蒽醌生产的方法.通常,H₂O₂可以通过2e^-ORR过程合成.碳基催化剂因储量丰富、成本低、结构可调和导电性好等优点,被认为是用于2e^-ORR的最佳催化剂之一.本文综合评述了近年来碳基催化剂在电化学合成H₂O₂方面的研究进展.首先,介绍了2e^-ORR过程的基本原理,揭示了影响ORR路径的关键因素;然后,阐述了密度泛函理论(DFT)计算对揭示催化活性位点的关键作用,并指明火山图是一种预测催化剂选择性的重要工具;综合评述了促进H₂O₂产生的几种有效策略(优化金属单原子、构建催化剂表面缺陷工程、引入吡咯氮、掺杂含氧官...     

高活性和耐久性非铂氧还原催化剂的研究进展（英文）

质子交换膜燃料电池(PEMFCs)阴极氧还原反应(ORR)动力学迟缓,需要消耗大量的贵金属催化剂,这限制了其商业化应用。目前,原子级分散的M-N-C (M=Fe,Co,Mn等)催化剂受到人们青睐,有望替代铂催化剂。在过去的几十年里,M-N-C催化剂取得了很大的进步,具有优异的ORR活性,而且燃料电池初始性能有希望接近传统的Pt/C催化剂。然而,这些高活性的Fe-N-C催化剂在燃料电池实际工作条件下的稳定性比较差。这篇综述总结了在高效氧还原M-N-C催化剂方面的最近进展,主要概述了作者课题组在限域策略和自旋调控方面的贡献。此外,我们还总结了几种提高活性的有效方法以及近期的关于揭示M-N-C催化剂的降解机制的认识,如金属浸出、碳腐蚀、质子化和微孔淹没都会造成催化剂降解。为改善M-N-C催化剂的寿命,我们概括了文献中的缓解策略,包括控制催化剂中S1/S2位点、使用非铁基催化剂、增强金属氮键、改善碳载体的耐腐蚀性和使用质子缓冲液等。最后,提出了目前原子级分散的M-N-C催化剂的存在的挑战和可能的解决方案。     

应用于氧还原反应的非贵金属原子分散级金属-氮-碳催化剂的设计

为了进一步实现质子交换膜燃料电池(PEMFC)能量转化技术的大规模开发和应用, 提高催化剂的成本效益是先决条件. 目前, 与铂族等贵金属基催化剂相比, 原子分散的金属-氮-碳(M-N-C)催化剂也在提高活性位点密度、 原子利用率和催化活性等方面表现出巨大的潜力, 是最有望代替铂基催化剂的首选材料. 在原子分散M-N-C催化剂的制备过程中, 获得活性位点均匀分散且结构体系最优化是挑战性问题. 基于此, 我们重点研究了各种有利于原子分散的M-N-C催化剂的制备方法, 以及不同催化剂中原子的化学环境调控对催化位点的影响. 本文从M-N-C催化剂的合成与表征、 反应机理、 密度泛函理论计算等方面进行了深入的探讨, 着重讨论了双金属位点、 原子簇结构和杂原子对催化位点的化学环境调控. 最后, 提出了原子分散M-N-C催化剂大规模应用存在的问题及进一步优化的发展方向.