硫酸化氧化锆负载的Ru单原子催化甲烷直接转化制甲醇(英文) |
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引用本文: | 刘华,康磊磊,王华,蒋齐可,刘晓艳,王爱琴.硫酸化氧化锆负载的Ru单原子催化甲烷直接转化制甲醇(英文)[J].催化学报,2023(3):64-71. |
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作者姓名: | 刘华 康磊磊 王华 蒋齐可 刘晓艳 王爱琴 |
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作者单位: | 1. 中国科学院大连化学物理研究所中国科学院航天催化材料重点实验室;2. 中国科学院大学;3. 中国科学院大连清洁能源国家实验室 |
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基金项目: | supported by the Liaoning Revitalization Talents Program, China (XLYC2007070);;the National Natural Science Foundation of China(22102180);;the Fundamental Research Funds for the Central Universities (20720220009)~~; |
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摘 要: | 天然气作为一种低碳清洁能源,其储量大、价格低、热值高,被认为是最有前途的石油替代资源之一.甲烷是天然气的主要成分,直接转化为甲醇是有效利用甲烷的一种途径,也是一个极具挑战性的课题.一方面,甲烷的C-H键(439.3 kJ·mol-1)强度非常高,活化十分困难;另一方面,在反应条件下,甲醇等产物比甲烷更容易被氧化,从而导致目标产物的选择性不高.因此,设计高效催化剂是解决该难题的有效途径之一.研究(J. Catal., 1993, 144.238-253和Catal. Today, 2021, 365,71-79)发现,硫酸化的氧化锆(SZ)负载的贵金属(例如Pt等)等超强酸催化剂能够促进甲烷在脱氢芳构化反应中的活化.受该工作启发,本文通过模拟均相催化设计了固体超强酸负载的Ru单原子催化剂(SAC),并在温和条件(70 ℃)下将其用于甲烷直接转化制甲醇反应.结果发现,在Ru/SZSAC上的含氧化合物(CH3OH, CH3OOH和HCOOH)收率(18.32 μmol,≥80 h-1)显著超过SZ(0.6...
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关 键 词: | 单原子钌 硫酸化氧化锆 强酸位点 直接CH4转化 协同催化 |
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