五边形石墨烯负载Pt单原子稳定性能的应变调控

基于密度泛函理论的第一性原理计算方法,研究了Pt原子在五边形石墨烯(PG)上的吸附与动力学行为.研究结果表明,单个Pt原子在PG上虽然具有较大的吸附能及较高的扩散势垒,却不能够在衬底形成均匀分散的单原子.这是因为,随Pt原子数增加,Pt_n(n=1, 2, 3)在PG上的平均结合能也逐渐增加,更倾向于形成团簇,该发现有效否定了之前的报道称Pt能在PG上形成稳定的单原子催化剂这一结论(Phys. Chem. Chem. Phys. 21, 12201 (2019)).基于此,我们考虑对PG施加双轴应变,随着拉伸应力增加,Pt金属原子间的平均结合能逐渐降低,当拉伸应变施加至12%左右时,单个Pt在衬底上的结合能与Pt₂在衬底上的平均结合能相等,从而实现PG上均匀分散的Pt单原子催化剂.该结果对五边形石墨烯基材料应变调控实现单原子催化剂提供理论借鉴.     

硅烯双层纳米管自旋劈裂及半金属特性研究

在低维材料体系中寻找半金属,对实现纳米自旋电子器件具有重要的研究意义.基于第一性原理密度泛函理论计算方法,研究了AB堆栈的双层硅烯结构及其自旋极化的电子结构间的映射关系,发现其导带底和价带顶都具有负的变形势.基于此,我们预测硅烯双层在弯曲应力作用下,原本简并的空间自旋分布对称性打破,其自旋简并的电子态会出现自旋劈裂,因此双层硅烯纳米管会出现我们预期的半金属性.计算结果表明,AB堆栈结构的硅烯双层纳米管(55, 0)出现了半金属态,并且具有较好的磁稳定性.该结果对低维材料体系实现半金属性提供理论借鉴.     

H2S在五边形BCN上的吸附与解离的第一性原理计算研究

基于密度泛函理论的第一性原理计算方法，研究了H2S分子在五边形BCN上的吸附与解离过程. 研究结果表明，五边形BCN结构的B原子是H2S分子的最稳定的活性吸附位点. H2S分子在该活性位点极易解离，其初步解离过程为放热反应且分解势垒仅为0.208 eV，并形成稳定的HS/H产物. 深入研究发现，H2S分子初步解离后的五边形BCN表面，可直接分解后续吸附的H2S分子. 该研究结果为五边形BCN对H2S分子的吸附解离机制提供理论借鉴，并且首次提出五边形BCN可作为功能性材料净化有害气体H2S的理想候选者.     

H2O分子在五边形BCN上的吸附与解离特性研究

基于密度泛函理论的第一性原理计算方法，研究了H₂O分子在五边形BCN上的吸附与解离过程.研究结果表明，五边形BCN结构的B原子是H₂O分子的最稳定的活性吸附位点. H₂O分子在该活性位点极易解离，其初步解离过程为放热反应且分解势垒仅为0.191 eV,并形成稳定的OH/H产物.深入研究发现，H₂O分子初步解离后的五边形BCN表面，可直接分解后续吸附的H₂O分子.该研究结果为五边形BCN对H₂O分子的吸附解离机制提供理论借鉴.     

氢化与氟化五边形石墨烯双层电子性能调控的第一性原理研究

基于密度泛函理论的第一性原理计算方法，我们研究了氢化、氟化及氢氟化五边形石墨烯双层对其电子性能的调控.计算结果表明，氢化和氟化的五边形石墨烯双层可分别在价带顶及导带底形成局域的电子态而显著降低带隙.基于这一特性，我们进一步研究氢氟化的五边形石墨烯双层结构对电子能带的影响，并且发现通过调控氢氟化覆盖度能够有效调节带隙，进而实现五边形石墨烯双层从半导体到金属态的转变.