焊后热处理对聚变堆用奥氏体不锈钢MAG焊焊缝金属冲击韧性的影响

After heat treatment of metal active gas arc welding (MAG weld) joints of 316LN austenitic stainless steel for fusion reactor at different temperatures, Charpy impact test at liquid nitrogen temperature was carried out. The effects of heat treatment temperature on microstructure, fracture morphology and precipitates were studied with optical microscope, SEM and EDS analysis. Results indicated that the impact toughness of weld metal could be significantly improved by 873K heat treatment. However, with the rising of heat treatment temperature, the precipitates were generated gradually along the grain boundary and a gradual decrease of toughness occurred as well. All fracture was ductile. The dimple became shallow and less with the increase of temperature. Spherical and irregular precipitates were found at the bottom of the dimple. The spherical precipitates generated during welding were free from the influence of the heat treatment, and the irregular precipitates increased with the rising of temperature. High content of Mo in filler materials led to a great segregation of Mo at the grain boundary, which would promote the precipitation of σ phase. Impact toughness of weld metal decreased significantly when continuous distribution of σ phase formed at grain boundary.     

硫酸化氧化锆负载的Ru单原子催化甲烷直接转化制甲醇（英文）

天然气作为一种低碳清洁能源,其储量大、价格低、热值高,被认为是最有前途的石油替代资源之一.甲烷是天然气的主要成分,直接转化为甲醇是有效利用甲烷的一种途径,也是一个极具挑战性的课题.一方面,甲烷的C-H键(439.3 kJ·mol^-1)强度非常高,活化十分困难;另一方面,在反应条件下,甲醇等产物比甲烷更容易被氧化,从而导致目标产物的选择性不高.因此,设计高效催化剂是解决该难题的有效途径之一.研究(J. Catal., 1993, 144.238-253和Catal. Today, 2021, 365,71-79)发现,硫酸化的氧化锆(SZ)负载的贵金属(例如Pt等)等超强酸催化剂能够促进甲烷在脱氢芳构化反应中的活化.受该工作启发,本文通过模拟均相催化设计了固体超强酸负载的Ru单原子催化剂(SAC),并在温和条件(70 ℃)下将其用于甲烷直接转化制甲醇反应.结果发现,在Ru/SZSAC上的含氧化合物(CH₃OH, CH₃OOH和HCOOH)收率(18.32 μmol,≥80 h^-1)显著超过SZ(0.6...     

原子层沉积构筑Pd/TiO2限域催化剂及其在1,4-丁炔二醇加氢的应用

利用ALD制备了TiO₂限域的Pd催化剂, 研究了限域空间内Pd纳米颗粒与TiO₂的界面作用对1,4-丁炔二醇(BYD)加氢性能的影响. 相比于管外负载型催化剂, 限域催化剂在催化1,4-丁炔二醇选择性加氢反应中体现出非常高的催化活性和1,4-丁烯二醇的选择性. HR-TEM、 EDX-Mapping、 XRD、 XPS和H₂-TPR表征说明, 限域体系中Pd-TiO₂的界面相互作用强于传统TiO₂表面负载型Pd催化剂, 这种强界面作用不仅能够提高BYD的加氢活性, 也可抑制半加氢产物1,4-丁烯二醇的异构化和深度加氢, 提高1,4-丁烯二醇的选择性, 而且限域结构也可阻止管内壁Pd纳米颗粒的脱落, 提高催化剂的稳定性.     

两个三维柔性功能化双苯并咪唑金属N-杂环卡宾的合成和结构

由1,1'-双苄基-3,3'-氧双(亚乙基-2,1)-二苯并咪唑六氟磷酸盐(L1)和1,1'-双(吡啶-2-甲基)-3,3'-氧双(亚乙基-2,1)-二苯并咪唑六氟磷酸盐(L2)为配体合成了[Hg(C₃₂H₂₈N₄O)](CH₃COO)(PF₆)₂(1)和[NiCl(C₃₀H₂₈N₆O)](PF₆)₂(2),并对其进行了结构表征。配合物1是一个罕见的三价态Hg配合物,为单斜晶系P2₁/c空间群,配合物2为单斜晶系P2₁/n的配合物。1和2中存在O-H…F,C-H…F,C-H…Cl,C-H…π,P-F…π氢键作用和π-π堆积作用,并以此分别形成了3D超分子结构。     

基于Ru@SiO_2的微囊藻毒素电化学发光免疫传感器研究

本研究在玻碳电极(GCE)表面电沉积金纳米粒子(Au NPs),通过化学吸附将微囊藻毒素-(亮氨酸-精氨酸)(MC-LR)的单克隆抗体(anti-MC-LR)固定在电沉积了Au NPs的玻碳电极表面,以牛血清白蛋白(BSA)封闭非特异性吸附位点,制得免疫电极anti-MC-LR/Au NPs/GCE。采用微乳化法制备了掺杂三(2,2'-联二吡啶)钌(Ⅱ)配合物离子(Ru(bpy)2+3)的二氧化硅纳米粒子(Ru@SiO2),利用透射电镜和扫描电镜对所制备的纳米粒子进行表征。3-氨基丙基三乙氧基硅烷(APTS)进一步与Ru@SiO2反应,制得氨基功能化的Ru@SiO2,通过1-(3-二甲氨基丙基)-3-乙基碳二亚胺(EDC)和N-羟基琥珀酰亚胺(NHS)活化辣根过氧化物酶标记的MC-LR(HRP-MC-LR),并使其与氨基功能化的Ru@SiO2偶联,制得MC-LR-Ru@SiO2。采用直接竞争模式,在标记物MC-LR-Ru@SiO2存在下,以三丙胺作为共反应物,利用电化学发光法(ECL)测定溶液中的微囊藻毒素,免疫反应完成后,电化学发光强度(I)随着MC-LR浓度的增大而减小,且在0.100~100μg/L范围内,电化学发光强度差值(ΔI)与游离的MC-LR浓度的对数呈良好线性关系,检出限为0.007μg/L。对实际水样进行了加标回收实验,回收率为95.5%~105%。     

气体中心式离心喷嘴喷雾实验与三维仿真

在实验的基础上, 基于RNG k-ε模型对常压下气体中心式同轴离心(gas-centered swirl coaxial,GCSC)喷嘴喷雾形态和破碎模式进行了三维仿真研究。采用网格自适应加密(adaptive mesh refinement,AMR)技术、耦合水平集和流体体积(coupled level-set and volume of fluid, CLSVOF)方法对气液界面进行捕捉。结果表明, 液体质量流率($\dot{m}_{\mathrm{l}}$)不变, 随着气体质量流率($\dot{m}_{\mathrm{g}}$)的增加, 中心气流的引射作用增强, 液膜内外压差增大, 雾化锥角减小, 并对其流动特性进行了分析; 而$\dot{m}_{\mathrm{g}}$不变时, 液膜在喷嘴出口的径向速度与切向速度随$\dot{m}_{\mathrm{l}}$的增大而增大, 导致雾化锥角增大。同时根据气液质量流率比(gas-liquid mass flow rate,GLR), 将喷雾的破碎模式分为穿孔破碎、气泡破碎和气动破碎。      

DCE-MRI参数联合IFIT1基因对腰椎间盘突出患者椎间盘退变程度的评估价值

探讨DCE-MRI参数及IFIT1基因对腰椎间盘突出症(LDH)患者椎间盘退变(IDD)程度的评估价值。随机选取确诊的66例LDH患者作为研究对象,根据改良Pfirrmann分级法将患者分为2组:轻中度IDD(Ⅰ~Ⅲ级)组(46例)和重度IDD(Ⅳ~Ⅴ级)组20例。通过DCE-MRI检查考察患者的K-trans值,采用日本骨科学会评分(JOA)评估腰椎功能,采用视觉模拟评分法(VAS)评估腰部疼痛,采用RT-PCR检测外周血单个核细胞(PBMC)中IFIT1的mRNA表达。轻中度IDD组的K-trans值显著低于重度IDD组。轻中度IDD组患者PBMC中的IFIT1 mRNA相对表达量显著低于重度IDD组。K-trans值与PBMC中的IFIT1 mRNA水平和VAS评分正相关,与JOA评分负相关(P<0.05)。PBMC中的IFIT1 mRNA水平与VAS评分正相关,与JOA评分负相关(P<0.05)。K-trans值和PBMC中的IFIT1 mRNA水平联合诊断重度IDD的AUC值、敏感性和特异性分别为0.991、91.3%和100.0%,AUC值和特异性均高于单独诊断。DCE-MRI检查中的K-trans值联合PBMC中的IFIT1 mRNA水平可用于LDH患者IDD程度的诊断。     

不同结构的分子筛在1-丁烯中催化裂解性能的研究

我们合成了不同Si含量的SAPO-18,并且利用了XRD、SEM、NH3-TPD进行了表征分析.利用微反固定床反应器评价了代表不同结构的H-ZSM-5(MFI)、H-Beta(* BEA)、SAPO-18 (AEI)系列分子筛的丁烯催化裂解性能.实验结果表明分子筛的结构和酸性对反应结果都有明显影响,分子筛酸量的增加提高了1-丁烯的转化率,但酸量过高会引发氢转移、芳构化副反应,从而降低丙烯的选择性;分子筛孔口大小、孔道结构决定了可以获得的最高丙烯选择性.具有八元环孔口、笼形结构特点的SAPO-18-0.8在线时间20 min时1-丁烯裂解中转化率为60.7％,获得的丙烯选择性达到59.1％.     

中空TiO_2微球的制备及对聚丙烯酸酯薄膜性能的影响

采用阳离子聚苯乙烯微球作为模板,钛酸四丁酯为钛源,氨水为催化剂,制备了中空TiO_2微球.采用X射线衍射、扫描电镜及比表面测定仪对其形貌和结构进行了表征,并考察了模板粒径、钛源用量以及催化剂用量对中空TiO_2微球形貌的影响.通过物理共混法将其引入至聚丙烯酸酯乳液中并成膜,研究了复合薄膜的保温性能、抗紫外性能及力学性能.结果表明,锐钛矿相中空TiO_2微球模板粒径、钛源用量以及催化剂用量影响中空TiO_2微球的空心尺寸、壁厚及壳层致密性.中空TiO_2微球可显著提升聚丙烯酸酯薄膜的保温性能、抗紫外性能和力学性能.采用不同粒径的模板制备的中空TiO_2微球对复合薄膜的各项性能均有影响,其中模板粒径为140 nm时复合薄膜性能最优,光反射率提升63%,导热系数降低27%,且在波长小于360 nm范围内,紫外透过率几乎为0,抗张强度增加100%,断裂伸长率提升62%.     

从生物矿化到仿生矿化：构筑新功能生命体

生物矿化是生命体通过调控无机矿物的成核、取向、生长和组装来制造有机-无机复合材料的过程。借鉴生物矿化的原理,可利用有机基质实现无机材料的可控合成,制备出性能优异的新型复合材料。更有趣的是,将材料和生物体从结构和功能两个层面整合,利用材料-生物之间的协同调控,可构筑出新功能生命体,这也是仿生矿化发展的重要方向。本论文首先介绍生物矿化的基本理论和自然界中的生物矿化现象。随后通过对生物矿物结构和功能的阐述,提出仿生构筑新功能生命体的概念,并系统介绍构筑新型材料-生物体的方法,在此基础上系统总结新功能生命体在环保、能源、医学等领域的应用。最后,针对目前该领域存在的局限和问题展开讨论,对实现智能仿生构筑生命体的研究进行展望。我们认为基于仿生矿化构筑新功能生命体的研究能够推动学科边界不断融合,为材料学、化学生物学、生物无机化学以及医学等领域的发展提供新的方向。